量子点是实现高性能光电器件可靠制造的重要材料之一。在传统胶体量子点合成中,为了维持其在溶剂中稳定存在,会在其表面引入大量有机配体。然而,有机配体的存在极大地阻碍了电荷在量子点之间的输运效率,限制了其在众多半导体光电器件中的应用潜力。因此,深挖量子点形成机制与材料内部载流子动力学输运行为,开发“新材料、新工艺、新器件”是实现高性能量子点光电器件、推动半导体量子点技术革新的必然需求。针对以上挑战,南开大学陈军院士、袁明鉴研究员带领的科研团队与加拿大多伦多大学Edward Sargent教授课题组合作,围绕高性能半导体量子点固体合成中面临的关键科学问题,通过表面有机配体化学结构理性设计,发展了高性能导电钙钛矿量子点固体薄膜制备全新策略,实现了多材料、跨尺寸的高性能钙钛矿三原色电致发光器件的可控构筑。图1. 钙钛矿量子点固体薄膜原位可控合成策略示意图。
在持续探索适配于器件制造工艺的钙钛矿半导体材料合成新方案的过程中,研究团队发现,通过改变有机配体结构,可以有效诱导钙钛矿材料维度信息、电子能带结构、激子效应等理化特性转变。由此,研究团队创造性地提出了适用于一步法基底原位合成策略的α-甲基-4-溴基苄基铵阳离子(Br-DMA+)及α,α-二甲基-4-溴基苄基铵阳离子(Br-DMA+)全新配体,实现了近乎在全可见光谱发射的CsPbBr3与CsPbI3钙钛矿量子点固态薄膜可控制备。由于该策略可以有效避免传统量子点制备策略中所面临的配体易脱落、配体过多致使光学性能差、导电性差等问题,所合成的钙钛矿量子点固态薄膜具有极佳的光学与电学性质。同时,研究团队利用该钙钛矿量子点固态薄膜材料构筑了电致发光二极管器件,并成功实现了具有接近Rec. 2100显示色彩标准的高能量转换效率三原色电致发光二极管的可控制备。
图2. 基于该策略所获得的高质量钙钛矿量子点固体薄膜及高性能半导体器件。
该研究从化学学科出发,利用光学、凝聚态物理、半导体器件等交叉学科手段,成功实现了半导体材料理化性质可控调节。该成果打破了传统量子点合成策略的瓶颈,发展了全新的原位合成量子点固体薄膜新原理与新方法,同时也为钙钛矿量子点材料在其它半导体光电器件中的进一步应用提供了新思路。相关成果以“Synthesis-on-Substrate of Quantum Dot Solids”为题发表在《自然》(Nature)期刊上。南开大学为第一通讯单位;姜源植博士、孙长久、徐健博士和李赛赛为该论文共同第一作者;袁明鉴研究员、陈军院士、多伦多大学Edward Sargent教授为该论文通讯作者。上述研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委创新群体、国家杰出青年科学基金、中国博士后科学基金和物质绿色创造与制造海河实验室的资助。
通讯作者
袁明鉴,南开大学化学学院研究员、博士生导师,南开大学新能源转换与储存交叉科学中心副主任,国家杰出青年科学基金获得者。
主要从事有机-无机杂化光电转换材料与器件的基础研究和前沿探索,长期聚焦高效光电转换材料的开发与器件构筑,多次入选科睿唯安全球高被引科学家。迄今为止,以第一作者或通讯作者身份在Nature, Nat. Nanotechnol., Nat. Energy., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Joule, Adv. Mater., Chem等国际权威期刊发表论文70余篇,其中18篇入选“ESI高被引”, 所发表论文总引用量超过20000次,h-index为50。通讯作者
陈军,无机化学家、中国科学院院士、南开大学教授。现任南开大学副校长、先进能源材料化学教育部重点实验室主任、中国化学会电化学委员会主任。
主要从事无机固体化学与新型储能材料的研究。在无机固体功能材料的合成化学、固体电极制备以及新型电池电极材料开发研究方面做出了重要创新性贡献。2012年获中国侨届贡献奖,2013年获中国电化学贡献奖、宝钢优秀教师特等奖提名奖,2014年当选英国皇家化学会会士,2016 年入选天津市首批杰出人才,2018 年获全国五一劳动奖章、中国侨届杰出人物提名奖,2019年获庆祝中华人民共和国成立70周年纪念章,2020年获全国创新争先奖状,2021年担任国家基金委创新研究群体项目负责人。目前担任eScience主编。以第一完成人获国家自然科学二等奖(2011年)、天津市自然科学一等奖(2006 年、2016年)和高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)自然科学一等奖(2020年)等科技奖励。详情请点击论文链接:
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