01 关于这篇文章

文章题目：

Leap of Li Metal Anodes from Coin Cells to Pouch Cells: Challenges and Progress

作者：

Qian Wang^1,2,4（王骞）, Tiantian Lu¹, Yuanbin Xiao³, Jianyang Wu⁴, Lixiang Guan¹, Lifeng Hou^1,2, Huayun Du^1,2, Huan Wei², Xiaoda Liu², Chengkai Yang³, Yinghui Wei^1,2*（卫英慧）, Henghui Zhou^4*（周恒辉）,Yan Yu^3*（于岩）

作者单位：

¹Taiyuan University of Technology; ²Corrosion and Protection Engineering Technology Research Center of Shanxi Province; ³Fuzhou University; ⁴Peking University

关键词：

Li metal anode; Dendrites; Pouch cells; Air stability; Energy density

引用信息：

Electrochem. Energy Rev. 2023, 6(3), 22.

DOI：

https://doi.org/10.1007/s41918-023-00185-7 

全文链接：

https://link.springer.com/content/pdf/10.1007/s41918-023-00185-7 

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02 图文摘要

03 目录简介

04 综述亮点

1. 综述了锂金属负极的现有挑战，从扣式电池到软包电池。

2. 重点概述了按需设计锂金属负极的典型方法。

3. 向读者提供了设计和制造实用锂金属负极的战略性指南。

05 图文导读

1. 前言

高效而安全的能量储存可能是人类社会在食物和水之后最重要的需求。随着社会经济的发展和全球人口的增加，对各种能源的总需求一直保持增长趋势；然而，所有能源形式的质量和转换效率特性是不同的。在可用的能源中，基于电能的二次能源因其多样的应用和在应用过程中缺乏可持续副产品而变得无处不在。为了更有效地利用电能，有必要开发相应的能量储存系统。作为电化学能量储存装置，锂离子电池（lithium-ion batteries，LIBs）在便携设备、消费电子产品、电动车辆和电网能量储存系统等各个领域已经占据主导地位数十年。尤其对于电动车辆来说，最近的LIBs实际能量密度达到300 Wh kg⁻¹；这种能量密度的提高对电动车的功率和续航里程有着重大意义。

然而，电动车的进一步发展增加了对LIBs能量密度的要求。因此，科学家们改进了传统LIBs的阴极材料、阳极材料和电解液组分，并基于锂金属阳极开发了新型电池系统，如Li-S电池、Li-空气电池和固态电池。尽管由于生产成本高、循环稳定性差和安全性低，这些新型电池系统尚未广泛商业化，但它们是未来LIBs和整个电池行业发展的重要研究方向。

锂金属阳极被确定为所有阳极材料中的最佳选择，因其具有高理论比容量（3 860 mAh g⁻¹）、低电化学电位（相对于标准氢电极的−3.040 V）和低密度（0.59 g cm⁻³）。此外，与基于石墨阳极的最先进商业化LIBs相比，其能量密度小于300 Wh kg⁻¹，一些基于锂金属阳极的新型电池系统，如Li-S电池和Li-空气/氧电池，可能达到特定能量大于600 Wh kg⁻¹的水平。即使仅使用锂金属阳极而不是传统的石墨阳极，由锂金属和过渡金属氧化物阴极组成的电池，如LiNi_xCo_yMn_1−x−yO₂（NCM）、富锂NCM和LiCoO₂（LCO），其能量密度也大于400 Wh kg⁻¹（如图1a、b所示）。这一现象表明，一次充满电后，电动汽车可以行驶500公里，超越传统汽油车在未来市场的地位。总之，似乎锂金属阳极在下一代电池系统中的应用是不可避免的。

图1 锂金属阳极的进展、最新状态和趋势。a 不同电池系统的能量密度比较（Copyright © 2017, Nature Publishing Group）。b 随着电流密度增加，电动汽车电池系统的潜在市场（Copyright © 2019, Wiley–VCH）。c 锂金属阳极的现有问题及其主要危害（Copyright © 2014, Royal Society of Chemistry）。d 锂金属阳极从硬币电池跃迁到软包电池可能面临的挑战（Copyright © 2020, Royal Society of Chemistry）。e 1990年至2021年锂金属阳极制备领域的出版物数量

