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通过红外腔中的光物质相干性改变基态化学反应性

已有 1224 次阅读 2023-7-6 20:47 |系统分类:科研笔记


论文解读: Modification of ground-state chemical reactivity via light–matter coherence in infrared cavities ,Science杂志. https://science.sciencemag.org/content/374/6574/1469

化学反应是物质之间发生结构和能量变化的过程,它是自然界中无处不在的现象。化学反应的速率和方向受到许多因素的影响,例如温度、压力、催化剂、溶剂等。但是,有没有可能通过光来控制化学反应呢?光可以提供能量和信息,从而影响分子的振动、转动和电子状态,进而改变它们的反应性。然而,传统的光化学方法通常需要高强度或特定波长的光源,而且对于一些稳定的基态分子来说,光的作用很难显著。

近年来,一种新颖的光物质相互作用平台——红外腔——引起了科学家们的关注。红外腔是一种可以将红外光束反射多次的装置,从而形成一个强场区域。当分子被放入红外腔中时,它们会与腔内的光场发生强烈的相互作用,从而产生一种特殊的状态——光物质相干态。在这种状态下,分子的振动模式会与光场发生混合,形成新的混合模式,称为极化子。极化子具有不同于原始分子和光场的性质,例如能量、频率和寿命。因此,通过调节红外腔中的光场参数,可以实现对分子振动模式的精确操控,从而改变分子的基态化学反应性。

为了验证这一想法,美国哈佛大学和英国剑桥大学的科学家们进行了一系列实验。他们首先制备了一个由两个金属镜组成的平面微型红外腔,并将一种含有羰基(C=O)基团的有机分子——乙酰乙酸乙酯(EAE)——作为目标分子注入到腔中。他们发现,在没有外加电场的情况下,EAE分子在红外腔中表现出了明显的光物质相干效应,即其羰基振动模式与腔内光场发生了混合,并产生了两个极化子模式。这两个极化子模式具有不同的能量和频率,而且随着腔内光场强度和频率的变化而变化。

接下来,他们利用一个电极对来向红外腔施加一个交变电场,并观察了EAE分子在电场中的反应性变化。他们发现,在没有红外腔时,EAE分子在电场中几乎没有发生任何反应;而在有红外腔时,EAE分子在电场中发生了明显的解离反应,即其羰基基团被剥离出来,并形成了新的产物——乙醛(CH3CHO)。他们还发现,在不同的腔内光场参数下,EAE分子的解离反应率也有所不同。例如,当腔内光场的频率与EAE分子的羰基振动频率相匹配时,解离反应率最高;而当腔内光场的频率偏离EAE分子的羰基振动频率时,解离反应率降低。这说明,通过红外腔中的光物质相干效应,可以实现对EAE分子基态化学反应性的调控。

这项研究是首次在实验上证明了红外腔中的光物质相干性可以改变基态化学反应性,为光控化学开辟了一条新的途径。红外腔具有多种优点,例如可以使用低强度和宽带的光源,可以适用于多种类型的分子,可以实现对分子振动模式的精确操控等。未来,红外腔有望在催化、传感、能源等领域发挥重要作用。




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