科学家发现了阻碍使量子点更亮的过程

诸平

SLAC and Stanford researchers have made the first atomic-scale observations of how nanocrystals known as quantum dots lose their light-producing efficiency when excited with intense light. Dots were excited with green light (top) or higher-energy purple light (bottom), and scientists watched them respond with an “electron camera,” MeV-UED. When hit with green light, the dots relaxed, and excited pairs of electrons and holes converted virtually all of the incoming energy to light. But when hit with purple light, some of the energy was trapped on the surface of the dot; this distorted the arrangement of surrounding atoms and wasted energy as heat. The results have broad implications for developing future quantum and photonics technologies where light replaces electrons in computers and fluids in refrigerators. (B. Guzelturk et al., Nature Communications, 25 March 2021)

据美国斯坦福大学（Stanford University）2021年3月25日提供的消息，该校研究人员与斯坦福直线加速器中心（Stanford Linear Accelerator Center简称SLAC）国家加速器实验室（SLAC National Accelerator Laboratory）、加州大学伯克利分校（University of California, Berkeley）、瑞士苏黎世联邦理工学院（Eidgenössische Technische Hochschule Zürich or ETH Zürich）、芝加哥大学（University of Chicago）、阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory）、美国西北大学（Northwestern University）、卡夫利能源纳米科学研究所（Kavli Energy NanoScience Institute）以及以色列特拉维夫大学（Tel Aviv University）的研究人员合作研究发现了阻碍使量子点更亮的过程，该结果对于当今的电视和显示屏以及未来用光取代电子和流体具有重要意义。相关研究结果于2021年3月25日已经在《自然通讯》（Nature Communications）杂志网站发表——Burak Guzelturk, Benjamin L. Cotts, Dipti Jasrasaria, John P. Philbin, David A. Hanifi, Brent A. Koscher, Arunima D. Balan, Ethan Curling, Marc Zajac, Suji Park, Nuri Yazdani, Clara Nyby, Vladislav Kamysbayev, Stefan Fischer, Zach Nett, Xiaozhe Shen, Michael E. Kozina, Ming-Fu Lin, Alexander H. Reid, Stephen P. Weathersby, Richard D. Schaller, Vanessa Wood, Xijie Wang, Jennifer A. Dionne, Dmitri V. Talapin, A. Paul Alivisatos, Alberto Salleo, Eran Rabani, Aaron M. Lindenberg. Dynamic lattice distortions driven by surface trapping in semiconductor nanocrystals. Nature Communications, 2021, volume 12, Article number: 1860. Published: 25 March 2021. https://www.nature.com/articles/s41467-021-22116-0.

散发出纯净、灿烂的光芒（Emitting a pure, brilliant glow）

被称为量子点的明亮半导体纳米晶体使量子点（quantum dot nanocrystals）发光二极管（QLED）电视屏幕呈现出鲜艳的色彩。但是试图增加光的强度却会产生热量，从而降低量子点的发光效率。一项新的研究解释了其中的原因，其结果对发展未来的量子和光子技术有着广泛的意义，例如，光将取代计算机中的电子和冰箱中的流体。

在QLED电视屏幕中，点吸收蓝光并将其变成绿色或红色。在电视屏幕运行的低能耗情况下，这种从一种颜色到另一种颜色的光转换实际上具有100％的效率。但是，在更亮的屏幕和其他技术需要更高的激发能量的情况下，效率会急剧下降。研究人员对为什么会发生这种现象有一些理论解释，但是到目前为止，还没有人在原子尺度上观察到这种现象。

为了找到更多信息，美国能源部SLAC国家加速器实验室的科学家使用了高速“电子照相机（electron camera）”来观察这些将入射的高能激光转换成自己发光的点。实验表明，入射的高能激光会从点的原子中发射出电子，并且它们相应的空穴（带正电荷的自由移动的空点）会被束缚在点的表面，从而多余的能量会产生废热。另外，电子和空穴（holes – empty spots）以释放更多热能的方式复合。这会增加点原子的抖动，使其晶体结构变形，并浪费更多的能量，而这些能量本来可以使量子点变得更亮。

上述图示是SLAC和斯坦福大学的研究人员首次进行了原子级的观察结果，即当被强光激发时，被称为量子点的纳米晶体如何失去其发光效率。量子点被绿光（顶部）或高能紫色光（底部）激发，科学家们用“电子照相机”  MeV-UED看着它们做出的反应。需要说明：MeV是电子伏特（electronvolts）之简称；UED是超快电子衍射（ultrafast electron diffraction）之简称。当受到绿光照射时，这些量子点会放松，激发的电子和空穴对几乎将所有传入的能量转换为光。但是当被紫光照射时，一些能量被困在点的表面上。使得周围原子的排列发生扭曲，而且浪费了能量作为热能散发。这些结果对开发未来的量子和光子技术具有广泛的意义，在该技术中，光可以代替计算机中的电子和冰箱中的流体。