然而，在实际应用锂金属阳极之前，还必须解决几个关键问题。首先是界面反应。金属锂具有较高的化学和电化学反应性，意味着锂金属和液体电解质之间的界面存在持续反应；这种现象导致锂金属阳极的腐蚀和利用率低，形成电极表面的薄固体电解质相互作用层（SEI层）。此外，SEI（solid–electrolyte interphase）层不够致密或强大，无法抑制电极/电解质界面的进一步反应；这些特性进一步加剧了界面反应，并不断重构SEI层，从而降低库仑效率（Coulombic efficiency，CE）和循环稳定性水平。其次是锂树枝。在锂电沉积过程中，电极表面上的电场分布不均导致锂离子通量分布不均，从而导致不均匀的锂沉积行为，最终产生锂树枝。树枝状的锂可能穿透隔膜，并引发一系列安全问题，如内部短路、热失控和爆炸。此外，树枝状的锂很容易从根部折断，形成无效的锂。最后是体积变化问题。作为无宿主的阳极，金属锂在锂电沉积/脱镀过程中经历无限的体积膨胀和收缩，增加了电阻，降低了库仑效率和循环稳定性（如图1c）。

除了上述化学和电化学领域的科学问题外，实际应用中锂金属阳极的另一个关键问题也需要注意：制备工艺。也就是说，获得具有可控面积容量的稳定锂金属阳极在大规模制备应用中的方法决定了锂金属电池（Li metal batteries，LMBs）的实际可能性；然而，这些方法受到的关注很少（图1d）。与实验室中硬币电池的制备不同，即使对于超薄的锂箔，裸露的锂金属阳极由于其严重的安全风险几乎不可能在实际的软包电池中使用。因此，复合锂金属阳极成为有前途的策略。此外，锂金属阳极能有效调节锂电沉积/脱镀行为和减小体积膨胀，有效缓解了阳极与隔膜之间的不稳定性，并保持电极的尺寸稳定性；因此，这些阳极提高了LMBs的循环稳定性水平。考虑到实际条件，对于软包电池而言，保持其尺寸稳定性似乎更为重要。此外，对于锂金属阳极来说，操作性是实际应用中一个需要考虑的因素，即其对空气和湿度的耐受水平。当暴露在潮湿的空气中时，锂金属会立即腐蚀，形成厚厚的钝化层。事实上，锂金属与H₂O的反应比与O₂/N₂的反应更为严重，这意味着必须确保锂金属在实际应用前能在干燥的环境中短暂暴露和操作，而不会发生任何化学变化。因此本文认为锂金属阳极的结构设计和表面化学是实现这一目标的两个最重要的策略。通过结合这些策略，可以获得防水且设计良好的三维复合锂金属阳极，可以有效延迟空气/水的腐蚀并调节锂沉积的电化学行为。总之，解决锂金属阳极的制备和操作性对于实现LMBs从硬币电池到软包电池的飞跃至关重要。自2005年以来，相关出版物数量呈指数增长（图1e）。

