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长寿命固氮电催化剂及其失活机制研究

已有 750 次阅读 2020-3-4 14:17 |个人分类:科研分享|系统分类:论文交流| 电催化固氮, JMCA, 氧空位, 长寿命


近日,宁夏大学化学化工学院(省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室)罗民教授负责的能源与环境材料研究团队,在电催化固氮研究方面取得重要进展。研究成果在线发表在英国皇家化学学会RSC数据库国际著名学术期刊《Journal of Materials Chemistry A》(Impact Factor 2018: 10.733)。论文题目:“Long-term electrocatalytic N2 fixation by MOF-derived Y-stabilized ZrO2: An insight into deactivation mechanism”DOI10.1039/D0TA01154A宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室为第一通讯单位,能源与环境材料研究团队的罗民教授、李晓曼讲师与江苏大学材料学院刘桂武教授为本文的通讯作者,2017级应用化学专业硕士生骆诗剑同学为论文第一作者。

氨作为一种常见的化工原料被广泛用于工、农业生产和能源储存转化等领域。目前,全球氨产量约为1.5亿吨/年,主要依赖于Haber-Bosch反应来实现,但该技术不仅耗能巨大,且排放大量的温室气体CO2。近年来,绿色、低能耗、高效率的电催化固氮技术逐渐成为了一种研究广泛的合成氨新路径。该研究工作是电催化固氮领域研究的重要进展,不仅开发了一种新型、高效的电催化剂,也为催化剂的结构设计提供了一条可行的研究思路与实验依据。

本文以廉价且易制备的金属有机框架材料(UiO-66)为前驱体,通过原子掺杂引入Y3+,再经一步热处理,制备了碳包覆钇稳定氧化锆(C@YSZ)与碳包覆氧化锆(C@ZrO2)催化剂。两种催化剂均能高效催化电化学固氮反应(NRR),实验表明催化剂表面的氧空位是氮还原的主要活性位点。此外,C@YSZ表现出长达7天的超长寿命,是目前NRR领域使用寿命最长的催化剂,而C@ZrO2工作3天后即失活。本文通过密度泛函理论计算(DFT)与纳克级质量敏感的原位电化学石英晶体微天平(EQCM)证明了这两种催化剂使用寿命不同的直接原因是其表面氧空位的稳定性不同。本研究详细讨论并首次提出了电催化固氮过程中氧空位的作用与失活机制,对于固氮电催化剂的设计提供了理论依据和设计原则。

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上述研究工作得到了国家自然科学基金(Nos. 21965027, 21802078, 21561026)、“化学工程与技术”一流学科“煤基储能与光电催化材料”科研创新团队项目(Grant No. NXY-LXK2017A04)的资助。






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1 张坤

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