2.探讨了构建LLZO基固态锂电池的关键要素：

①高载量正极；

②轻薄固态电解质层；

3.展望未来重要发展方向：

① 电芯制备技术；

② 成本控制；

③ 安全性问题。

在追求高能量密度的当下，固态锂电池因具有高能量密度的潜力而备受关注。石榴石型LLZO固体电解质材料具有电化学窗口宽、室温离子电导率高且对金属锂化学稳定等优点，成为最具应用前景的固体电解质材料之一。尽管基于LLZO 的研究取得了一系列进展，然而制备和生产实用化LLZO基固态锂电池仍面临众多挑战。

1.LLZO的基础科学问题：

(1)离子电导率：LLZO的室温体相离子电导率超过10-3S/cm，接近理论水平，很难进一步提高。因此，减小固态电解质层的面比电阻至关重要。

(2)界面接触问题：固态电解质/电极之间的固固接触导致高的界面阻抗。采用相容性界面或界面过渡层，或使用液态/半液态锂负极可以提高界面相容性和稳定性。

(3)空气稳定性：LLZO在潮湿空气环境中易生成碳酸锂污染层。通过热处理法、界面修饰、酸处理等方法能有效去除表面碳酸锂，值得在粉体批量制备技术中尝试。

2.高能量密度LLZO基固态锂电池制备的关键技术：

(1)高载量正极：

对于LiNi₈Co₁Mn₁O₂（NCM811）正极来说，例如在锂负极厚度是50 μm的情况下，正极载量要求大于30 mg cm^-2才能实现400 Wh/kg的目标。这往往需要采用三维复合正极材料、构筑导电正极等策略，以保证良好的动力学特性（如图1a）。

(2)轻薄固态电解质层：

400 Wh/kg的高能量密度要求轻薄型固态电解质层厚度＜30 μm、室温离子电导率＞10^-4 S cm^-1、电化学窗口＞4.5 V、拉伸强度＞15 MPa、热稳定性＞120 ℃。

(3)无锂贯穿负极：

通过界面修饰、锂负极结构设计等策略实现耐受锂贯穿负极材料的制备。

(4)双电极堆叠固态电池：

  采用双电极堆叠的方式制备固态电池（图1b），可有效利用空间，提高电池的体积能量密度。

图1. (a) 高载量正极的实现手段，图片出自J. Mater. Chem. A 7(32), 19094-19103 (2019); Nano Energy 61, 567-575 (2019); Adv. Funct. Mater. 29(34): 1903961 (2019); (b) Bi-polar 构型固态电池结构

3.LLZO基固态锂电池的未来发展方向：

（1）高能量密度、高安全固态锂电池的设计方案，分别针对不同应用场景设计长寿命、快充、高安全性和低成本等具有不同特点的电芯。

（2）LLZO的规模化制备是实现成本控制的有效手段。

（3）固态电池的热失控和服役失效问题值得深入研究，需要在实际工作状态中考察固态电芯的安全性。