• 文章导读
  

阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）是一种很有前途的电化学能量转换装置，它在阴极使用O₂/空气作为氧化剂来产生电力和热量。然而，阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢和耐久性不足是AEMFC实际应用中的显著缺点。目前， 贵金属Pt催化剂代表了电催化ORR的顶峰；然而，Pt基催化剂因其资源稀缺、易受一氧化碳中毒等受到限制。因此，开发用于氧还原反应（ORR）的非贵金属基廉价且高活性的电催化剂对于燃料电池应用是非常重要的。

近日，爱沙尼亚塔尔图大学Kaido Tammeveski教授团队报道了一种简单有效的合成过渡金属掺杂的沸石咪唑酸酯骨架-8（ZIF-8）和碳纳米管（CNT）复合催化剂(ZIF-8@CNT)的方法，并将其用作阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）的阴极材料。所制备的双金属掺杂的Fe₁CO₁-ZNT900和Fe₁CO₂-ZNT-900N催化剂碳骨架中除了存在FeCo组分，还具有一定的N掺杂量。与无金属掺杂和单金属掺杂的催化剂相比，双金属掺杂的催化剂显示出更多的ORR活性位点（吡啶-N、吡咯-N、石墨-N和M–N_x等）。研究结果表明， ZIF-8@CNT催化剂在0.1M KOH碱性溶液中表现出显著的电催化ORR活性，燃料电池性能与商业化Pt/C催化剂相当。

图文摘要

图1. 掺杂和不掺杂过渡金属ZIF-8@CNT催化剂的XRD图谱 (a)，拉曼光谱图 (b)， N₂吸附-脱附等温线 (c) 和孔径分布图 (d)

图2. ZIF-8@CNT催化剂的SEM图像。(a, f) ZNT-900，(b, g) Fe-ZNT-900，(c, h) Co-ZNT-900，

(d, i) Fe₁Co₁-ZNT-900和 (e, j) Fe₁Co₂-ZNT-900

图3. Fe₁Co₁-ZNT-900 (a-c) 和 (d-f) Fe₁Co₂-ZNT-900催化剂的BF-STEM图像

图4. ZNT-900 (a)、Fe-ZNT-900 (b)、Co-ZNT-900 (c)、Fe₁Co₁-ZNT-900 (d) 和Fe₁Co-ZNT-900 (e) 催化剂的N 1s XPS图

和不同氮基团的N含量 (f)

图5. ZIF-8@CNT电化学性能曲线。(a) ORR极化曲线；(b) K-L图电子转移数(n)；(c) RRDE极化曲线；

(d) K-L图电子转移数(n)和HO₂⁻产率；(e) O₂饱和下CV曲线；(f) Ar饱和下CV曲线

图6. 催化剂在H₂/O₂ AEMFCs中的极化曲线 (a) 和功率密度曲线 (b)。

阳极催化剂:PtRu/C, AEM: Aemion^+®15 μm, T = 65℃

• 总结与展望
  

  本文采用一种简单有效的合成方法制备了一系列过渡金属掺杂的ZIF-8@CNT催化剂，并将其用作AEMFC的阴极材料，对其电化学性能进行了研究。结果表明，双金属掺杂的ZIF-8@CNT催化剂（Fe₁Co₂-ZNT-900）显示出优异的催化性能，与商业化的Pt/C催化剂性能相当。说明双金属掺杂的ZIF-8@CNT催化剂是有望替代贵金属催化剂的廉价AEMFC的阴极材料。

通讯作者

Kaido Tammeveski，爱沙尼亚塔尔图大学教授，1998年在塔尔图大学获得了博士学位，1999-2000年在英国利物浦大学电化学实验室从事博士后研究，随后入职塔尔图大学。2014年获得爱沙尼亚国家科学奖。主要从事氧还原电催化和燃料电池的研究。发表SCI论文200余篇，被引9600余次，h因子58，入选2023年度全球前2%顶尖科学家榜单。