SLAC斯坦福大学材料与能源科学研究所（Stanford Institute for Materials and Energy Sciences at SLAC）的斯坦福大学副教授兼研究员亚伦·林登伯格（Aaron Lindenberg）说：“这代表了从系统中吸收能量而不产生光的一种关键方法。”亚伦·林登伯格和博士后研究者布拉克·古泽尔特克（Burak Guzelturk）一起领导了此项研究。

亚伦·林登伯格说：“几十年来，一直试图弄清这个过程的基础是研究的主题。这是我们第一次看到原子在激发态能量作为热量散失时的实际作用。”

该研究小组的成员包括来自SLAC、斯坦福大学、加利福尼亚大学伯克利分校和美国能源部劳伦斯伯克利国家实验室的科学家。

发出纯净，灿烂的光芒（Emitting a pure, brilliant glow）

尽管量子点纳米晶体（quantum dot nanocrystals）的尺寸很小，它们的直径与四链DNA的直径大致相同，但却异常复杂且经过高度工程化。它们发出非常纯净的光，其颜色可以通过调整其大小、形状、组成和表面化学性质进行调整。这项研究中使用的量子点是20多年前发明的，如今，它们被广泛用于照明、节能显示器以及生物学和医学成像工具中。

布拉克·古泽尔特克说，了解和解决阻碍在高能量下使量子点更高效的问题是当前研究的热点。布拉克·古泽尔特克在SLAC与博士后研究者本·科茨（Ben Cotts）进行了实验。

先前的研究集中于量子点的电子行为。但是在这项研究中，该团队也能够使用称为MeV-UED的电子照相机看到整个原子的运动。它以极高能量的短脉冲电子撞击样品，以百万电子伏特（MeV）计量。在称为超快电子衍射（UED）的过程中，电子从样品中散射出来并进入检测器，从而形成揭示电子和原子在做什么的图形。

当SLAC /斯坦福大学的团队测量受到各种波长和激光强度撞击的量子点的行为时，加州大学伯克利分校的研究生蒂菩提·贾斯拉萨里亚（Dipti Jasrasaria）和约翰·菲尔宾（John Philbin）与伯克利理论化学家伊兰·拉巴尼（Eran Rabani）一起计算和理解了电子相互作用的结果，从理论的角度来看原子运动。

伊兰·拉巴尼说：“我们经常与实验者见面，他们遇到了一个问题，我们开始共同努力来理解它。想法反反复复来回回荡，但这都是从实验中获得的，这是在测量量子点在被强烈激发时原子晶格中发生的事情方面的重大突破。”

光基技术的未来（A future of light-based technology）

这项研究是由美国能源部能源前沿研究中心（DOE Energy Frontier Research Center）热力学极限光子学（Photonics at Thermodynamic Limits）的研究人员进行的，该中心由斯坦福大学材料科学与工程系副教授、研究平台/共享设施的高级副主任詹妮弗·迪昂（Jennifer Dionne）领导。她的研究小组与亚伦·林登伯格小组合作，帮助开发了探测纳米晶体的实验技术。

詹妮弗·迪昂说，该中心的最终目标是在热力学允许的范围内演示光子过程，例如光吸收和发射。这可能带来制冷、供暖、冷却和能量存储等技术，以及量子计算机和完全由光驱动的太空探索新引擎。詹妮弗·迪昂说：“要建立光子热力学循环，您需要精确地控制光、热、原子和电子在材料中的相互作用。这项工作令人兴奋，因为它提供了一个前所未有的透镜，以了解限制光发射效率的电子和热过程。这些被研究的粒子已经具有创纪录的量子产率，但是现在有一条通往设计几乎完美的光学材料的途径。” 如此高的发光效率可能会开启大量的未来应用，所有这些都是由超快电子探测到的微小点驱动的。上述介绍仅供参考，更多信息敬请注意浏览原文或者相关报道。

Abstract

Nonradiative processes limit optoelectronic functionality of nanocrystals and curb their device performance. Nevertheless, the dynamic structural origins of nonradiative relaxations in such materials are not understood. Here, femtosecond electron diffraction measurements corroborated by atomistic simulations uncover transient lattice deformations accompanying radiationless electronic processes in colloidal semiconductor nanocrystals. Investigation of the excitation energy dependence in a core/shell system shows that hot carriers created by a photon energy considerably larger than the bandgap induce structural distortions at nanocrystal surfaces on few picosecond timescales associated with the localization of trapped holes. On the other hand, carriers created by a photon energy close to the bandgap of the core in the same system result in transient lattice heating that occurs on a much longer 200 picosecond timescale, dominated by an Auger heating mechanism. Elucidation of the structural deformations associated with the surface trapping of hot holes provides atomic-scale insights into the mechanisms deteriorating optoelectronic performance and a pathway towards minimizing these losses in nanocrystal devices.