在本研究中，有必要对稳定锂金属阳极的挑战、保护原理和制造/批量生产过程进行关键性回顾，以提供全面的理解和促进LMBs应用的战略指南。然而，大多数现有的综述文章，包括最近有关类似主题的综述，只集中于锂金属阳极剩余挑战和抑制锂树枝生长的各种策略的研究进展。这些方面对于锂金属阳极来说极为重要；然而，忽略锂金属阳极在实际应用（尤其是大规模制备）中的另一个关键问题，未能为读者提供对问题特征和锂金属阳极商业化发展趋势的全面概述。因此，有必要回顾该领域的进展，并确定未来研究的新方向。为解决很少观察到应用（制备和操作性）的现有综述问题，本文直接借鉴自己的经验和见解，从四个方面回顾了锂金属阳极从硬币电池到软包电池的发展，使范围具有针对性和简明性。在第一部分中，文章首先对锂金属阳极进行基本介绍，包括优势、典型挑战和发展趋势。然后，文章研究实际软包电池的现有挑战、机遇和基本要求。随后，文章组织了典型锂金属保护策略的最新代表性进展，包括表面封装（例如人工固体电解质界面层）和块相改性（例如结构化集流体和复合锂阳极）。最后，文章总结和讨论了锂金属阳极的现有制备方法，从而预测了针对锂金属阳极商业化的未来发展方向；而后，对该领域的前景进行了扩展。本文的目标是提供一份全新且独特的关于锂金属阳极从硬币电池到软包电池的综述，从而为未来的设计和创新提供一个易于获取的指南。希望这篇精心组织和准备的综述能够使对LMBs的实际应用感兴趣或准备参与其中的读者获益，并在未来创造更多可能性。

2. 内容概况

2.1 锂金属阳极的挑战：反应性和安全性

2.1.1 对电解液的反应性及进一步衍生挑战

锂金属具有非常高的化学和电化学反应活性，几乎可以与所有电解质发生反应，包括有机液体和固态电解质。首先，由于有机液体电解质在锂沉积电位下通常电化学不稳定，当锂金属阳极在这种液体电解质中循环时，当阳极电位降至约1.0 V vs. 锂金属以下时，电极表面会自发形成固体电解质界面层（SEI层）。不幸的是，由于其结构多孔性、力学强度较差和部分溶解性，SEI层无法有效缓冲锂电极在充放电过程中的大体积膨胀，从而形成裂纹。这些裂纹暴露了新鲜的锂金属，并提高了锂离子的流通通量。此外，锂离子优先在这些原始的、新鲜的锂金属突起上还原和沉积，从而导致锂树枝的快速生长和新SEI的形成。持续的树枝生长和重复的SEI形成导致死锂的形成，降低库仑效率，引发锂金属电池短路等安全隐患。

2.1.2 对空气和水的反应性

除了锂金属与电解质之间的严重问题外，提高锂金属阳极的空气稳定性，确保其可以在干燥环境中操作和加工，是一个巨大的挑战。当裸露的锂金属与空气接触时，由于H₂O、O₂、CO₂、N₂等，它会立即发生腐蚀反应，生成Li₂O、LiOH、Li₂CO₃等副产物；这种现象极大地降低了电化学活性，并限制了锂沉积/剥离过程。此外，锂金属与H₂O反应会生成易燃的H₂，从而带来比上述效应更为不利的安全风险。特别是在潮湿空气中，H₂O分子持续与锂表面反应，最终形成非常多孔的LiOH·H₂O层。因此，锂金属的工作条件非常恶劣，极大地限制了其应用性。尽管现有的干燥室可以在一定程度上降低湿度，但无法避免锂金属与氧气反应形成致密的Li₂O层。因此，在锂金属表面涂覆一层保护层是非常必要的；此外，这是一个可扩展的过程，与不同的电解质兼容。

2.2 跃向实用软包电池：低N/P和E/S比例

未来高能量密度电池系统中，锂金属阳极是一个关键组成部分。通过用锂金属取代现有的石墨阳极，并与高镍阴极相结合，整体能量密度可以显著提高。根据锂金属电池能量密度的计算，控制电解液的量并降低N/P比率（N/P = 阴极/阳极）（图2a）尤为重要。然而，在实际应用中，当电解液的量减少到一定程度时，由于锂金属阳极具有很高的化学和电化学反应活性，它会在短时间内耗尽电解液，导致容量和循环寿命的迅速降低。

图2 锂金属电池实际应用中的重要问题。a 根据不同设计参数计算的锂金属电池能量密度（Copyright © 2019, Nature Publishing Group）。b 具有不同电解液/硫比率的锂-硫电池能量密度（Copyright © 2020, Royal Society of Chemistry）

