汪炼成 2021/01/06

“利用Purcell效应可以更“主动”地设计结构调控物质的发光属性。发光不仅仅是其内在属性，也受到外界场的影响，正如人深受环境影响一样。”     ——汪炼成

“Purcell：Push Forward或Pull Back。”                         ——汪炼成

“2021年伊始，愿大家可以受到高态密度正能量源Purcell作用，变得更加了不起！”        —汪炼成

一、Purcell效应：孟母三迁、破窗效应、新加坡和英国

       一直在尝试更多点地了解学习Purcell效应，希望能用到LED等半导体光电器件中。

       那么什么是Purcell效应呢？

      孟母三迁的故事大家应该都耳熟能详。孟子小时候居住的地方最开始离墓地和集市很近，于是孟子学了些祭拜丧事或者买卖屠杀。孟母觉得这不好，最后将家搬到学校旁边，孟子于是学习会了在朝廷上鞠躬行礼及进退的礼节，之后竟成亚圣。孟母也成为几千年来教子成功的典范偶像。

管理学和犯罪学上有个“破窗效应（Broken windows theory）”：如果一幢有少许破窗的建筑的窗不修理好，可能将会有更多窗户被破坏，甚至入室纵火等。纽约犯罪率之高在全世界屈指可数。纽约市长根据破窗理论，通过清除纽约地铁的乱涂乱画，最后严重犯罪事件竟然大幅降低了75%！环境中的不良现象如果被放任，会诱使人们仿效，甚至变本加厉。

新加坡确实是世界上最干净的城市，赤脚走在路上肯定不会被弄脏，而穿白鞋在街道上穿几个月走路，不刷鞋依旧是非常地白，且几乎没有灰尘。这并不夸张。相反，不得不承认，在英国一些地方就没那么讲究了，街道各种涂鸦纸屑，特别有些地铁出口等公车的士的角落地方，墙面密密麻麻都是嚼过的口香糖（我想这也是李光耀先生在新加坡明文禁止口香糖的触因）。在新加坡如此干净的地方，没人会吐痰或者扔纸屑垃圾等到街上，自己似乎不忍心，行人也会侧目不齿甚至马上投诉你。在英国那些地方就有点无所谓，反正都已经挺脏的了。（当然，英国像苏格兰等大多数地方还是很干净的！）

其他比如阅读一本好书的收获，观看一部电影的感动，与人交流的启发等，“近朱者赤，近墨者黑”,以及包括以上种种，从物理上都可以理解为“Purcell 效应”。

二、Purcell：Push Forward或Pull Back

博士阶段读论文时第一次了解到Purcell效应，顿时觉得非常的兴奋。因为原来一直觉得发光，自发辐射的内量子效率主要由材料决定，器件层面则只能主要是相对“被动”地降低欧姆接触电阻，提高自发辐射光的提取效率等。

而Purcell 效应告诉我们，自发辐射不是物质的固有独立属性，而是受到所处环境影响，是物质与场作用的结果[Sauvan, Christophe, et al. Physical Review Letters 110.23 (2013): 237401，Purcell, Edward Mills. Springer, Boston, MA, 1995. 839-839]。可以通过调控外场，来调控物质的发光属性。这无疑使得器件研究人员有更多的“主动性”，因此受到特别地钟爱。

Purcell 效应可以实现对发光的增强或抑制，增强或减弱的倍数为Purcell因子。比如，当物体被放进光子晶体中，当其自发辐射频率在光子晶体禁带中时候，自发辐射被抑制，因为禁带中该频率态密度为零，不妨将Purcell效应理解为Pull Back作用，类似新新加坡干干净净环境对欲扔垃圾的人的心理抑制一般。而如果在光子晶体中引入杂质，比如光子晶体晶胞中空缺一个原子，那么禁带中将引入高密度杂质态，从而增强自发辐射，类似学校环境无形中促进孟子向学知礼一般。杂质态类似“破窗效应”？此时不妨将Purcell效应理解为Push Forward作用。

由上式可以看出，在一定频率下，Purcell因子同此频率下的模式品质因子Q和模式体积V相关。Q因子为系统储存的总能量和单一周期损耗的能量的比值，就是模式在外场谐振腔能循环的周期次数。Q越大，时域角度模式存续时间越长，频域角度看则越小，就是常见光谱半高宽越窄。品质因子越大，模式体积越小，Purcell效应越显著。

三、Purcell效应应用：关乎“Q” 和“V”

Microcavity具有很高的品质因子Q值，和较小的模式体积，用于调控光场而被广泛研究。当然Microcavity不仅仅用于低阈值激光器、极子激射（polariton lasing）等器件，也用于高精传感、光计算等领域，形成了Microcavity Photonics的非常热门的研究方向，也拓展到了其他诸如Cavity Optomechanics等交叉新兴领域。

