北京大学刘开辉教授、上海科技大学王竹君教授和中国人民大学刘灿副教授联合，在大面积双层石墨烯转角的精准控制取得重要进展。相关研究成果以“大面积任意转角双层石墨烯的设计生长”(Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles)为题，于2022年9月15日在线发表于《自然·材料》(Nature Materials)。 近年来，二维材料由于其极限的原子层结构及优异的电学、光学、力学等物理特性，逐渐发展成为物理、化学、材料学等领域的热点研究方向，并有望在微电子器件、光子芯片、信息存储等诸多领域产生系列变革性技术应用。二维材料的表面原子排布特性及其较强的层间耦合相互作用特性，为二维材料物态调控提供了全新自由度。以石墨烯为例，单层石墨烯具备狄拉克锥型的线性能带结构，AB堆垛双层石墨烯具备类抛物线型能带结构，而通过外加电场可以进一步调控双层石墨烯带隙，使其从半金属转变为半导体。另外，通过调控二维材料的层间相对转角，可有效改变电子能带结构并产生各类新颖物理现象，如自旋极化相关态、反常量子霍尔效应、激子共振、磁序相变等。这些新奇的物理现象与许多半导体技术应用相关，如量子计算机、高速电子器件、发光二极管、激光器、可调红外探测器、反铁磁存储器等，有望让二维材料集成到更多半导体光电器件的芯片中并带来变革性性能。因此，调控二维材料层间堆叠及转角是发展新型半导体光电芯片的重要方向，亟待发展转角可控、强层间耦合的转角双层二维材料生长技术。 刘开辉团队与合作者提出了一种“预堆叠衬底-角度复制单晶生长”的新策略，以二维材料中目前研究最广泛的转角双层石墨烯为实验体系，实现了具有可控转角和洁净界面的厘米级双层石墨烯制备。研究团队（1）在宏观上预堆叠退火后的单晶Cu(111)衬底以锁定角度，使衬底之间的旋转角度为预期生长的双层石墨烯的目标转角；（2）随后利用Cu(111)表面和石墨烯的对称性匹配与小晶格失配的特性，确保在预堆叠的Cu(111)衬底上外延生长单晶石墨烯，并严格复刻衬底间的旋转角度。而后精准控温并利用铜箔平面自铺展效应，获得具有特定转角和均匀平整强耦合的范德华界面的双层大面积石墨烯；（3）最终为了分离双层石墨烯，利用等电位面刻蚀方法在刻蚀液中施加平行电场，将一侧铜箔匀速刻蚀并使铜离子沿电场方向迁移，有效地避免非均匀刻蚀，保证了双层石墨烯样品的质量。通过三电极电化学法监测铜表面的刻蚀过程，从而精准控制刻蚀时间，获得完整的大面积双层石墨烯成品。 利用上述原创性生长策略，实现了大面积双层石墨烯转角的精准控制，可以消除传统方法中出现的两层之间的界面污染并保证层间耦合强度，为二维晶体材料提供了一种宏观尺度下对原子堆叠结构精准操控的新颖方法。形貌和结构表征技术（包括电子显微镜、角分辨光电子能谱、光谱及光电流测试等）验证了所设计转角在跨越原子尺度至厘米尺度的准确与均匀性。该方法理论上可扩展到其他二维晶体材料的转角制备，有望为大批量可控转角多层二维材料制备提供一种全新的低成本方案，从而为转角电子器件在量子传输、光电传感器件、集成数据存储等相关领域大规模应用提供基础。
