博文
郑州大学周震教授、马炜副教授：结构可控1T-MoS2纳米球用于电化学析氢催化过程
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导读
本研究采用一种简便的方法制备了高含量的1T-MoS2纳米球催化剂并用于电解水析氢过程。通过温度调节实现了1T到2H的转变，提高了1T-MoS2制备的灵活性以及催化剂的电化学性能。
背景介绍 电解水被认为是制备氢能最具潜力的方法之一，然而现阶段析氢催化剂主要依赖于贵金属铂催化剂，但是贵金属催化剂价格高、储量低，限制了其应用范围。因此，亟待寻求一种高效、低廉催化剂取代贵金属催化剂用于电催化析氢过程。MoS2是一种类石墨烯结构的层状过渡金属硫属化合物，因具有独特的电化学性能被广泛应用于析氢反应(HER)中。一般地，相比于仅边缘位具有HER催化活性的2H-MoS2而言，具有金属特性的1T-MoS2在边缘和基面都具有更加优良的催化活性。但是1T相的不稳定性限制了其大规模的应用。本研究通过水热法制备出稳定的、结构可控的1T-MoS2纳米球，为1T-MoS2的制备提供了一种简便可行的途径。 图文解读 图1. 1T-和2H-MoS2纳米球的合成示意图。 以钼酸钠、硫脲、二氧化硅为原料，在不同温度下水热反应之后分别用NaOH和HF处理，制备出不同结构的MoS2纳米球。 图2. (a) Na-M/S-160，(b) Na-M/S-180和 (c) Na-M/S-200的SEM图；(d) Na-M/S-160，(e) Na-M/S-180和 (f) Na-M/S-200的HRTEM图 (插图：相应的放大图片和晶格视图)。 SEM表征表明球体的粒径随着温度的升高而增长；从HRTEM中可以看出，随着温度的升高，样品的层间距由0.95 nm降至0.64 nm；而样品从1T逐渐转化成2H相，则证明了低温更有利于1T-MoS2的合成。 图3. 酸碱处理后样品的XPS图：(a,c) Mo 3d，(b,d) S 2p。 XPS结果证明，在160 °C下制备的MoS2经NaOH/HF处理之后含有最高的1T相(75.3%/67.6%)，在180 °C和200 °C下制备的样品1T相的含量则分别为49.2%和0%，进一步证明了低温条件适合1T-MoS2的生长。而在酸碱处理之前160 °C下制备的样品含有较高的1T-MoS2 (78.3%)。 图4. Na-M/S-160，Na-M/S-180和Na-M/S-200的iR校正 (a) LSV曲线，(b) Tafel曲线。 电化学性能测试结果表明在160 °C下制备的样品显示出最低的过电位 (~255 mV)和塔菲尔斜率(44 mV decade-1)，这说明增大的层间距有利于析氢过程中的电荷传输，同时具有高含量的1T-MoS2增加了活性位点数量，提高了电催化活性。 图5. Na-M/S-160-HF-NaOH的 (a) XRD图和 (b) LSV曲线。 值得注意的是，Na-M/S-160样品在经过HF和NaOH处理之后依然保持0.95 nm的层间距和与Na-M/S-160相当的过电位，说明在160 °C的条件下有利于离子插层和离子交换从而为提高电荷传输速率提供了条件。 通过简单的水热法制备出具有结构可控的1T-和2H-MoS2纳米球，低温条件有利于1T-MoS2的合成，增大的层间距提高了催化剂的电子转移速率。在160 °C下制备的催化剂显示了优良的电化学析氢活性。因此，本研究为制备1T-MoS2并用于HER催化过程提供了一种简便、可控的策略。此外，Na+嵌入结构有利于钠离子电池和氢电池的研究，从而促进可再生能源的发展。 文章信息 本文以“Controllable fabrication and structure evolution of hierarchical 1T-MoS2 nanospheres for efficient hydrogen evolution”为题发表在Green Energy & Environment期刊，第一作者为李焕冉同学和韩晓博同学，通讯作者为郑州大学周震教授和马炜副教授。 通讯作者简介 马炜 马炜 副教授，硕士生导师。博士毕业于中南大学和日本国立物质材料研究所，2016年1月入职郑州大学化工学院。在Adv. Energy Mater.、ACS Nano、J. Mater. Chem. A、Nanoscale和ACS Sustain. Chem. Eng.等发表论文30余篇。主要研究领域为二维层状材料的可控制备与电催化。邮箱：mawei@zzu.edu.cn 周震 周震 教授，博士生导师。郑州大学“教育部长江学者奖励计划”特聘教授，主持(含已结题)863计划、国家自然科学基金重点项目、重大研究计划培育项目及面上项目10余项研究，通过高通量计算、实验与机器学习相结合研究设计了多种新能源存储与转化材料及器件。在Chem. Soc. Rev.、Prog. Mater. Sci.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Mater.等期刊上发表论文300余篇。论文被他人引用22000余次，h-index为87。2014-2020年连续七年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2020年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为J. Mater. Chem. A、Mater. Adv. 和Green Energy Environ.副主编、JPCA/B/C、《过程工程学报》、《电化学》和《电源技术》编委以及中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员。邮箱：zhenzhou@zzu.edu.cn 撰稿：原文作者 编辑：GEE编辑部
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