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中国半导体十大研究进展候选推荐(2020-028)———面向高灵敏深空感知的半导体钙钛矿高效辐射发光设计

已有 1997 次阅读 2021-1-13 14:13 |系统分类:论文交流


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工作简介

         ——面向高灵敏深空感知的半导体钙钛矿高效辐射发光设计

深空射线,包括α射线、β射线、X射线、γ射线和中子射线等,因能量较高,也被称为高能粒子或者高能射线,是用作探测感知的辐射源。它们因为能量和体积的差异,穿透性各不相同。其中,穿透性最差的是α粒子,无法穿透一张A4纸;穿透性最好的是中子射线,可以轻松穿透铅板这类高密度材料。相较而言,β射线具有适中的穿透力,是用于监视核过程的重要信号。


常见的β射线探测方式是闪烁体探测器,即β射线与闪烁体相互作用,将能量传递给闪烁体,使其释放可见光。将闪烁体与高性能光探测器相结合,可以对核辐射感知和成像。这种方式高效且成本较低,因此应用广泛。


β射线与闪烁体相互作用过程中,会同时发生弹性散射和非弹性散射。弹性散射没有能量转移发生,仅改变β射线的角度。因此,要实现β射线的高效感知,需要β射线在闪烁体内部发生非弹性散射。理论上,非弹性散射的概率仅为:1/(1+Z),Z是原子核序数。因此,提升β粒子捕获效率的关键在于利用低原子序数元素构筑闪烁体。但是,β射线将能量传递给闪烁体后,除了荧光,还会产生俄歇电子、二次电子、X射线等信号,β射线的电荷性也会造成闪烁体的充电,造成晶胞结构扭曲和激子非辐射复合,降低辐射荧光发射效率。


针对通常半导体中高能射线辐射发光的俘获、激发、复合效率均过低的问题,南京理工大学徐晓宝、曾海波团队提出了半导体钙钛矿的高效β射线辐射发光设计思路。


首先,该团队提出了一种基于二维金属卤化物钙钛矿的β射线闪烁体,实验结果证明,利用二维钙钛矿的量子限域效应,提升激子结合能,有利于提升闪烁体的辐射发光性能;其次,二维钙钛矿结构中引入轻元素组成的有机组分,有效提高β粒子的俘获效率,从而提高对β射线的闪烁响应;第三,外层有机组分,抑制晶胞Pb-X八面体在β射线下荷电性,降低二次电子和俄歇电子,提升辐射荧光产额;第四,锰元素(Mn)作为荧光下转化中心被掺入二维卤化物钙钛矿中,与声子(非辐射复合中心)竞争激子,抑制钙钛矿中电子-声子相互作用,提高辐射复合效率并抑制自吸收。


最终,该锰掺杂的二维卤化物钙钛矿展现出高效的闪烁响应和良好的耐辐射性。在辐射状态下,可以实现10 kGy的辐射稳定性,有效监控低活度(0.1mCi,~3.7×106Bq,低于医用安全标准1×108Bq)的高能射线源。该闪烁体也实现了水稳定和>300℃高温稳定。高效、热稳定、水稳定为实时监控核反应堆安全以及捕捉深空高能射线信号成为可能。


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(a)核反应发射粒子的穿透性,(b)贝塔射线与闪烁体的弹性/非弹性作用过程,(c)能量转移后闪烁体发射的信号,(d)钙钛矿闪烁体的热、水、辐射稳定性,(e)钙钛矿闪烁体感知灵敏度。


研究结果发表于《Nature Communication》。该工作发表后,先后受到《Nature Communication》编辑部的亮点推荐(highlight)以及《Nature Reviews Materials》的专题报道,评论为“ effective β-ray scintillation”(https://www.nature.com/articles/s41578-020-0231-z)。




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主要作者简介


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通讯作者
徐晓宝南京理工大学新型显示材料与器件工信部重点实验室青年教授。


2016年获得华中科技大学的武汉光电国家实验室的博士学位,2014-2015年在加州大学洛杉矶分校Yang Yang实验室联合培养,2016-2018在华盛顿大学Alex Jen实验室从事博士后研究。2018年4月回国,加入南京理工大学。


主要从事辐射发光能量转换和探测成像的研究工作。目前,以南理工为第一单位,发表的通讯文章包括,1篇Nat Photonics,1篇Nat Commun, 2篇Adv Mater,1篇Nano letter,1篇ACS nano,3篇Adv Funct Mater等10余篇文章。文章总引用超过3400次,H因子30。获得2018年教育部优秀成果奖(自然科学)二等奖(4/5)。



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通讯作者
曾海波国家杰出青年基金获得者,英国皇家化学会会士,美国光学会会士,科睿唯安全球高被引科学家(材料科学),爱思唯尔中国高被引学者(物理学和天文学),新型显示材料与器件工信部重点实验室创始人,南京理工大学材料学院院长。


长期从事纳米光电子学研究,聚焦光及电磁波(发光显示、探测成像、吸波隐身)功能材料的设计、制备及应用。在国际上发起了钙钛矿量子点主动发光照明显示研究,发展了量子点室温合成方法、QLED用锑烯传输材料、红绿蓝及白光QLED器件,单篇引用超过1000次4篇,先后被Nature、Nature Nanotechnology、Nature Reviews Materials等专题评论为“first”、“initiated”、“developed”、“opened”,获得安徽省科学技术奖一等奖、中国照明学会LED首创奖金奖。共发表Nature Photonics、Nature Materials、Nature Communications等期刊论文300余篇,总SCI引用3万余次,H因子90。




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