研究人员首次捕捉到描述粒子加速器薄膜形成早期阶段的原子尺度图像

诸平

Fig. 1 Experimental Scanning Tunneling Microscopy (STM) images of Sn adsorption, diffusion, incorporation, and desorption onto Nb.  Credit: Cornell University

Fig. 2 The metal deposition chamber. Credit: Cornell University

Fig. 3 Credit: The Journal of Physical Chemistry C (2023). DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c08458

据美国康奈尔大学(Cornell University)2023年4月6日提供的消息，研究人员首次捕捉到描述粒子加速器薄膜形成早期阶段的原子尺度图像(Researchers capture first atomic-scale images depicting early stages of particle accelerator film formation)。

康奈尔大学明亮光束中心（Cornell University Center for Bright Beams）的一组科学家的新研究，在开发新技术以指导下一代粒子加速器中使用的材料的生长方面取得了重大进展。相关研究结果于2023年1月10日已经在《物理化学杂志C辑》（Journal of Physical Chemistry C）网站发表——Sarah A. Willson, Rachael G. Farber, Ajinkya C. Hire, R. G. Hennig, S. J. Sibener. Submonolayer and Monolayer Sn Adsorption and Diffusion Behavior on Oxidized Nb(100). The Journal of Physical Chemistry C, 2023, 127(6): 3339–3348. DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c08458. Publication Date:January 31, 2023. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.2c08458

此文揭示了更好地控制超导Nb₃Sn薄膜生长的潜力，这可以显著降低超导技术（superconducting technology）所需的低温基础设施的成本和尺寸。

参与此项研究的还有美国芝加哥大学（The University of Chicago, Chicago, Illinois, United States）和美国佛罗里达大学（University of Florida, Gainesville, Florida, United States）的研究人员。

超导加速器设施，例如那些用于X射线自由电子激光辐射（X-ray free-electron laser radiation）的设施，依赖于铌超导射频(superconducting radio frequency简称SRF)腔来产生高能光束。然而，相关的低温基础设施、能源消耗和铌SRF腔的运行成本限制了该技术的应用。

为了解决这个问题，研究人员一直在努力寻找可以在高于2 K的温度下工作的超导材料，其质量因子与铌(Nb) SRF腔相当。最有前途的材料之一是锡化三铌 (Nb₃Sn)，这是一种工作温度为18 K的合金，从而减少了对昂贵的低温基础设施的需求。

尽管Nb₃Sn涂层腔体的性能在理论和实验上都取得了很大的进步，但如何制备更高质量的Nb₃Sn合金薄膜仍然需要深入了解。

文理学院的物理学教授、明亮光束中心（Center for Bright Beams简称CBB）主任里奇·帕特森(Ritchie Patterson)说：“Nb₃Sn空腔将成为未来的加速器，只有通过多样化的合作才能推进这一科学，这是CBB的核心重点。我们所有合作机构之间的专业知识和密切合作正在推动这项研究走向未来。”金属沉积室见上述图2（Fig. 2）所示。

这项新的CBB研究由芝加哥大学的实验材料化学家和佛罗里达大学的理论物理学家共同进行，首次提供了Sn在氧化铌上的原子尺度图像，描绘了Nb₃Sn形成的早期阶段（Fig. 1）。这种锡在氧化铌上的吸附和扩散的可视化是创建优化下一代加速器腔制造的机械公式的重要进展。

与博士后学者瑞秋·法伯(Rachael Farber)共同撰写该论文的芝加哥大学CBB研究生莎拉·威尔逊(Sarah Willson)说：“Nb₃Sn的质量和加速性能取决于生长过程中许多复杂的变量。我们的目标是研究一个复杂成长过程的初始步骤，并在受控环境中分离出某些变量。”他们的原子级增长实验得到了研究生埃辛卡亚·希尔（Ajinkya Hire）的量子理论的支持。

