朱向东老师课题组2023年在《Applied Catalysis B: Environmental》发表了论文“Millisecond self-heating and quenching synthesis of Fe/carbon nanocomposite for superior reductive remediation”。

一、亮点/创新点

本篇文献的亮点和创新点主要包括：

（1）通过碳辅助闪蒸焦耳加热（C-FJH）技术，在毫秒级别内优先沉积碳层以阻止Fe-氧化层的生长，这是一个“快速胜出”的策略。这种方法引发的超高温度和电击促进了还原态铁的形成，并随后熔融成相融合的异质结构（Feº/FeCl₂）。

（2）通过C-FJH技术制备的Fe/碳纳米复合材料具有独特的无氧化壳层、部分相融合的异质结构，并且在纳米尺寸范围。这种结构有助于增强材料的还原性能和稳定性。

（3）所合成的Fe/碳纳米复合材料展示了优异的对多种污染物（包括金属氧酸盐、全氟化合物和消毒副产物）的去除能力。理论计算证实了源自异质结构的电子离域效应促进了电子传递，从而提高了去污效率。

（4）C-FJH技术不仅适用于Fe/碳纳米复合材料的制备，还成功扩展到制备无氧化壳层的Cu或Ag/碳纳米复合材料，这些材料作为病毒灭活剂展示了高效能力，进一步扩展了该技术的应用范围。

二、研究背景

本篇文献的研究背景可以概括为以下几点：

（1）Feº基纳米材料因其强还原性和环境友好性，在环境修复领域得到了广泛应用。然而，这些材料表面会形成被动化的氧化壳层，限制了它们的深入应用，因为氧化壳层阻碍了物质的内部传输和外部电子转移。

（2）虽然已有努力旨在活化Fe-氧化壳层，以提升Feº基材料的反应活性，但这些尝试取得的成功有限，因为快速再形成的Fe-氧化壳层再次降低了Feº的反应性。

（3）现有方法通过在Feº表面形成保护层来抑制自氧化，例如通过碳基材料的使用来提高Feº材料的分散性和表面积，从而改善污染物的富集/吸附性能。然而，这些方法在提升Feº活性方面仍存在局限。

（4）基于Feº在几分钟内快速自氧化的本质，研究提出了一种新的“快速胜出”策略，即在毫秒级别内快速在Feº表面沉积一个“薄皮”，以抑制Fe-氧化壳层的生长，同时不抑制Feº的活性。

三、研究方法

本篇文献的研究方法包括以下几个关键步骤：

（1）碳辅助闪蒸焦耳加热（C-FJH）反应制备Fe/碳纳米复合材料：将羟基炭和金属盐以相同质量混合于无水乙醇中，通过振荡使其均匀分散，然后在60℃的真空烘箱中干燥。将干燥后的固体与10 wt%的碳黑（导电添加剂）混合，用于C-FJH处理。将0.1 g的混合物放入石英管中，通过铜电极压缩以减少样品电阻至约100 Ω，维持反应过程中的轻度真空并用氮气冲洗，以避免样品氧化。通过调节C-FJH脉冲电压，选择50 ms的持续时间和150-250 V的脉冲电压作为闪蒸焦耳加热条件。

（2）Fe/碳纳米复合材料的表征：采用高分辨率电子显微镜（HR-TEM）、能量色散X射线光谱（EDX）和高角环形暗场（HAADF）成像来分析元素分布和表面形貌。使用X射线吸收细结构（XAFS）、电子能量损失光谱（EELS）等技术获得所制备样品的组成和结构信息。通过Tafel曲线和电化学阻抗谱（EIS）测量来确定自由腐蚀电位和电荷传递电阻。

（3）污染物去除性能的评估：将制备的Fe/碳纳米复合材料用于去除多种污染物（如PFOS、PFOA、Cr(VI)、Sb(V)和DCAA）的实验，比较其去除效率。利用实验数据分析和理论计算（如密度泛函理论DFT计算）探讨Fe/碳纳米复合材料的去除机制，特别是Feº/FeCl₂异质结构对电子传递和污染物去除能力的影响。

