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群论的应用2:晶体场下能级劈裂

已有 19449 次阅读 2019-12-21 16:22 |系统分类:科普集锦

以下摘自:《群论及其在物理学中的应用》自编讲义

晶体场下原子能级劈裂问题在物理学发展过程中曾经起过很重要的作用,并发展了一套晶体场理论(Crystal Field Theory)。晶体场理论也是学习群论的一个很好的例子,涉及晶体对称性、位群、群的表示理论等概念。下面介绍一下怎样用群论来解决晶体场下能级劈裂的问题。

知识1:原子轨道波函数与不可约表示

我们知道在量子力学中,中心势场运动的电子的解包含球谐函数Ylm,如果将球谐函数按照下面的方式组合:

Ylm.png

通过比较三个p轨道与xyz在球坐标下的表达式可知,pxpypz分别与直角坐标系中xyz的变化相同。同理,dx2-y2dxydxzdyzdz2轨道分别与x2-y2xyxzyzz2的变化关系相同。相应的原子轨道形状如图 1所示。也就是说,原子轨道与群的不可约表示的基矢相对应

atom Orbital.png

图 1  不同基函数及其对应的原子轨道形状(图片来自Wiki:https://en.wikipedia.org/wiki/Atomic_orbital

知识2:位群和晶体场

放置在晶体内的原子有特定的对称性,而且相同原子之间可以用对称性操作来相互转化,可以用位群和Wyckoff位置来描述这些关系。

位  群:在空间群G对称性操作中让X点不变(或者相差整数个晶格矢量)的对称性操作的集合称为X位群(site-symmetry group),表示为SX

《国际晶体学表 卷A》给出了空间群的Wyckoff位置及其位群,如图 2所示,这些信息位置也可以通过Bilbao Crystallographic Server网站的Wyckoff Positions板块查询到。原子所处的晶体场的对称性就是其位群

Wckyoff副本.png
图 2  《国际晶体学表 卷A》中的Pnma(62)的Wyckoff的位置和位群


知识3:微扰理论与对称性

   如果一个体系的哈密顿算符可以写成两部分

$H={{H}_{0}}+V$

其中H0是简单的,其本征值相当易于求得;V对H0的本征值影响非常小,称之为微扰势。若H0具有群G的对称性,微扰势V具有群G'的对称性,而且G'是G的子群。这样 的对称群就是G'。一般说来,群G的基函数是群G'的可约表示,可以约化为群G'的若干个不可约表示的直和。即

$D_{G}^{j}=\sum\limits_{i}{\oplus }{{a}_{i}}D_{{{G}'}}^{i}$

这表明,没有微扰时的lj重简并的能级,在引入微扰后,简并度可能下降,即能级可能分裂。如果不存在偶然简并,则依薛定谔方程群G的一个不可约表示变换的H的本征函数,属于同一能量本征值。

4、晶体场下能级如何劈裂

介绍了上面的一些概念和知识后,就可以用群论来去求解晶体场下能级劈裂的问题了。下面以钙钛矿化合物为例来说明应用方法。

钙钛矿型化合物是结构与钙钛矿CaTiO3相同的一大类化合物,可以用ABC3表示(如图3所示),其中A位为碱土元素,位于立方体的八个顶点;B位为过渡金属元素,位于立方体的中心;C一般为氧原子,位于六个面心上。钙钛矿结构的空间群为$Pm\overline{3}m$(No. 221),A、B和C分别占据1a、1b和3c的位置。

CaTiO3 structure副本.png

图3   钙钛矿结构

因此,过渡金属B的位群为$m\bar{3}m$,也就是处于Oh($m\bar{3}m$对应的熊夫利符号)的晶体场中。根据Oh群的特征标表(图 4),可以看到x2-y2z2为Eg的不可约表示的基函数,而xyxzyz为T2g的不可以表示的基函数。因此,d轨道在这个晶体场下,劈裂为一个两重简并的Eg轨道(dx2-y2、dz2)和一个三重简并的T2g轨道(dxydxzdyz、dz2)。也就是,

$d={{E}_{g}}\oplus {{T}_{2g}}$

Character table Oh副本.png

图 4  Oh群的特征标表

网站Character Tables for Point Groups used in Chemistry给出了不可约表示的原子轨道基矢和原子轨道在晶体场下的能级劈裂情况,如图 5所示,很方便研究此类问题。

ChemWeb1.pngChemWeb2副本.png

图 5  Oh晶体场下原子轨道的能级劈裂情况

总  结原子轨道在晶体场中的劈裂问题,可以用x、y、z、(x2-y2)、xy、xz等在特征标表中对应的不可约表示的基矢来得到。主要分为两步:(1)找到材料的空间群和晶体场中原子的位群;(2)根据位群的特征标表的不可约表示的基矢,就可以找到这个位群下轨道的劈裂情况。



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IP: 202.102.253.*   鍥炲 | 璧� 璧� +1 [5]灏ゆ槑搴�   2024-12-25 08:27
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IP: 183.42.226.*   鍥炲 | 璧� 璧� +1 [4]鏇剧邯鏅�   2024-6-21 09:16
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2024-6-21 09:391 妤硷紙鍥炲妤间富锛� 璧� 璧� +1 | 鍥炲
IP: 202.102.253.*   鍥炲 | 璧� 璧� +1 [3]灏ゆ槑搴�   2024-6-20 09:17
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IP: 117.129.4.*   鍥炲 | 璧� 璧� +1 [2]姹犲痉榫�   2024-6-16 13:16
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2024-6-16 13:491 妤硷紙鍥炲妤间富锛� 璧� 璧� +1 | 鍥炲
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2024-6-16 15:323 妤硷紙鍥炲 1 妤硷級 璧� 璧� +1 | 鍥炲
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2024-6-16 15:474 妤硷紙鍥炲 2 妤硷級 璧� 璧� +1 | 鍥炲
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2024-6-16 16:225 妤硷紙鍥炲 3 妤硷級 璧� 璧� +1 | 鍥炲
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2024-6-21 09:156 妤硷紙鍥炲 1 妤硷級 璧� 璧� +1 | 鍥炲
IP: 101.24.168.*   鍥炲 | 璧� 璧� +1 [1]鍒樼倻   2024-6-16 10:30
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