这是读文献的总结材料.对这一领域没有深入研究过,只是觉得有意思,想做点东西.曾拿来申报省级项目,因无工作基础被毙掉了.我觉得专家的评语是对的,申请人的确没有工作基础,应该毙掉.

飞秒激光脉冲作用到磁性薄膜表面使薄膜在几十飞秒时间内实现退磁, 在超快磁存储,信息处理,量子计算等领域具有重大的应用前景,因此受到研究者大量的关注.

最早的飞秒退磁实验出现在1996年[1], 经过十几年的快速发展, 积累了许多有价值的实验和理论结果.一般认为,飞秒激光脉冲作用到磁性薄膜表面之后,材料磁化强度的演化过程大致可以分成三个阶段,即,飞秒退磁,皮秒恢复和纳秒进动. 第一阶段,飞秒或亚皮秒时段, 系统磁化强度减小,该阶段的特征时间尺度用退磁时间表示. 第二阶段,皮秒时段,磁化强度在这一阶段得到恢复,磁化恢复时间被看成是这一时段的特征时间尺度.第三阶段, 纳秒时段,磁矩绕等效磁场（平衡位置）进动.传统方法是将铁磁共振频率和Landau-Lifshitz-Gilbert阻尼系数作为此阶段的特征时间尺度.

尽管对上述演化步骤有了大体一致的认识,但对超快退磁的机理仍然存在很多争议.鉴于超快磁存储等领域的发展需要,有必要更仔细地研究不同种类磁性薄膜中的磁化动力学过程并厘清飞秒退磁的微观机理.对于飞秒激光脉冲作用到磁性薄膜表面后薄膜中的磁化动力学, 多数理论工作是从唯像模型出发进行研究的, 文献中常提到的有以下几种方法.

一种方法是三温度模型(3TM).过去有观点认为,飞秒激光脉冲使电子子系统迅速升温,而这时声子子系统和自旋子系统的温度仍然很低.电子子系统与声子子系统耦合将热能传输到声子子系统中,电子子系统降温.通过自旋轨道耦合,声子子系统又将热能传输到自旋子系统中.随着自旋子系统温度升高,磁化强度减小.因此,在磁化强度发生变化的演化时段,电子子系统, 声子子系统和自旋子系统已分别完成热化(thermalization),进入热力学平衡态,所以可以为每个子系统定义一个温度,三个子系统之间发生热交换最终导致磁化强度减小.描述这个过程的模型称为三温度模型(3TM). 但最近的研究表明,对于飞秒激光退磁情形,在磁化强度减小的时段,自旋子系统仍处于非平衡态,无法为自旋子系统定义一个真实的温度. 所以应该组合二温度模型与自旋动力学方程(Landau-Lifshitz-Bloch方程)才能真实地反映系统的时间演化过程[2]. 三温度模型还有一个问题是自旋子系统的角动量转移问题. 有研究者提出,光子为自旋子系统提供了角动量[3].圆偏振激光脉冲通过逆Faraday效应导致退磁的实验结果似乎进一步证实这种可能性[4]. 但后来的实验发现,线偏振激光脉冲也能导致退磁,进一步的实验证明光子角动量对自旋子系统角动量变化的贡献量不足万分之一,可以忽略[5]. A.M. Kalashnikova1等人认为可以将线偏振激光脉冲对自旋的作用看成是逆Cotton-Mouton效应产生的等效磁场[6].最近的研究表明,自旋子系统减小的角动量只可能传输到声子子系统或电子子系统中.为了说明角动量是怎样在不同子系统中转移的, Koopmans等人从Elliott-Yafet散射机制出发,从一般的主方程计算二能级系统的布居量(population) 动力学得到所谓的微观三温度模型(M3TM).[7]

