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Wiley能源催化领域最新进展

已有 648 次阅读 2020-8-13 13:59 |个人分类:Physical Science|系统分类:论文交流| Wiley, 威立, 能源催化, 集锦


1.非金属物种修饰助力CO2还原


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​通过使用可再生能源由电化学还原CO2的方式来将其转化为有价值的含碳燃料和化学品被认为是具有可观环境和经济效益的规模化策略。该领域的挑战之一在于开发对目标产物具有优异电催化活性和选择性的纳米催化剂。纳米催化剂的非金属物种修饰对于构建独特的活性位点以克服CO2还原的动力学局限性具有重要意义。这类修饰物能够有效地控制选择性并显着降低反应过电势。在此,大连理工大学侯军刚课题组全面综述了非金属物种修饰纳米催化剂用于电化学CO2还原的最新进展。在讨论了一些基本参数和CO2还原的基本过程(包括根据理论和实验的可能反应途径)后,着重强调了活性位点的确定和反应机理的阐明,以揭示非金属物种修饰的作用,如异质原子结合、有机分子修饰、电解质设计和单-原子设计。最后,作者对未来电化学CO2还原的发展进行了展望,以促进机制研究和绿色碳循环实际应用的加速发展。

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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202000588 


2.Fe单原子促进氮还原


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考虑到氨(NH3)在化肥工业中的广泛应用,它在我们的日常生活中起着举足轻重的作用。人们一直都在努力致力于实现人工高效合成氨。在此,合肥微尺度物质科学国家研究中心曾杰课题组报道了一种新型的Fe-MoS2催化剂(通过模拟天然固氮酶,Fe原子级地分散在MoS2纳米片上),以促进室温下N2电化学还原为NH3。Fe-MoS2纳米片的法拉第效率为18.8%,-0.3 V(vs 可逆氢电极)下的NH3产率为8.63 mg NHmgcat.-1 h-1。机理研究表明,通过用原子级分散的Fe修饰MoS2中S的边缘位点,可以促进N2的电还原,并抑制竞争性析氢反应,从而使N2电还原成NH3具有高的催化性能。这项工作将为N2电还原催化剂的设计提供了新思路,并加深了对Mo-基催化剂上N2活化的理解。


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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009217 


3.表面原子结构设计实现高效固氮


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通过电化学过程在环境条件下有效固定N2被认为是传统Haber-Bosch工艺的潜在替代方法。设计催化剂的表面原子结构以产生理想的活性位点,对促进电化学氮气还原反应(NRR)而同时抑制竞争性氢气析出反应十分重要。在此,中国科学院过程工程研究所张光晋团队与郑州烟草研究院李斌团队合作,通过简单的过程合成出了选择性暴露{001}和{010}面的碲化镍纳米晶体,从而实现了对原子级表面化学的操纵。研究发现,这些催化剂暴露出的{001}面会与理想的Ni位点相耦合,在-0.1 V vs RHE时具有17.38 ± 0.36%高的法拉第效率和33.34 ± 0.70 μg h-1 mg-1的NH3产率,且优于被{010}面所封装的其他样品(8.56 ± 0.22%,12.78 ± 0.43 μg h-1 mg-1)。实验结果和计算模拟均表明,具有选择性暴露Ni位点的{001}面可确保N2的吸附和活化,并削弱*H物种的结合。此外,增强的还原能力和加速的电荷传输动力学也有助于{001}面优异的NRR性能。这项工作提出了一种新的策略,以用于设计具有暴露有利活性位点的非贵金属NRR电催化剂。


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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202004208 


4.金属原子掺杂的多级纳米板用于OER


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基于多级结构和异质原子-掺杂非-贵金属氧化物材料的电催化剂对于高效、低成本的电化学分解水系统非常重要。在本文中,南洋理工大学楼雄文/Xue Feng Lu团队合成了一系列由13种不同金属原子掺杂-超薄Co3O4纳米片所组成的多级中空纳米板(NP)。该合成过程涉及沸石咪唑酯框架-67(ZIF-67)NPs的协同蚀刻-配位-重组。


首先,通过路易斯酸蚀刻和金属物种配位过程形成了具有独特交叉通道的金属原子修饰-ZIF-67 NPs。之后,通过溶剂热反应将复合NPs转化为由超薄纳米片所组成的中空Co3O4多级NPs,在此过程中,客体的金属元素被掺杂到Co3O4的八面体位点当中。密度泛函理论计算表明,在Co3O4表面附近掺杂少量的Fe原子可以大大增强对氧气析出反应(OER)的电催化活性。得益于结构和组成方面的优势,所获得的Fe-掺杂Co3O4多级NPs对OER表现出优异的电催化性能,在10 mA cm-2下的过电势为262 mV,Tafel斜率为43 dec-1,甚至在100 mA cm-2的高电流密度下能够保持50 h的优异稳定性。


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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202002235 


5.杂化沸石咪唑酯框架衍生材料实现高效ORR


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具有MoO4单元的Mo-基杂化沸石咪唑酯框架(HZIFs)为设计和合成复杂的Mo-基电催化剂带来了巨大的优势,而这也是常规合成途径所无法企及的。在此,中国科学院福建物质结构研究所张健/张华彬团队提出了一种新的概念,开发了一种简便的温度-诱导-位点转换的方法(TOCA),以实现MoO4单元在多级中空结构中向C-Mo-S三原子配位的转换。这种优化的杂化材料(表示为MoCSx 1000)展现出加速的氧气还原反应(ORR)动力学和出色的稳定性,并且也优于大多数报道的Mo-基催化剂。扩展X-射线吸收精细结构(EXAFS)分析和计算研究表明,在C-Mo-S三原子-配位纳米界面上进行的近-距离电子操纵可确保适中的ORR中间体吸附,从而可提高ORR活性。这项工作为通过界面电子操纵探索催化剂的内在活性提供了启示。


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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202003256 


(本文作者:毛毛的维)



http://blog.sciencenet.cn/blog-822310-1246107.html

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