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Nature nanotechnology:嵌入CdSe/CdS量子点的原子级HgS隔层的高度通用近红外发射器-奇材进展

已有 1871 次阅读 2021-4-23 09:16 |个人分类:奇材进展|系统分类:论文交流


洛斯阿拉莫斯国家实验室工作,奇材馆整理

【文章概述】

具有高效、快速和“不眨眼”近红外发射的胶体量子点,将有很大的潜能应用到从先进的光通信和量子网络到生物医学诊断。在这里,我们报道了基于众所周知的CdSe/CdS异质结构的高质量近红外发射器。文章通过在量子点核/壳界面加入HgS夹层,将正常可见的发射器转换为高效的近红外荧光团。利用热力学控制的金属和硫离子的顺序沉积,我们在可设定HgS层间的厚度,实现了原子级别的精度。这体现在当H在离散的原子步骤中变化时,光致发光光谱的“量子化”跳变。所合成的结构具有高效的光致发光性能,在700 ~ 1370nm范围内可调,辐射速率可达-1/ 60ns−1。单个CdSe/HgS/CdS胶态量子点的发射几乎不受闪烁限制,并表现出近乎完美的单光子纯度。此外,当加入到发光二极管结构中时,这些量子点表现出具有子带隙开启的强电致发光。

【成果简介】

洛斯阿拉莫斯国家实验室的Victor I. Klimov教授等成功设计了独特的在量子点核/壳加HgS夹层结构实现了将正常可见的发射器转换为高效的近红外荧光团。克服了单点水平上显示出较强的光致发光间歇性(“闪烁”)和较差的稳定性,同时也避免存在着光学特性中的点对点差异很大和缓慢的发射速率等问题。该材料符合奇材馆理念,后续开发值得期待!

【文章亮点】

(1)、通过在量子点核/壳界面加入HgS夹层,我们将正常可见的发射器转换为高效的近红外荧光团;

(2)、单个CdSe/HgS/CdS胶态量子点的发射几乎不受闪烁限制,并表现出近乎完美的单光子纯度;

(3)、设计了在量子点核/壳的界面加入HgS夹层的独特结构;

【图文导图】

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图1:CdSe/HgS/CdS CQDs的合成与结构表征。

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图2:CdSe/HgS/CdS CQDs的发射光谱和电子态结构。

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图3:单个CdSe/HgS/CdS CQDs的室温光发射

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图4:CdSe /硫化汞/ CdS CQD LED。

a,器件结构示意图,其特点是倒置的LED设计,具有“混合”(无机/有机)电荷传输层。

b,用RC = 1.5 nm的CdSeWZ/1HgS/ 4CdS CQDs制成的LED的电流密度和亮度随施加电压的函数。插图:2v偏压下的EL谱记录。

c,器件EQE和PCE作为电流密度的函数。

【奇材馆点评】

我们已经展示了从传统的CdSe/CdS CQDs派生的高度通用的近红外发射器。通过在CQD核/壳界面加入原子定义的HgS中间层,我们能够将发射能量转移到近红外光谱范围,同时保留母点的整体结构及其表面性质。因此,我们得到了与高级可见发光CdSe/CdS CQDs类似的近红外CQDs。CdSe/HgS/CdS异质结构具有1.77 ~ 0.90 eV的近红外发射可调,高PL QYs(高达70%),高发射速率(高达1/60 ns−1)和不闪烁单点PL(高达96% fON),几乎完美的单光子纯度(g(2)(0) < 0.05)。在标准的倒置LED设计中,它们表现出与巨型CdSe/CdS CQDs相媲美的强大EL性能。事实上,所制备的LED的一些特性与最先进的近红外CQD LED不相上下。我们期望CdSe/HgS/CdS CQDs在光和电激励下都能表现出良好的性能,它们优异的单点发光特性以及与许多现有器件设计的直接兼容性,将有助于进一步探索这些纳米结构的基本特性及其在实际近红外发射器件中的应用。

【论文信息】

Highly   versatile near-infrared emitters based on an atomically defined HgS   interlayer embedded into a CdSe/CdS quantum dot

Nature   nanotechnology(IF=31.538)

Pub   Date : 2021.03.25

https:/   / doi.org/10.1038/ s41565-021-00871-x

Vladimir   Sayevich, Zachary L. Robinson, Y ounghee Kim, Oleg V. Kozlov, Heeyoung Jung,   Tom Nakotte, Y oung-Shin Park and Victor   I. Klimov

Chemistry   Division, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM, USA

 




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