——缺陷工程提升二维Bi2O2Se的超快光子学器件性能
高输出功率的飞秒激光在精密加工、生物医学和科学研究等领域具有重要的应用价值。可饱和吸收体是实现超短脉冲的关键光学元件，直接决定锁模激光器性能。传统饱和吸收体（SESAM等）作用波段窄、工艺复杂、集成难、成本高。因此，亟需发展新型的饱和吸收材料及器件，探索饱和吸收和特征参数调控机理，制备高可靠性固体锁模关键材料和器件，为发展高稳定性固体锁模激光技术提供关键元/器件。2009年以来，以石墨烯为代表的二维材料具有十分优异的电子以及光学性能，成为新一代高性能饱和吸收体材料与器件研究的热点。二维材料中包含种类丰富的缺陷，通过缺陷工程可以有效调控二维材料的能带结构，进而对其电学、光学、磁学、机械等性能产生重要影响。
Bi2O2Se是一种新型的二维光电材料，具有大的非线性吸收系数以及良好的空气稳定性。山东大学张百涛、何京良教授团队与东南大学倪振华、吕俊鹏教授团队合作，将二维Bi2O2Se作为可饱和吸收体应用到全固态锁模激光器中，实现了平均功率为421 mW、脉冲宽度为587 fs的锁模激光输出（如图1所示）。
图1. 基于二维原始Bi2O2Se纳米片锁模激光性能。a. 锁模装置图；b. 锁模平均输出功率随吸收泵浦功率变化趋势；c. 锁模脉宽；d. 锁模频谱图。
为了进一步提升锁模激光性能，研究团队创新性提出利用缺陷工程来精准调控二维Bi2O2Se中光载流子动力学过程及非线性吸收特性的策略。如图2高分辨TEM所示，研究团队通过利用氩等离子体辐照不同时间来精准调控二维Bi2O2Se中O空位以及Se空位缺陷态密度。随着氩等离子体辐照时间的增加，二维Bi2O2Se中新出现的{020}晶面的衍射点强度明显增强，由此证明，氩等离子体辐照是调控二维Bi2O2Se中缺陷密度的有效途径。图2. a-c. 原始Bi2O2Se纳米片的TEM图像；d-f. Bi2O2Se纳米片经过较短时间氩等离子体辐照后的TEM图像；g-i. Bi2O2Se纳米片经过较长时间氩等离子体辐照后的TEM图像。进一步的，研究团队利用超快泵浦探测和Z-scan技术对其缺陷介导的超快载流子动力学和非线性吸收特性进行表征，实验以及理论仿真结果表明缺陷工程有效地调控了二维Bi2O2Se中光载流子的复合通道并加快了光载流子的捕获速率和缺陷辅助的俄歇复合速率（如图3a-b）。由于缺陷工程对二维Bi2O2Se可饱和吸收体中光载流子动力学及非线性吸收特性等微观过程的影响，这进而实现对二维Bi2O2Se可饱和吸收体宏观参数的精准调控。如图3d所示，随着辐照时间的增加（缺陷浓度增加），二维Bi2O2Se可饱和吸收体的饱和强度逐渐增加（从3.6±0.2 MW/cm2 增加至12.8±0.6 MW/cm2）。图3. a. 缺陷调控后的Bi2O2Se的差分反射率变化趋势；b. 光生载流子浓度随延迟时间的变化趋势；c. 不同氩等离子体辐照时间下的Z扫描结果；d. 不同氩等离子体辐照时间下Bi2O2Se的非线性吸收变化。最终，将氩等离子体辐照不同时间的二维Bi2O2Se可饱和吸收体应用到全固态锁模激光器中，在氩等离子体处理时间为5 min下，实现了最高功率为665 mW、最窄脉宽为266 fs的超短脉冲激光输出（如图4所示）。这表明缺陷工程对二维Bi2O2Se可饱和吸收体的调控使其锁模激光性能得到了明显提高（功率更高、脉宽更短）。图4. 基于缺陷调控后二维Bi2O2Se纳米片锁模激光性能。a. 锁模脉宽随等离子体辐照时间变化趋势；b. 缺陷调控后Bi2O2Se可饱和吸收体的连续锁模输出的最大平均功率以及阈值泵浦功率趋势；c. 1.0 μm 锁模全固态激光器性能对比。相关成果以“High output mode-locked laser empowered by defect regulation in 2D Bi2O2Se saturable absorber”为题发表在Nature Communications上。该项工作为二维材料超快载流子动力学过程以及非线性吸收特性调控提供了新途径，并为二维材料超快光子学器件的设计和开发奠定了基础。该工作由山东大学、东南大学合作完成，山东大学晶体材料研究院博士生刘俊亭和东南大学物理系博士生杨昉为论文共同第一作者，山东大学张百涛教授和东南大学吕俊鹏教授、倪振华教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、山东大学齐鲁青年学者、山东大学青年交叉研究团队、晶体材料国家重点实验室的大力支持。
张百涛，山东大学新一代半导体材料研究院教授，博士生导师。美国光学学会会员，山东省激光学会理事，山东省光学工程学会会员。
2007年获山东大学学士学位，2012年获山东大学博士学位。研究领域包括新型激光技术与器件、超快激光技术、中红外激光技术、新型光电材料与器件、非线性光学等，先后主持、参与国家及省部级项目10余项，以第一或通讯作者在Nature Communication、Laser Photonics Review、ACS Nano、Advanced Optical Materials、Nanoscale、Photonics Research、Optics Letters、Optics Express等国际学术期刊上发表论文80余篇，当前h-index为32，获发明专利5项。
吕俊鹏，东南大学青年首席教授，博士生导师，“追光”党支部书记，江苏省“双创团队”领军人才、“双创人才”，华为-东南大学“紫金青年学者”、东南大学青年五四奖章、优秀共产党员。
主要从事物理电子学和微纳光电子学研究，研发了新型光信息存储和光电探测器，实现了光信息存储容量和光电转换速度的突破，荣获江苏省光学学会青年光学科技奖，江苏省物理学会杰出青年科学家奖，中国物理学会优秀科普作品奖。
2003年本科毕业于上海交通大学物理系，2007年于新加坡国立大学物理系获得博士学位。2007-2010年在新加坡南洋理工大学物理系从事博士后研究工作，并于2009年前往英国曼彻斯特大学做访问学者。2018年入选教育部“长江学者奖励计划”青年学者。2022年获国家自然科学基金“杰出青年科学基金”资助。主要研究方向为二维层状材料的光学与光电性能，发表SCI论文160余篇，他引17000余次，H-index=61，授权专利10余项，起草国家标准4项，入选科睿唯安全球“高被引学者”。中国物理学会光散射专业委员会委员，国际标准化组织-国际电工委员会专家，全国纳米技术标准化技术委员会委员，低维纳米结构与性能工作组副主任。先后承担了包括国家重点研发计划（课题）、国家自然科学基金等10余个国家及省部级科研项目。
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