此外，在实际应用条件下，当锂金属阳极的厚度减小至< 50 μm时，即使有足够的电解液，锂金属电池的循环寿命可能会减少到不到20个周期；当N/P比率降低至1时，循环寿命进一步减少。也就是说，锂金属电池的早期容量衰减主要是由电解液与锂金属阳极之间的过度反应引起的，而不是锂枝晶的形成。在传统的纽扣电池水平上，长循环寿命归因于锂金属和电解液的过量。这种长循环寿命无法延伸到具有贫乏电解液和较少锂金属的实际袋式电池中。同样，这个问题在锂-硫电池中可能更为明显。在锂-硫电池中，有机电解液中锂多硫化物的高溶解度是电池容量下降的直接原因。因此，对于确保低电解液/硫（E/S）比率非常重要的是开发具有贫乏电解液的锂-硫电池。如图2b所示，E/S比率极大地影响锂-硫电池的能量密度。当E/S比率控制在20 μL mg⁻¹时，锂-硫电池的能量密度仅为135 Wh kg⁻¹。当E/S比率降至10 μL mg⁻¹时，能量密度增加至243 Wh kg⁻¹。显然，当E/S比率固定在10~20 μL mg⁻¹（这是现有文献中的常见参数）时，锂-硫电池的能量密度甚至低于商业锂离子电池。只有进一步将E/S比率降至3 μL mg⁻¹，锂-硫电池的体积能量密度和质量能量密度才能超过商业锂离子电池。然而，对于具有低E/S比率的锂-硫电池，电解液的消耗是一个巨大的挑战。

简而言之，虽然基于锂金属阳极的锂-硫电池和锂-氧电池等锂金属电池在能量密度方面具有吸引人的前景，但对于锂金属阳极的需求增加，尤其是在实际的袋式电池中，已经被提出。

2.3 工业中锂金属阳极的基本要求

2.3.1 高可逆性

在实际的充放电过程中，每个锂的镀/剥离循环都会导致不可逆的锂损失，这意味着只能添加足够的锂来补偿并提高循环寿命。根据循环寿命与库仑效率（CE）的关系，如果将N/P比固定为1，在实现超过200个循环寿命的情况下，CE应该达到99.9%；而在基于锂金属阳极的任何锂金属电池中，这样的CE都很难实现。有些研究者认为通过增加N/P比，可以在特定的CE下提高循环寿命。例如，如果N/P比增加到3，只需要达到99%的CE就可以获得超过200个循环寿命（图3a、b）。然而，正如之前提到的，锂金属阳极的容量和锂金属电池的能量密度与N/P比呈负相关关系。如果N/P比增加到大于3，锂金属阳极的实际/有效比容量仅约1 000 mAh g⁻¹，与硅、金属氧化物和其他阳极材料相比并无多大改善。因此，对于实际的锂金属阳极，N/P比必须保持在3以下，并且相应的实际比容量为1 286 mAh g⁻¹；在N/P比最好保持在1.2以下（超额20%）的情况下，实际比容量约为3 200 mAh g⁻¹。然而，在这个要求下保持锂金属阳极的高可逆性是一个艰巨的挑战，这决定了它们是否可以应用于实际的软包电池中。

图3 低N/P比下的锂金属阳极的主要挑战。a N/P = 1时的锂金属阳极容量保持率；b N/P = 3时的锂金属阳极容量保持率（Copyright © 2020, Royal Society of Chemistry）。c 锂金属电池表面和体相存在的问题及可能的解决方案（Copyright © 2017, Nature Publishing Group）