Microcavity类似物理教学演示中的音叉（Tuning Fork），通过共振光学微腔使光多次反射而形成共振实现对光的限制，包括Fabry-Perot腔，回音壁（Whispering gallery）腔、光子晶体和超构微腔（Meta-cavity）等。最高品质因为可达10¹⁰级。

                                                                         图1 常见Optical Microcavity的品质因子和模式体积（Kerry J. Vahala, 

Optical microcavities, Nature, Vol 424| 14 AUGUST 2003）。

金属等离激元（Metal plasmon）也可以用于Purcell效应，是金属表面电子在外界电磁场作用下产生集体振荡，分为局域表面等离子共振（Local Surface Plasmon Resonance，LSPR）和表面传导型等离极化激元（Surface Plasmon Polariton，SPPs）。一般分别在分立的金属纳米可以和表面图案化的金属表面产生。虽然金属本身对电磁波的吸收等会造成品质因子的下降，但突出特点是亚波长衍射极限（Sub-diffraction）的极小的模式体积，因此仍然具有较高的Purcell增强。精巧设计的纯粹金属等离激元Purcell增强因子可达100，而加入谐振腔等结构后Purcell增强因子可高至1000，甚至更高[Laser Photonics Rev. 7, No. 1, 1–21 (2013)]。

         图2（a）表面传导型等离极化激元(SPP)的色散关系曲线和（b）局域表面等离子共振(LSPR)示意图。满足k值匹配条件下SPP被激发，相比自由空间光子，在等离激元频率附近，SPP的k值可以很大，从而实现亚波长甚至分子大小级别场局域化（subwavelength localization）。支撑LSPR的纳米金属颗粒尺寸也较激发光波长小很多，从而也实现亚波长场局域化。比如500nm波长可见光激发40-50nm Ag纳米颗粒的LSPR。

 Microcavity很高的Q值（对应共振频率处半高宽较窄），以及与宏观cavity相比分布更为“稀疏”的共振频率使得其不太适合宽频应用。比如LED器件，其光谱半高宽为约20nm。对于谐振腔LED（Resonant Cavity LED），只有有限的共振频率处的光受到谐振腔的作用，从而使得整个发光光谱区域的调控有限。实验表明，共振腔LED的载流子复合寿命相比常规LED只降低了10%。

金属等离激元在宽谱作用方面相对优势，表面等离极化激元本身为非共振属性，而局域表面等离子共振峰的半高宽也相对较宽。但是金属等离激元较小的模式体积需要发光有源区和其距离很近才能产生Purcell效用，这对器件设计和制造带来一定的难度。

Microcavity Photonics和plasmonics都是纳米光学的热门宠儿。曾经读过很多领域大牛课题组的相关paper，如Caltech的Prof. Vahala，UC Berkeley的Prof. Xiang Zhang等，工作真的非常的Fantastic。每篇文章真是图文并茂，读起来是种享受。虽然并不直接从事Microcavity领域研究，但觉得这个领域比较有意思。

 讲到Microcavity，特别是基于回音壁模式（Whispering Gallery Mode）的Microcavity，都会引用伦敦圣保罗教堂的拱形穹顶说明。不管是在教堂边上的青年旅店，还是离之较远的塔桥等，都可以听到教堂响亮淳厚的钟声。由于声波在拱形穹顶cavity作用下形成共振WGM模式，损耗较少（Q值较高）而可以多次circulation，于是存在时间长，传播距离特别远，产生余音绕梁，绵延不绝感觉。但是对于这样宏观的cavity，也包括传统激光器长达数百微米的脊形F-P谐振腔等，其Purcell效应应该是很弱的。毕竟模式体积比较大。

        双曲超材料（Hyperbolic Metamaterial）可以实现宽波段Purcell效应。传统介质材料介电常数为正且各向同性，于是其等能面为球形，最大k值有限，超过最大k值的模式为倏逝模，即强度指数衰减。双曲超材料，可通过人工调控，使材料介电常数各向同性，且在一个或两个方向为负值，于是其等能面为双曲线形。不同于球形，双曲线形可以无限延伸，因此k值可以为无限大，从而具有高光子态密度（态密度和k值正相关），可以实现较大发光Purcell增强。

四、了不起的高态密度正能量Purcell作用源

总之，Purcell效应可以通过设计Microcavity, Hyperbolic Metamaterial等结构，调控环境光子态密度，从而更加“主动”地调控物质的发光属性。发光不仅仅是内在属性，也受到外界场的影响，正如人深受环境影响一样。

2021年伊始，愿大家可以受到高态密度正能量源 Purcell作用，变得更加了不起！