另一种方法是从Landau-Lifshitz-Glibert(LLG)运动方程出发.传统微磁学模拟中使用的磁元(magneticelement)线度一般要大于0.5nm,并且假定系统接近零温,即不考虑热涨落的影响. 使用LLG方程进行微磁学模拟,由于方程中的等效磁场和Gilbert阻尼项都不改变磁化强度的幅值,幅值是个常量,所以不能描述超快退磁和温度接近或高于Curie温度的磁化演化.但如果系统的温度远低于Curie温度, 则可以用这种方法研究.因此,该方法被用以研究铁磁金属薄膜受到飞秒激光作用1皮秒之后的演化过程,因为这时系统温度已从高温降到Curie温度以下. 如果考虑激光脉冲的热效应,以及磁矩受到的随机散射等涨落效应,可以在LLG方程的等效磁场中加上一个形式化的Langevin随机场,这就是所谓的随机LLG方程. 随机LLG方程可以研究Curie温度附近的磁化动力学. 研究超快退磁过程发现系统在很短的时间内完成退磁和与磁化恢复过程.将LLG方程应用到原子层面,即将Heisenberg短程交换耦合用等效交换磁场表示. 原子层面的随机LLG方程也可以得到传统LLG方程中得到的退磁和与磁化恢复过程.随机LLG方程的优点是既能研究原子层面耦合自旋的演化动力学,也能研究宏观自旋(macrospin) 的演化动力学.原子层面的随机LLG方程一般只能研究系统线度不超过几十纳米的磁化动力学. 另外,由于这种方法不考虑磁性材料的电子结构, 原子自旋和交换积分等局域参数需要由ab initio计算提供[8].

还有一种方法是从Landau-Lifshitz-Bloch(LLB) 方程出发. 由于加热效应,磁化强度的幅值是随时间变化的量. LLB方程除了考虑LLG方程的横向Gilbert阻尼作用,还考虑了纵向阻尼效应.所以磁化强度的幅值不再是常数,很适合研究接近以及高于Curie温度情形的磁化动力学. 经典自旋的LLB方程等价于用随机LLG方程模拟的交换耦合原子自旋系综.在某些情形下, LLB方程比LLG方法更优越,这是因为LLB方程只用一个热力学自洽的宏观方程模拟,方程中的横向和纵向阻尼参数都只跟系统与热库的耦合参数,自旋子系统的赝温度(前面已提到,由于自旋子系统仍处在非平衡态,所以不能为其定义一个真实的温度) 以及居里温度有关.LLB方程能够模拟的系统线度比原子层面的随机LLG方法能研究的系统线度更大.早期用LLB方程模拟超快退磁过程用的都是该方程的经典形式. Atxitia and Chubykalo-Fesenko研究了量子情形的LLB方程,指出量子自旋的幅值会影响纵向弛豫时间. 在比较了随机LLG方程,LLB方程和微观三温度模型(M3TM)这三种方法后, Atxitia and Chubykalo-Fesenko认为LLB方法最具一般性, LLG方法和M3TM方法可以用LLB方法统一描述.这为设计超快磁化动力学的多尺度模拟方法提供了依据[2].

尽管唯像理论在解释实验结果方面获得了一定程度的成功,但飞秒激光退磁的微观机理却存在很多争论. Koopmans等人考虑Elliott-Yafet机制得到了所谓的微观三温度模型(M3TM). 由于自旋轨道耦合,固体中的电子态总是混合两种自旋态. 磁性金属中,大多数电子处于自旋向上的电子态, 少数电子处于自旋向下的电子态,总的电子波函数是两种自旋态的混合. 在Elliott-Yafet机制中, 激发态电子与声子之间的散射改变了电子在两种自旋态中的分布概率,将电子自旋角动量转移到声子系统中,因此,实现退磁.

最近Bigot等人指出,Elliot-Yafet机制在解释退磁过程中的太赫兹发射等四种实验事实时会遇到困难.他们提出, 为了解释相干退磁,必须考虑泵浦激光脉冲的(时间依赖)磁场分量和外加静磁场共同作用(强度达1T)导致的Zeeman效应以及依赖时间的自旋轨道耦合.要理解超快退磁机理,必须考虑多电子系统的相对论量子电动力学[10].