随着Nb₃Sn加速腔的制备，科学家的目标是减少来自铌腔的杂质和污染物，以实现更清洁、更均匀的表面。然后在锡蒸汽的存在下将腔体加热到高温。这导致Sn扩散到Nb层，形成Nb₃Sn。当采取仔细的措施来生长一个原始的Nb₃Sn薄膜时，仔细观察腔体会发现一个高度无序、粗糙的多晶表面，而不是高度控制实验理想的一致的单晶表面。

莎拉·威尔逊解释说，为了进行这个实验，他们在某种程度上再现了现实世界中制造空腔的过程，但进一步超过了将材料加热到1630 ℃所需的温度要求，并创建了一个原子状的氧化铌表面，以展示Sn、Nb和O在原子水平上的相互作用。

金属氧化物的观察通常使用扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscopy简称STM)进行，揭示原子尺度上的信息。然而，用STM研究Nb₃Sn生长的具体装置还不容易得到。因此，莎拉·威尔逊和瑞秋·法伯创造了一个。

他们设计并建造了一个定制的金属沉积室，将锡沉积在铌表面。这项技术重现了现实世界的环境，在这种环境中，加速器腔的开发具有防止表面污染的能力，同时允许研究人员使用STM研究沉积。

“我们采用了最先进的STM装置，它并不是真正用于研究高温金属生长和合金形成的，但通过CBB的资金，我们增加了金属间化合物生长室（intermetallic growth chamber），使我们能够在原位进行这些实验，”莎拉·威尔逊说，她指出，使用金属间生长剖面（intermetallic growth section）揭示了单个Sn原子与铌亚表面（niobium subsurface）的结合。

莎拉·威尔逊说：“我们发现，即使在高度受控的环境中，Nb表面也是阻止Nb₃Sn形成所需的Sn扩散的主要障碍。改善Nb₃Sn的生长，不仅仅是简单地在铌上镀上一层均匀的锡。”

这项研究由通讯作者、芝加哥大学卡尔·威廉·艾森德拉特（Carl William Eisendrath）杰出服务教授史蒂文·西贝纳（Steven Sibener）与佛罗里达大学材料科学与工程校友教授、CBB教员理查德·亨尼希（Richard Hennig）共同领导。

物理化学家史蒂文·西贝纳教授表示，在他的经验中，加速器科学和非加速器科学的不同领域之间的合作是独一无二的，有助于为推进粒子加速器奠定基础，并期待Nb₃Sn有前景的发展。

莎拉·威尔逊说：“CBB引发的合作，表面化学家、材料工程师、加速器物理学家和理论家以这种方式互动的能力，无疑增强了这项研究的能力。就我个人而言，我对如何正确应对科学领域中不同的术语、优先顺序和研究视角所带来的挑战有了更深刻的理解。许多化学家对工程师和物理学家遇到的这种界面金属生长挑战感兴趣。这种合作促进了广泛的跨学科交流，使得进行这样的研究更加舒适和有效。”

上述介绍，仅供参考。欲了解更多信息，敬请注意浏览原文或者相关报道。

Abstract

Current efforts to produce brighter beams of charged particles are focused on developing Nb3Sn-coated superconducting radio frequency (SRF) cavities for use in superconducting accelerator facilities. The growth mechanisms driving the formation of Nb₃Sn films on preexisting Nb SRF cavities are not, however, fully understood. In order to understand the complex interplay between metallic Sn and the oxidized Nb surface leading to Nb₃Sn alloy formation, we have examined how the structural and chemical composition of an oxidized Nb(100) single crystal influences Sn adsorption and diffusion behavior at submonolayer and monolayer Sn coverages. Sn was deposited on an NbO surface and annealed at temperatures relevant to Nb₃Sn growth procedures before analysis via in situ scanning tunneling microscopy (STM). Experimental data, along with supporting simulated STM and calculated binding energies obtained using density functional theory, revealed the influence of Sn coverage and annealing temperatures on thermodynamic and kinetically driven diffusion pathways, preferred binding sites, novel Sn adlayer structures, and how the underlying NbO substrate evolves to accommodate Sn diffusion. This newly realized understanding of the interfacial chemical interactions between adsorbed Sn and the Nb surface sites is essential to develop predictive growth models for Nb₃Sn films for use in future SRF cavities.