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紧接上文:
Materials Studio官方教程:DMol3——反应动力学【1】
3、创建反应轨迹
如果利用DMol3执行过渡态搜索,反应物和产物的所有原子都必须配对。这可以通过使用Tools菜单中的反应预览(Reaction Preview)功能实现。
首先,应将反应物和产物的结构并列显示。
打开ButadieneEthene.xsd和Cyclohexene Forcite GeomOpt\Cyclohexene.xsd文档。
选择Window | Tile Vertically,同时查看两个结构。
现在准备开始对反应物和产物结构中的原子进行配对。
从菜单栏中选择Tools | Reaction Preview。
打开Reaction Preview对话框。
Reaction Preview对话框
从作为反应物的环己烯分子开始更容易找到过渡态,因此过渡态搜索将从该结构开始。
从Reactant下拉树视图中选择Cyclohexene Forcite GeomOpt\Cyclohexene.xsd,并选择ButadieneEthene.xsd作为Product。单击Match...按钮打开Find Equivalent Atoms对话框。
可看到没有匹配的原子。
对于ButadieneEthene.xsd列表中的每个不匹配原子,选择Cyclohexene.xsd列表中的等效原子。从丁二烯片段中心的氢原子开始,这些氢原子相当于环己烯双键上的氢原子。
单击Set Match按钮。设置完所有匹配原子后,在每个3D原子文档中的某个位置单击一次,以取消选择所有原子和化学键。关闭Find Equivalent Atoms对话框。
提示:为了更容易选择正确匹配的原子,可将两个文档中的显示样式都更改为球棍模型。也可以在Display Options对话框中将Projection更改为透视Perspective,以帮助识别等效原子。
可以预览丁二烯和乙烯之间形成环己烯的反应。
在Reaction Preview对话框中,选择Base preview on reactant,然后单击Preview按钮。关闭对话框。
生成了一个名为Cyclohexene-ButadieneEthene.xtd的轨迹文档。此文档的动画提供了反应碰撞的近似描述。
单击Animation工具条上的Animation Mode下拉箭头,选择Bounce,然后单击Play按钮。
在轨迹文件中旋转结构,以便可以查看反应过程中几何构型的变化。
如果反应不正确,重复上一个匹配步骤并重新生成反应预览。
4、计算过渡态
现在已经准备好设置DMol3计算参数,并计算过渡态。
确保Cyclohexene-ButadieneEthene.xtd轨迹文件为当前文档。关闭其他文件。
打开DMol3 Calculation对话框,在Setup选项卡中,将Task更改为TS Search。确保Quality设置为Medium,将Functional设置为m-GGA和M11-L,勾选Spin unrestricted复选框。
单击More...按钮,打开DMol3 Transition State Search对话框。确保Search protocol设置为Complete LST/QST,将Quality设置为Medium。勾选Optimize reactants and products复选框,将Max. number QST steps设置为10,关闭对话框。
在Electronic选项卡,将Basis set更改为DNP+。单击More...按钮,并在DMol3 Electronic Options对话框的SCF选项卡上勾选Use smearing,关闭对话框。
在Properties选项卡中,勾选Frequency复选框。
在Job Control选项卡中,取消勾选Automatic复选框。在Job description中输入TS。
单击Run按钮,关闭对话框。
注意:在计算过程中,工作区中会显示多个不同的文档和一个LST/QST图,以给出计算的状态。特别是,LST/QST图通过显示LST、QST和CG(共轭梯度)的能量与路径坐标的关系来监测TS搜索的进度。
计算任务完成后,可以在TS.outmol文件中查看文本结果。TS.xod文件包含反应物、产物和计算得到的的过渡态的结构。
提示:可以在Properties Explorer中检查和更改收集文档中每个反应中各组分(反应物、产物和反应物)的能量。选择感兴趣的组分,从Filter下拉列表中选择Energy,然后双击TotalEnergy属性(单位:kcal/mol)以打开Edit Property对话框。例如,如果从其他计算中获得了其他信息,可以更改此能量。
提示:此计算使用相对直接的路径,其中LST/QST过渡态快速有效。对于更复杂的任务,请使用DMol3中的最小能量路径Minimum Energy Path任务,该任务提供了更稳定的过渡态搜索。
【系列教程】
Materials Studio官方教程:DMol3——计算光学性质【1】
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