另一种可能的超快退磁机制是受激Raman散射过程. 这是一种双光子过程.电子吸收一个光子跃迁到高能态,另一个频率较小的光子使激发态电子(受激) 弛豫回到基态,同时产生一个磁振子.由于飞秒脉冲的持续时间很短,根据不确定度关系知道,在频域中是展宽的谱带.如果初态电子处于无简并基态(s波), 即轨道单态,则自旋轨道耦合可以忽略.当电子吸收一个光子跃迁到高能态时, 大轨道角动量的电子态与基态混合. 这等效地增大了电子的轨道角动量, 因此自旋轨道耦合增强,自旋翻转的概率增大.所以本质上,这是一种自旋轨道耦合效应.

在光吸收比较强的某些磁性石榴石材料中,二价铅杂质替换了十二面体配位的三价稀土离子,为保持系统的电中性,某些四面体配位的三价铁离子变成四价. 光激发使电荷在三价铁离子和四价铁离子之间转移,等效于四价铁离子在不同点群对称性的格位之间转移,导致磁晶各向异性变化.因此,磁矩受到的等效磁场因而平衡位置发生变化,磁矩将绕新的平衡位置进动.这种效应涉及光子吸收称为光子磁效应(photomagnetic effect).

其它机制还有前面提到的通过逆Faraday效应或逆Cotton-Mouton效应产生等效磁场改变等效磁场的方向因而改变磁矩的平衡位置.这些过程不涉及光子吸收称为光磁效应(optomagnetic effects) [11].

总之,为了研究飞秒超快退磁的磁化动力学必须整合ab initio 计算, 原子层面的随机LLG方程和宏观自旋的LLB方程,发展多尺度方法.为了解释超快退磁的微观机制,还需要构造新的理论模型,如发展相对论量子电动力学等.

参考文献

[1] E.Beaurepair, et al, Ultrafast SpinDynamics in Ferromagnetic Nickel, Phys.Rev.Lett.

76,4250(1996).

[2] U.Atxitia and O. Chubykalo-Fesenko, Ultrafastmagnetization dynamics rates within the Landau-Lifshitz-Bloch model, Phys.Rev.B 84,144414 (2011).

[3] G. P. Zhang and W. Hübner, Laser-InducedUltrafast Demagnetization in Ferromagnetic Metals, Phys. Rev. Lett. 85, 3025–3028 (2000)

[4] A. V. Kimel, et al., Ultrafastnon-thermal control of magnetization by instantaneous photomagnetic pulses, Nature 435, 655-657 (2005).

[5] F. D. Longa, et al, Influence of photonangular momentum on ultrafast demagnetization in nickel, Phys.Rev. B 75, 224431 (2007).

[6] A. M. Kalashnikova1,et al, ImpulsiveGeneration of Coherent Magnons by Linearly Polarized Light in the Easy-PlaneAntiferromagnet FeBO3, Phys. Rev. Lett.99, 167205 (2007).

[7] B. Koopmans, et al, Explaining theparadoxical diversity of ultrafast laser-induced demagnetization,  NatureMat. 9, 259 (2010).

[8] B. Koopmans et al., Unifying UltrafastMagnetization Dynamics,  Phys.Rev.Lett. 95, 267207 (2005).

[9] N. Kazantseva et al., Slow recovery ofthe magnetisation after a sub-picosecond heat pulse, Europhys.Lett. 81, 27004 (2008).

[10] J.-Y. Bigot, M.Vomir andE.Beaurepaire, Coherent ultrafast magnetism induced by femtosecond laser pulses,Nature Phys. 5,515 (2009).

[11] A.Kirilyuk, A.V. Kimel and T. Rasing, Ultrafastoptical manipulation of magnetic order, Rev.Mod.Phys.82, 2731 (2010)