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电催化二电子氧还原反应(2e-ORR)制备过氧化氢(H2O2)凭借其高效、安全和绿色特点,逐步发展为一种可能替代工业蒽醌法的新途径。碳基纳米材料具有电子导电性高、结构稳定性好、纳米结构调控容易、成本低等优势,是一类具有良好前景的 2e-ORR 制备 H2O2 的催化剂。
天津大学梁骥教授课题组受邀在《新型炭材料》(New Carbon Materials)上发表了最新综述“Research progress on carbon-based non-metallic nanomaterials as catalysts for the two-electron oxygen reduction for hydrogen peroxide production”,总结了近年来碳基非金属纳米材料用于二电子氧还原制备过氧化氢的研究进展。该文首先介绍了氧还原反应的四电子、二电子反应路径及相关机制。其次,综述了提高碳基纳米材料二电子氧还原活性和H2O2生成选择性的结构优化策略及其活性中心的设计思路,包括非金属单原子掺杂、双原子掺杂、结构缺陷和表面修饰等。最后,该文展望了电催化制备H2O2及相关催化材料的发展前景和面临的挑战,期望对H2O2的科学研究和实际应用提供一定的指导意义。
该综述指出通过结构优化改变碳基材料的电子结构,包括杂原子掺杂、双杂原子掺杂、缺陷设计和表面改性等,调整*OOH中间体在催化剂表面的吸附特性,可以实现高活性和高选择性的H2O2电催化合成。从H2O2选择性和ORR活性来说,O-掺杂效果最好,其选择性一般>90%,起始电位也在0.80 V vs. RHE左右,均高于其它杂原子掺杂碳基材料的2e-ORR性能。同时,对碳基材料进行阳离子表面改性也有助于大幅提高碳基材料的2e-ORR性能。为此,以商业化的碳基材料,如炭纸、炭布为基体,通过简单的氧化处理或者表面改性,即可获得高活性和高H2O2产率的电催化剂材料,非常有希望实现工业化应用。
图 1 非金属掺杂碳催化剂用于二电子氧还原制备H2O2的常见策略
文章信息
桑志远, 侯峰, 王思惠, 梁骥. 碳基非金属纳米材料用于二电子氧还原制备过氧化氢的研究进展[J]. 新型炭材料, 2022, 37(1): 136-151.
SANG Zhi-yuan, HOU Feng, WANG Si-hui, LIANG Ji. Research progress on carbon-based non-metallic nanomaterials as catalysts for the two-electron oxygen reduction for hydrogen peroxide production[J]. NEW CARBON MATERIALS, 2022, 37(1): 136-151.
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国际版主页:https://www.sciencedirect.com/journal/new-carbon-materials
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