2.3.2 界面稳定性和体积效应

实际的锂金属阳极面临两个主要挑战，即在充放电过程中的体积变化和锂树枝的形成（图3c）。为了解决这个问题，一种常见的策略是引入3D电流收集体以最小化体积效应。然而，引入3D电流收集体会降低锂金属阳极的比容量；此外，具有高比表面积的3D多孔框架会使表观交换电流密度和与液体电解质的接触面积增加，超过2D锂箔的值，从而导致更严重的界面反应。在这种情况下，应该更加关注界面稳定性。到目前为止，大多数表面保护层只具有单一的物理化学特性，如高模量或高Li⁺导电性。此外，在实际的锂金属电池中，稳定的界面能够有效抑制正极材料的迁移和转化，例如过渡金属离子的迁移和锂硫电池中的穿梭效应。特别是对于锂硫电池，对锂金属阳极的界面稳定性要求更高（在高电流密度和锂镀/剥离的高容量下保持稳定）。然而，最近的SEI层，例如先进的混合SEI层，主要集中在基于Li₂S_x的复合SEI层，这些层很可能与锂多硫化物（放电中间体）在锂硫电池中发生反应，从而失去其保护作用。因此，稳定的界面需要更合理的梯级配置，表明可以采用多层设计概念，使不同层提供各种功能。此外，研究人员还必须考虑在3D电流收集体上设计有效的保护层的方法，即具有高界面稳定性的复合锂阳极。

2.4 表面封装：人工固体电解质界面层

多年来，人工保护层已被提出并广泛应用，可以通过多种技术获得，包括旋涂、原子层沉积（atomic layer deposition ，ALD）、硬模板法和溅射法。根据保护层的特性，人工保护可简单分为两种类型：（1）硬无机层，通过其高机械强度抑制锂枝晶的穿刺，和（2）具有良好柔韧性的软聚合物层，适应锂金属电极的动态体积变化。此外，具有两种保护层优势的有机-无机混合层（organic-inorganic hybrid layer，OIHL）有望实现无锂枝晶沉积。

2.5 批量阶段的进展：结构化电流收集体和复合锂金属阳极

虽然表面工程对于抑制锂树枝状生长有所贡献，但锂金属负极在充放电过程中的大幅体积膨胀问题几乎没有改变。一种常见的解决方案是构建具有均匀结构的复合锂金属负极。与裸露的锂箔相比，复合锂金属负极具有许多优势。首先，具有高比表面积。相对于二维铜箔集流体，具有高表面积的三维结构可以降低负极的局部电流密度，抑制锂树枝状的形成。其次，具有多孔结构。多孔结构为锂的沉积/剥离过程提供了充足的空间，从而抑制了锂金属负极的体积变化。此外，多孔结构为电解质渗透提供了足够的空间，降低了极化电压。再次，具有可控的表面结构。通过改变三维结构的表面进行修饰，可以获得合理的电子/离子导电性分布，从而调节锂的成核、过电位、界面阻抗等。因此，高效设计的电流集流体可以调节锂的成核，抑制锂树枝状的形成/生长，并缓冲重复的锂沉积/剥离过程中的体积变化。根据设计原则，电流集流体设计可以简单分为两类：（a）设计微观/纳米结构表面以调节电场分布并引导锂的沉积；（b）引入三维结构以缓解体积膨胀并抑制锂树枝状的形成/生长。这两种设计方法都可以抑制锂树枝状的形成/生长，并提高锂金属负极的循环稳定性。

2.5.1 结构化电流集电体设计

树枝状生长主要是由于Li+通量在电流集流体表面的分布不均匀所引起的。如果Li+通量在锂金属表面上均匀分布，可以有效地抑制锂树枝状的形成。因此，良好设计的表面结构至关重要。目前，大致存在两种表面设计方法：（1） 微观/纳米结构表面，即在电极表面构建各种多孔通道以调节电场或Li+通量分布（图4a）；（2） 亲锂表面，即在电极表面设计亲锂涂层或阵列以均匀化Li+分布和成核（图4b）。

图4 不同的3D框架上的锂沉积比较。a 导电的微观/纳米结构框架。b 非导电的微观/纳米结构框架。（Copyright © 2017, Wiley–VCH）

2.5.2 具有三维框架的复合锂金属阳极

尽管控制锂金属表面的化学行为在一定程度上抑制了锂枝晶的形成和生长，但需要设计合适的体相结构来从根本上减轻锂金属阳极在循环过程中的体积变化。常见的方法主要集中在3D载体与新鲜锂金属的耦合上。3D载体具有可控的表面特性和互连的多孔结构。相对于裸露的锂电极，复合锂金属阳极具有以下特性：（1）电极表面上均匀的Li⁺通量。通过调节电极表面上的亲锂位点，实现Li⁺的均匀分布，从而确保了均匀的Li沉积/脱附行为。（2）高电子导电性。3D载体具有大的比表面积和高电导率，降低面积电流密度，并延迟Li枝晶的形成。（3）高稳定性。3D载体具有高机械和化学稳定性水平，其中锂金属均匀地限制在内部，从而避免了重复沉积/脱附过程中的体积变化。