（4）C-FJH技术的拓展应用：探索C-FJH技术合成无氧化壳层的Cu或Ag/碳纳米复合材料，并评估其作为病毒灭活剂的效能。

四、研究结果和主要结论

本篇文献的研究结果和主要结论概括如下：

研究结果：

（1）通过碳辅助闪蒸焦耳加热（C-FJH）反应，在毫秒级别成功合成了Fe/碳纳米复合材料。这些材料展示了无氧化壳层、部分相融合的异质结构（Feº/FeCl₂），以及纳米尺寸特征。

（2）合成的Fe/碳纳米复合材料在去除包括金属氧酸盐、全氟化合物和消毒副产品等多种污染物方面展现出了高效的性能。理论计算和实验数据均证实了Feº/FeCl₂异质结构能显著促进电子传递，从而提高去污效率。

（3）研究还展示了C-FJH技术在制备无氧化壳层的Cu或Ag/碳纳米复合材料方面的应用潜力。这些材料作为病毒灭活剂，对胡椒轻斑马铃薯病毒（PMMoV）展现了高效的灭活能力。

主要结论：

（1）C-FJH技术是一种有效的方法，可以在毫秒级别内合成具有特殊结构和高反应性的Fe/碳纳米复合材料。这一创新的合成策略为环境修复材料的开发提供了新的思路。

（2）Feº/FeCl₂的相融合异质结构对于提高材料的污染物去除能力至关重要。这种结构能够有效促进电子传递，提高材料的还原性和稳定性。

（3）C-FJH技术不仅适用于Fe/碳纳米复合材料的制备，还可以扩展到制备其他金属/碳纳米复合材料，如Cu或Ag/碳纳米复合材料。这些材料在病毒灭活等方面展现出了优异的应用潜力。

五、后续研究改进

根据研究内容和结果，可以推测一些可能的后续研究方向：

（1）机理深入研究：虽然文献中提到了Feº/FeCl₂异质结构能显著促进电子传递，提高去污效率，但对于具体的反应机理和电子传递路径仍有进一步研究的空间。通过更深入的理论计算和实验验证，可以更准确地理解材料的工作机制。

（2）材料稳定性的长期评估：文献中虽然提及了Fe/碳纳米复合材料展现出了优异的稳定性，但长期应用中的稳定性和持久性仍需进一步研究。特别是在实际环境中，如何保证材料的稳定性和反应活性不受影响，是需要解决的问题。

（3）广泛的环境修复应用测试：当前的研究主要集中在特定污染物的去除上，后续可以扩展到更多种类的环境污染物，如重金属、有机污染物、药品和个人护理品等，以验证材料的广泛应用潜力。

（4）工程化与规模化生产：研究C-FJH技术在工业规模上的应用可能性，包括生产效率、成本控制及材料性能的一致性等方面的探讨。规模化生产对于实际应用至关重要。

（5）优化合成条件：进一步探索不同合成条件（如电压、时间、温度、原料比例等）对Fe/碳纳米复合材料性能的影响，以优化材料的制备过程，获得更高性能的材料。

（6）环境影响评估：对Fe/碳纳米复合材料及其降解产物在环境中的行为和影响进行系统评估，确保其在环境修复应用中的安全性和环境友好性。

（7）病毒灭活机理的深入研究：对C-FJH技术制备的Cu或Ag/碳纳米复合材料在病毒灭活应用中的作用机理进行深入研究，探索其与不同类型病毒相互作用的具体过程，为病毒防控提供更多理论依据和技术支持。

通过这些后续研究和改进，可以进一步提升C-FJH技术制备的纳米复合材料的性能，拓宽其在环境保护和公共卫生等领域的应用范围。

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