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Unprecedented Enzymatic Synthesis of Perfectly Structured Alternating Copolymers via “Green” Reaction Cocatalyzed by Laccase and Lipase Compartmentalized Within Supramolecular Complexes
在超分子复合物内,利用漆酶和脂肪酶进行绿色的共催化反应,合成结构交替的共聚物
来源:Biomacromolecules
IF:5.7
摘要:本研究首次利用漆酶-脂肪酶催化反应合成了具有结构交替的多聚物。首先,六中类型的络合物线型(A)-线型(B)、线型(A)-线型(B)-线型(A)、线型-树枝状、树枝状-线型-树枝状、线型-超支状和超支状-线型-超支状的两亲分子能够显著增强三种不同来源的脂肪酶的活性(Penicillium camemberti, 1400%; Candida rugosa, 700%;Burkholderia cepacia 870%)。共聚物的合成需要连贯的几步:a)脂肪酶、漆酶溶于中性pH的水溶液中;b)加入不同络合物,使两种酶被隔离在胶束或物理网络内;c)加入共聚物的两种单体;d)漆酶催化邻苯二酚氧化为O-醌,而后脂肪酶介导二胺加成反应。反应经历如下流程:漆酶氧化邻苯二酚生成醌,而后由脂肪酶共介导二胺的迈克尔加成反应。虽然单一漆酶即可催化整个共聚物合成过程,但加入脂肪酶之后能够将聚合物与的产率提高到30.7%.。 添加络合物可进一步提高产率,达到67.9%(仅有漆酶的情况下产率为23.2%)。而且,加入络合物可显著增加聚合物分子量(达到130.9 KDa,仅有酶的反应体系中聚合物的分子量为35.5KDa。合成的共聚物具有高荧光性,并表现出对pH值的敏感性,这些特性暗示其可用作显影剂。
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GMT+8, 2024-11-13 08:47
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