理想的载体应具备以下特性：（1）高机械、热和化学稳定性水平；（2）轻质；（3）表面亲锂性；（4）良好的电导率；（5）大的比表面积；（6）低成本。到目前为止，主要有两种基于载体的设计类型：（a）基于碳的载体和（b）基于金属的载体。

2.6 从实验室到工业界：制备的典型策略

毫无疑问，实现锂金属电极的大规模制备对于锂金属电池从实验室进入工业领域至关重要。然而，由于锂金属的化学活性非常强，当暴露在空气中时很容易氧化和燃烧，几乎不可能在实际工业中使用。在这方面，复合锂金属阳极似乎是不可避免的。到目前为止，复合锂金属阳极的制备主要采用以下主流策略：（1）物理压制滚压；（2）熔融锂浸渍；（3）电化学沉积；（4）基于锂粉的复合锂金属阳极等，由于篇幅原因，这里对物理压制滚压法进行了介绍。

2.6.1 物理压制滚压

物理压制滚压，顾名思义，是指通过物理压制将锂金属箔与其他金属（如镍泡沫和铜泡沫）或碳材料（如碳纤维布、石墨泡沫和碳纳米管纸）一起滚压，以获得复合锂金属阳极。这种策略不需要宿主材料具有很高的亲锂性，但具有很高的机械性能，如耐压性和稳定性。这种方法适用于以金属为基质的复合锂金属阳极的制备，并具有广泛的应用前景。

Wu团队设计了一种实用有效的双金属复合（NiLi-BC）电极，通过滚压镍泡沫和锂箔组合而成（图5a）。该电极在电极表面形成了一个规则的界面电场，消除了局部浓差极化，并在锂沉积/剥离过程中诱导稳定且有效的固体电解质界面（SEI）层的形成。除了基于金属的宿主材料，碳材料也可以用于制备复合锂金属阳极。Zhu等人通过滚压机在不同碳材料（如活化微波剥离的氧化石墨烯、活性炭）之间制备了碳/锂复合材料（图5b），并研究了碳结构对复合阳极性能的影响。

图5 通过物理滚压制备复合锂金属阳极。a Ni/Li复合锂金属阳极的制备示意图（Copyright © 2021, Elsevier）。b 碳（rGO，AC）/Li复合阳极的制备示意图（Copyright © 2019, Elsevier）。c 具有亲锂修饰的物理滚压。Ag-CFs/Li复合阳极的制备示意图（Copyright © 2021, American Chemical Society）。d 具有SEI设计的物理滚压。复合锂金属阳极的制备示意图，其中SEI层有助于Li+扩散均匀并避免电解液腐蚀（Copyright © 2017, Elsevier）。e 具有聚合物涂层的物理滚压。通过Li金属与PTFE薄膜之间的滚压制备具有聚合物保护的复合锂金属阳极的示意图（Copyright © 2020, Royal Society of Chemistry）。f、g 大规模物理滚压。光学照片显示使用涂布-干燥机连续铸造Li/G浆料以卷对卷方式制备Li/G箔（Copyright © 2021, Royal Society of Chemistry）

