电子对X射线反应最快已经达到阿秒级

诸平

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Fig. 2 

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据英国伦敦帝国理工学院（Imperial College London）2022年1月21日提供的消息，英国、美国、德国、瑞士等国科学家组成的跨国联合研究小组，完成了迄今为止对电子对X射线反应最快的研究（Fastest-ever study of how electrons respond to X-rays performed），是一项对电子动力学的研究计时到阿秒级（10^-18 s），揭示了辐射在分子水平上可能造成的损害。这是同类研究中首次使用超快X射线激光脉冲干扰氧化亚氮分子中的电子，并以前所未有的精度测量所产生的变化。相关研究结果于2022年1月6日已经在《科学》（Science）杂志网站发表——Siqi Li, Taran Driver, Philipp Rosenberger, Elio G. Champenois, Joseph Duris, Andre Al-Haddad, Vitali Averbukh, Jonathan C. T. Barnard, Nora Berrah, Christoph Bostedt, Philip H. Bucksbaum, Ryan N. Coffee, Louis F. Dimauro, Li Fang, Douglas Garratt, Averell Gatton, Zhaoheng Guo, Gregor Hartmann, Daniel Haxton, Wolfram Helml, Zhirong Huang, Aaron C. Laforge, Andrei Kamalov, Jonas Knurr, Ming-Fu Lin,  Alberto A. Lutman, James P. Macarthurjon, P. Marangos, Megan Nantel, Adi Natan, Razib Obaid, Jordan T. O’Nealniranjan, H. Shivaram,  Aviad Schoripeter Walter, Anna Li Wang, Thomas J. A. Wolf,   Zhen Zhang, Matthias F. Kling, Agostino Marinelli, James P. Cryan. Attosecond coherent electron motion in Auger-Meitner decay, Science, 6 Jan 2022, 375(6578): 285-290. DOI: 10.1126/science.abj2096. https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj2096

这项研究是在美国斯坦福大学线性加速器中心(Stanford Linear Accelerator Centre 简称SLAC)的直线相干光源(Linac Coherent Light Source简称LCLS)上进行的，并得到了来自伦敦帝国理工学院的五名科学家的支持。

用于成像和放射治疗的常规X射线会对细胞造成损伤，但在分子水平上究竟如何损伤尚不清楚。此外，新的高强度和短脉冲持续时间的X射线激光器正在被提出，以更精确地成像更小的分子，这导致了关于这可能会对活组织造成潜在损害的问题研究。研究人员第一次能够测量分子中电子对超快X射线照射的反应，时间尺度为阿秒（attosecond， 10^-18秒）。

理解新极限(Understanding to new limits)

来自伦敦帝国理工学院物理系的合著者乔恩·马朗戈斯（Jon Marangos）教授说:“当计时电子动力学时，能够达到几百阿秒的精度意味着我们现在可以开始理解某些现象到新的极限。

事实是，一些重要问题中的电子动力学，比如辐射对生物分子的损害，迄今为止速度太快，我们无法理解。有了这个新的认识，我们可能，例如，可以想象，能够更好地减轻放射治疗过程中不必要的辐射损伤。”

研究人员同时向一氧化二氮（N₂O）分子发射X射线脉冲和激光脉冲，第一个脉冲将一个电子撞出它所在的位置，第二个脉冲对由此而引起的变化进行计时。在此之前，研究人员使用传统的X射线，已经观察到在一个被称为奥格-迈特纳(Auger-Meitner, AM)衰减（AM decay）过程中电子发射的快速时间尺度。

现在，有了更快的X射线激光器，他们能够观察到一种施加在AM衰变上的新现象。由于量子效应，电子很难追踪，这意味着电子可以同时处于几个量子态。

非常短的X射线脉冲产生了“量子相干（quantum coherence）”，这是高度激发态分子的不同电子量子态的叠加。以阿秒精度测量显示了一个“量子拍（quantum beat）”，这是在发射的电子电流中观察到的由相干作用在AM衰变上产生的重复模式。

来自伦敦帝国理工学院物理系的合著者维塔利·阿韦巴克博士（Dr. Vitali Averbukh）说:“解决这种辐射产生的单个相干量子效应，对于建立一幅高强度超快X射线辐射损伤的新物理图像是必要的。目前的工作是这个方向的第一步，而不是熟悉的AM衰减，我们观察到量子拍，这是一种转化为不可逆的化学变化的完全不同的动力学类型。”

“量子相干对这种化学变化的影响程度还有待深入研究，但伦敦帝国理工学院的量子化学家获得的初步结果表明，这种量子相干确实可以引导化学变化。”

阿托钟测量（Attoclock measurements）

AM衰减和量子拍的计时是使用“阿托钟（attoclock）”来完成的，它利用了与X射线脉冲同时发射的圆偏振光学激光脉冲。激光场的方向旋转得非常快，并给予电子动量，这标记了电子的发射时间。

电子发出的信号被记录在动量敏感探测器的一个位置上，记录下电子在激光场旋转中出现的时间。这使得研究小组可以根据信号在探测器上出现的位置精确地计算出电子动力学的时间。

使用的超快激光和阿托钟设置团队，将为研究观察更复杂的分子在亚纳米空间尺度上快速电子运动铺平道路，使研究人员能够跟踪被调查的原子和分子的不同部分之间的相互作用。

上述介绍，仅供参考。欲了解更多信息，敬请注意浏览原文或者相关报道。

Coherent electron motion in real-time

Charge transfer plays a fundamental role in many chemical and biological processes, yet many important questions about its mechanics at the electronic level remain unanswered. Recent development of attosecond x-ray free-electron laser sources enabled site-specific valence excitations in molecular systems on a time scale shorter than the natural charge dynamics. Li et al. use this technology to produce coherent superpositions of core-excited states in the model molecule nitric oxide, which is composed of biorelevant atoms. The authors map the time-dependent current of the Auger-Meitner emission by means of an angular streaking measurement. The present work demonstrates the ability to use x-ray free-electron lasers for exploring electronic coherences in the charge transfer on the attosecond time scale. —YS

Abstract

In quantum systems, coherent superpositions of electronic states evolve on ultrafast time scales (few femtoseconds to attoseconds; 1 attosecond = 0.001 femtoseconds = 10⁻¹⁸ seconds), leading to a time-dependent charge density. Here we performed time-resolved measurements using attosecond soft x-ray pulses produced by a free-electron laser, to track the evolution of a coherent core-hole excitation in nitric oxide. Using an additional circularly polarized infrared laser pulse, we created a clock to time-resolve the electron dynamics and demonstrated control of the coherent electron motion by tuning the photon energy of the x-ray pulse. Core-excited states offer a fundamental test bed for studying coherent electron dynamics in highly excited and strongly correlated matter.