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天津科技大学贾青竹教授课题组:CuMgAl层状金属氧化物非均相活化过硫酸盐降解磺胺对甲氧嘧啶

已有 1926 次阅读 2022-3-16 09:58 |系统分类:论文交流

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研究背景


磺胺对甲氧嘧啶(SMD)主要用于人类和动物由敏感细菌引起的感染,在畜牧业和水产养殖业中也是必不可少的。然而广泛使用甚至滥用可能导致抗生素化合物进入水和土壤环境,引起细菌耐药性的发展和环境污染问题,对人类健康构成一定风险。因此,研究磺胺对甲氧嘧啶的去除方法十分必要。

活化过硫酸盐的高级氧化方法对污染物具有很强的降解能力,一般活化过硫酸盐的方式有过渡金属、紫外光、矿物和热活化,其中过渡金属活化是应用最广泛的方法。铜离子能高效活化过硫酸盐,但溶解的过渡金属易引起二次污染。因此,需要进一步探索新型铜基非均相催化剂。本文通过共沉淀方法制备CuMgAl类水滑石前驱体(CuMgAl-LDH),经过高温煅烧得到CuMgAl层状金属氧化物(CuMgAl-LDO),应用于活化过硫酸钠(PS)催化降解磺胺对甲氧嘧啶,表现出较高的降解效果和良好的稳定性。


图文解读

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图1. CuMgAl-LDO催化剂活化过硫酸盐降解SMD过程示意图。


本文通过共沉淀法制备以CuMgAl-LDH为前驱体的 CuMgAl-LDO催化剂,CuMgAl-LDH前驱体具有典型水滑石的特征,高温煅烧得到的CuMgAl-LDO催化剂是有层状结构的介孔材料,优化制备条件最大比表面积达到115.46 m2/g。CuMgAl-LDO催化剂最佳投加量为0.3 g/L,PS最佳投加量为0.7 mmol时,10 mg/L的磺胺对甲氧嘧啶去除率高达99.49%。自由基淬灭实验表明SO4和∙OH是CuMgAl-LDO/PS体系降解磺胺对甲氧嘧啶的活性物种,并且在SO4降解过程中起主要作用。如图1所示,结合XPS分析提出Cu(II)-Cu(III)-Cu(II)循环是 CuMgAl-LDO/PS 体系中 PS 活化的主要机制,并提出了磺胺对甲氧嘧啶的降解路径。五次循环实验中SMD的高降解率和铜离子的低浸出浓度证实该催化剂的高活性和稳定性。本工作为合成新型铜基催化剂和对含磺胺对甲氧嘧啶抗生素废水的处理提供新的思路。


文章信息


本文以“Heterogeneous activation of persulfate by CuMgAl layered double oxide for catalytic degradation of sulfameter”为题发表在Green Energy & Environment期刊,通讯作者为天津科技大学贾青竹教授和闫方友副教授。

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https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.08.005


通讯作者简介

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贾青竹

贾青竹,教授,硕士生导师,现任天津科技大学海洋与环境学院环境工程专业系主任。主要从事环境污染物的高级氧化去除及转化机制、典型污染物的环境相关物性参数预测及构效关系研究。近年来承担或参加国家自然科学基金等10项科研项目,发表科研论文40余篇,入选天津市高校“中青年骨干创新人才培养计划”,获批天津市工程专业学位优秀指导教师。

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闫方友

闫方友,副教授,硕士生导师,天津科技大学化工与材料学院。主要从事分子智能设计、构效关系、化工系统工程、化工热力学和环境化学等方面的研究工作。主持国家自然科学金、天津市自然科学基金等项目10余项。在Chem. Eng. Sci.、J. Hazard. Mater.、Sci. Total Environ. 等期刊发表论文50余篇。

撰稿:原文作者

编辑:GEE编辑部

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