图1. 数据集的预处理：化学式的人工编码和整个输入特征的主成分分析。

电池的电压是决定其电化学性能、可靠性和安全性的一个关键参数，利用相应的电极材料对电池电压进行预测可以加速高性能电极材料的筛选和开发。图2 (a) 和 (b) 分别显示了两个模型的预测电压结果与DFT理论计算结果的比较。与DFT计算结果相比，模型#1和模型#2都能很好地预测电压。然而，两个模型在高电压区间的结果会比DFT计算结果小，如红色标记区域所示。这种现象可能是由于在高电压区间训练模型的样本量有限，不足以支持模型捕捉到正确预测电压所需的复杂模式。研究人员认为，如果能有更多这个区间的样本，将有助于提高模型在高电压区的预测性能。如图2 (c) 和 (d) 所示，两个模型的误差分布基本都是高斯分布形式，这再次证明了两个模型可以很好地完成对平均电压的预测。

图2. 两个深度学习模型对平均电压的预测结果。(a) 模型#1的平均电压预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的平均电压预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。

随后，研究人员针对电池的比容量和比能量性能对构建的深度学习模型性能进行验证。如图3和图4所示，构建的模型对比能量和比容量的预测与对平均电压的预测相似，即两个模型都能完成对电池比能量和比容量的准确预测，且模型#2的准确度高于模型#1。在高比能量和高比容量区间，两个模型的预测精度都有所下降，这是由于该区间的训练样本数量较少。

图3. 两个深度学习模型对比容量的预测结果。(a) 模型#1的比容量预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的比容量预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。

图4. 两个深度学习模型对比能量的预测结果。(a) 模型#1的比能量预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的比能量预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。

通过后续的实验和理论分析，研究人员还研究了不同输入特征的贡献度。如图5所示，所有输入特征的贡献度都大于1，说明这些输入特征对提高电池电化学性能预测的准确性都有积极影响。形成能、每原子能量和离子类型是贡献度最高的三个输入特征，而其他输入的贡献度相对较低。此外，需要注意的是，在所有的输入特征中，化学式并没有参与评估，且默认其贡献度最高。因为在没有化学式的情况下，模型将不能正常工作。此外，图中所示的离子类型在模型中是一个相对独立的输入特征，删除它不会对化学式产生直接影响。

图5. 输入特征的贡献度分析。

最后，研究人员使用构建的深度学习模型在新型材料性能预测方面进行了两个应用，分别是钠离子电池新材料的预测和筛选、钾离子电池比能量的预测。结果表明，在钠离子电池新材料的预测和筛选中，模型#1和模型#2分别从429种备选材料中选出了11种和10种材料，与DFT计算筛选出的9种材料相比，这两个模型都没有实现完全精确的材料筛选，但是由于深度学习模型的预测效率明显高于DFT计算方法，因此，深度学习模型适合于新型材料的初步筛选。在钾离子电池比能量的预测中，如图6所示，两个模型预测的钾离子电池的能量密度都低于锂离子电池的能量密度。从理论上分析，锂的相对原子质量小于钾的相对原子质量，这意味着相同质量的锂可以提供更多的电子。因此，钾离子电池的比能量比锂离子电池低，这与预期结果是一致的。

图6. (a) 模型#1和 (b) 模型#2预测的钾离子电池的比能量与对应的锂离子电池比能量的比较。

相关工作以“Application of deep learning for informatics aided design of electrode materials in metal-ion batteries” 为题发表在Green Energy & Environment期刊，第一作者为麻斌博士，通讯作者为北京航空航天大学刘新华副教授。