尽管上述复合锂金属阳极显示出高循环稳定性，但它们忽略了对锂沉积行为的调控。针对这一挑战，Chen团队提出了一种新颖的复合锂金属阳极设计，它由顶部三维（3D）表面层、中间阿弗热层和底部金属锂组成（图5c）。研究人员使用具有亲锂性的银纳米颗粒改性了3D碳纤维，以诱导均匀的锂沉积。此外，固体电解质界面（SEI）膜是复合锂金属阳极的重要组成部分，可以抑制锂树枝的形成。对于锂金属阳极来说，理想的SEI膜应在高度还原的环境中具有电化学稳定性和机械强度。基于这一现象，Zhang团队提出了一种带有SEI膜保护的锂基阳极。如图5d所示，首先通过滚压将两张薄锂箔与碳纤维（CF）基底结合，形成复合锂金属阳极，然后用溶液〔LiNO₃和CuF₂在DME（1,2-dimethoxyethane）中〕改性复合电极，生成稳定的SEI层。类似地，Song团队报道了一种具有LiF SEI层的复合锂金属阳极。唯一的区别在于Song团队采用聚四氟乙烯（polytetrafuoroethylene，PTFE）作为氟化试剂，通过简便可扩展的滚压工艺获得SEI膜（图5e）。最近，Liu等人报告了一项有趣的研究，他们提出了一种制备大面积复合锂金属阳极的简单策略，并构建了一种长寿命的350 Wh kg⁻¹锂金属软包电池。如图5f、g所示，研究人员提出了一种基于热引发转化的简单方法，该方法基于锂粉、石墨烯和PVDF之间的热诱导局部反应。通过简单的混合-涂覆-干燥-加热工序，在一个卷绕式涂布机上进行了卷对卷处理，实现了大面积复合锂金属阳极的制备。

06 重要结论

总结一下，锂金属是一种新型的阳极材料，具有与传统电极材料不同的特点。然而，大规模制备和界面化学方面的主要挑战限制了锂金属阳极在软包电池中的进一步应用。因此，构建具有稳定表面保护特性的复合锂金属阳极引起了广泛关注，特别是构建稳定的锂金属粉末阳极。尽管复杂的三维结构给表面工程带来了巨大的挑战，但也蕴含着发展创新结构和功能的巨大机会。在本综述中，文章讨论了锂金属阳极在从硬币电池向软包电池的转变过程中存在的挑战，包括科学问题和技术瓶颈。此外，文章回顾了表面保护和结构设计研究的进展，并综述了几种典型的复合锂金属阳极制备方法。本文并不打算综述与该领域相关的所有现有案例，而是提供反映共同趋势的典型示例，并讨论在大规模制备方面设计复合锂金属阳极的可能机会。通过对复合锂电极的表面化学和结构设计有深入的洞察力，有望为不同类型的锂金属电池制造定制的锂金属阳极。

07 主要作者简介

王骞（第一作者），太原理工大学副教授。2021年获北京大学博士学位。同年加入太原理工大学，研究方向为新能源材料及应用电化学。主持及参与多项国家级/省部级项目。以第一/共一/通信作者在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、Electrochem. Energy Rev.、Adv. Sci.、Energychem、Nano Energy、Chem. Eng. J.、Chem. Comm.、ACS Mater. Lett.、J. Power. Sources、ACS Appl. Energ. Mater.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Nanoscale等杂志发表SCI论文近40篇，申请发明专利12项，已授权7项。曾获北京大学校长奖学金、国家奖学金、优秀科研奖、优秀博士论文等多项奖励。多次在国内会议/高校进行学术报告。

卢田田（共同第一作者），太原理工大学材料科学与工程学院硕士研究生。他的研究方向是锂/锌金属负极界面行为的调控。

卫英慧（通信作者），太原理工大学教授。于1997年获得西安交通大学材料科学与工程学院博士学位。他的研究兴趣包括纳米材料中的原子扩散机制，镁合金的组织和性能以及金属表面的先进设计。

周恒辉（通信作者），北京大学教授，于1998年获得北京大学化学学院的博士学位。他的研究兴趣包括设计和合成用于能源存储和转换的新型材料，研究化学动力源电极和电解质之间的界面，以及设计和应用于3C电子产品和车辆的移动能源设备。

于岩（通信作者），福州大学教授，于2006年在福州大学获得材料学博士学位。她的研究兴趣包括半导体材料、光催化、环境净化材料、综合固体废物利用等相关领域。

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