半导体量子点的激子精细结构可用于量子态相干操控或纠缠光子对发射，在微观水平观测和调控这种精细结构裂分，对基于量子点材料平台的量子信息技术发展至关重要。由于这种裂分能对量子点的大小、形貌非常敏感，通常需要在液氦温度下测定单个或少数量子点的发射谱来测定精细裂分。在系综层面观测精细裂分极具挑战，定量调控精细裂分更是从未有报道。

近日，中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员团队发展了高灵敏度的瞬态圆二色谱技术，率先观测到CsPbI₃钙钛矿胶体量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，测定了胶体量子点系综的精细裂分能，并通过理论计算合作，在国际上率先提出了温度诱导CsPbI₃量子点晶格畸变进而调控亮激子裂分能的新原理，展示了其在量子信息科学领域的巨大应用潜力。相关成果以“Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI₃ perovskite quantum dots”为题发表在Nature Materials上。Nature Materials同期还刊登了瑞士苏黎世联邦理工学院Kovalenko团队对该工作的专门评述和解读。

吴凯丰团队一直致力于胶体量子点的超快光物理与光化学研究。本工作中，研究团队首先用溶液化学法制备了一系列尺寸可调、形貌均匀的CsPbI₃钙钛矿量子点，利用圆偏振飞秒瞬态吸收光谱（即瞬态圆二色谱），在液氮到室温区间成功观测到系综层面的亮激子精细结构裂分。其裂分能可通过量子点尺寸进行调控，在液氮温度下高达1.6 meV（图1）。更有趣的是，同一尺寸样品的裂分能展现出强烈的温度依赖性，温度越低，裂分越大（图1），这在以往的外延生长或胶体量子点体系都未有观测到。

通过变温的晶格结构表征，以及合作者Sercel博士（美国能源部能源前沿研究中心-CHOISE）的有效质量模型理论计算，研究团队发现这种温度依赖的精细结构裂分源于CsPbI₃钙钛矿高度动态的晶格结构。降温能加剧Pb-I八面体扭曲，降低晶格对称性，进而增大裂分能。此外，这些晶格扭曲的正交相量子点却仍然拥有准立方相晶面，该特性使亮激子之间产生避免交叉的精细结构能量间隙（图2）。该能量间隙具有很强的鲁棒性，不会被系综层面的尺寸、形貌不均一性抹平，实验上观测到的系综量子拍频正是对应于该能量间隙。

总体而言，该工作不仅精准测定了胶体量子点系综的亮激子精细结构裂分能，更是在国际上率先提出了通过温度诱导CsPbI₃量子点晶格畸变进而调控亮激子裂分能的新原理，对该类量子点在量子态相干操控或纠缠光子对发射领域的应用具有重要指导意义。

论文的第一作者是大连化物所的韩瑶瑶博士，通讯作者是大连化物所的吴凯丰研究员和美国能源部能源前沿研究中心（CHOISE）的Peter Sercel博士。

吴凯丰，中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师。

第一作者

韩瑶瑶，2021年获中科院大连化物所博士学位，导师为吴凯丰研究员。

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