人工智能解决了量子化学中最困难的挑战之一

诸平

New research using neural networks, a form of brain-inspired AI, proposes a solution to the tough challenge of modelling the states of molecules.

https://www.sciencedaily.com/releases/2024/08/240822142627.htm

据英国伦敦帝国学院(Imperial College London, South Kensington Campus, London SW7 2AZ, UK) 2024年8月22日提供的消息，人工智能解决了量子化学中最困难的挑战之一(AI tackles one of the most difficult challenges in quantum chemistry)。

一项利用神经网络(一种受大脑启发的人工智能)的新研究提出了一种解决分子状态建模这一艰巨挑战的方法。这项研究表明，该技术可以帮助解决复杂分子系统中的基本方程。这可能会导致未来的实际应用，帮助研究人员在试图在实验室中制造新材料和化学合成之前，使用计算机模拟来制作原型。由伦敦帝国学院和谷歌深度思维人工智能公司（Google DeepMind, London N1C 4DJ, UK）科学家领导的这项研究于2024年8月23日已经在《科学》（Science）杂志网站在线发表——David Pfau, Simon Axelrod, Halvard Sutterud, Ingrid von Glehn, James S. Spencer. Accurate computation of quantum excited states with neural networks. Science, 2024; 385 (6711): eadn0137. DOI: 10.1126/science.adn0137. Epub 2024 Aug 23. https://www.science.org/doi/10.1126/science.adn0137

参与此项研究的还有来自美国哈佛大学（Harvard University, Cambridge, MA 01238, USA）和美国麻省理工学院（Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA 01239, USA）的研究人员。

激发态分子（Excited molecules）

该团队研究了分子如何从“激发态”过渡到“激发态”的问题。当分子和材料受到大量能量的刺激时，比如暴露在光下或高温下，它们的电子会被踢入一个暂时的新构型，被称为激发态。

分子在不同状态之间转换时吸收和释放的能量的确切数量为不同的分子和材料创造了独特的指纹。这影响了从太阳能电池板、LEDs到半导体和光催化剂等技术的性能。它们在涉及光的生物过程中也起着关键作用，包括光合作用和视觉。

然而，这种指纹极难建模，因为激发的电子本质上是量子的，这意味着它们在分子中的位置永远不确定，只能用概率来表示。

来自谷歌深度思维人工智能公司和伦敦帝国学院物理系的首席研究者大卫·普福博士（Dr David Pfau）说:“表征量子系统的状态极具挑战性。必须给每一种可能的电子位置配置赋一个概率。所有可能构型的空间是巨大的——如果你试图将其表示为一个网格，每个维度上有100个点，那么硅原子可能的电子构型的数量将比宇宙中的原子数量还要多。这正是我们认为深度神经网络可以提供帮助的地方。”

神经网络（Neural networks）

研究人员开发了一种新的数学方法，并将其与一个名为费米子神经网(Fermionic Neural Network)——FermiNet的神经网络结合使用，这是第一个使用深度学习从基本原理计算原子和分子能量的例子，该原理足够精确，可以使用。

该团队用一系列例子测试了他们的方法，结果令人鼓舞。在一种名为碳二聚体（carbon dimer）的小而复杂的分子上，他们实现了4毫电子伏特(4 meV——一种微小的能量测量)的平均绝对误差(mean absolute error简称MAE)，这比之前达到20 meV的金标准方法更接近实验结果，平均绝对误差仅仅是之前金标准方法测定结果的1/5。

大卫·普福博士说:“我们在计算化学中一些最具挑战性的系统上测试了我们的方法，在这些系统中，两个电子同时被激发，发现我们的方法在0.1 eV左右，这是迄今为止最苛刻、最复杂的计算。今天，我们正在进行最新的工作，并希望研究界将以我们的方法为基础，探索物质与光相互作用的意想不到的方式。”

上述介绍，仅供参考。欲了解更多信息，敬请注意浏览原文或者相关报道。

Editor’s summary

Excited states are important in many areas of physics and chemistry; however, scalable, accurate, and robust calculations of excited-state properties from first principles remain a critical theoretical challenge. Recent advances in computing the ground-state properties of molecular systems driven by deep learning demonstrate that this technique has the potential to address this problem. Pfau et al. present a parameter-free mathematical principle for computing excited states using deep neural networks by directly generalizing variational quantum Monte Carlo to ground states. The proposed method achieves accurate excited-state calculations on a number of atoms and molecules, far outperforms existing methods for computing excited-state properties with deep learning (especially on larger systems), and can be applied to various quantum systems. —Yury Suleymanov

Abstract

We present an algorithm to estimate the excited states of a quantum system by variational Monte Carlo, which has no free parameters and requires no orthogonalization of the states, instead transforming the problem into that of finding the ground state of an expanded system. Arbitrary observables can be calculated, including off-diagonal expectations, such as the transition dipole moment. The method works particularly well with neural network ansätze, and by combining this method with the FermiNet and Psiformer ansätze, we can accurately recover excitation energies and oscillator strengths on a range of molecules. We achieve accurate vertical excitation energies on benzene-scale molecules, including challenging double excitations. Beyond the examples presented in this work, we expect that this technique will be of interest for atomic, nuclear, and condensed matter physics.