氮氧化物（NO_x）是大气灰霾、光化学烟雾、酸性形成的关键前体污染物，继续重点控制。为消减NO_x人为排放，人们进行了大量研究，其中NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）技术已被认为是最有效和最广泛应用的手段之一。

近年来，锰基SCR催化剂因其对低温还原NO_x的高催化活性而受到关注。然而，这些催化剂在低温下的SCR活性仍不足以广泛应用。因此，开发先进的低温高效脱除NO_x技术已成为研究的热点。

本文研究了MnTiO_x脱硝催化剂在室温下的NH₃-SCR光催化活性，通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）和光载流子密度泛函理论计算，发现MnTiO_x脱硝催化剂在光照下Ti 3d轨道中的电子更容易发生跃迁，具有优异的电子空穴分离能力，有利于NH₃分子吸附并分解成为NH₂^-和H⁺，有效提升了NH₃-SCR活性，为光辅助SCR脱硝提供了一条新的思路。

图1. 脱硝催化剂（a-d）XPS谱图、（e）H₂-TPR和（f）NH₃-TPD曲线。

图2. 脱硝催化剂的（a）UV-vis吸收光谱、（b）带隙图、（c）XPS价带光谱、（d）EPR光谱、（e）EIS曲线和（f）瞬态光电流响应图。

图3. （a、c）非光照和（b、d）光照条件下MnTiO_x催化剂吸附NH₃的原位DRIFTS谱图，以及吸附态态NH₃与NO + O₂反应的原位DRITFS谱图。

图5. 非光照和光照条件下NH₃吸附在MnTiO_x催化剂上的能垒分布图（红- O、紫- Mn、灰-Ti、蓝- N、白- H）。

图6. 在光照射下与非光照条件下不同催化剂的（a、b）NO转化率、（c、d）N₂选择性、（e、f）NO₂浓度和（g、h）N₂O浓度。反应条件:[NO] = [NH₃] = 500 ppm，[O₂] = 5%，N₂平衡气，总流速：100 mL/min, GHSV：15,300 h⁻¹，催化剂：0.5 g。

MnTiO_x作为NH₃-SCR光催化剂表现出了良好的光催化活性。通过原位DRIFTS谱图和DFT理论计算，发现光照条件下NH₃在MnTiO_x上的吸附明显增强，MnTiO_x催化剂表现出优异的电子空穴分离能力，有利于吸附解离NH₃形成NH₂^-和H⁺。在室温光照条件下，MnTiO_x催化剂的NO转化率可以达到100%，并且具有优异的N₂选择性，为光辅助SCR脱硝提供了一条新的思路。

相关工作以“Robust photo-assisted removal of NO at room temperature: Experimental and density functional theory calculation with optical carrier”为题发表在Green Energy & Environment期刊，共同第一作者为研究生李彦琴、田俊奇和刘志松，通讯作者为于锋教授、余运波研究员和代斌教授。