ChemBeanGo的个人博客分享 http://blog.sciencenet.cn/u/ChemBeanGo

博文

Nature Chem:双功能催化剂助“人工碳循环”工业化

已有 3065 次阅读 2017-6-15 08:46 |系统分类:论文交流|关键词:气候变化,催化剂,经济体,化合物,化学品| 气候变化, 经济体, 催化剂, 化学品, 化合物



【前言】减缓温室效应带来的气候变化影响已成为人类社会共同面临的重大命题。CO2是最主要的温室气体,全球各大经济体共同正面临严峻的减排压力,中国也不例外。同时,CO2也是自然界大量存在的“碳源”化合物,如果能将CO2转化为有用的化学品或燃料,不仅能缓解碳排放带来的环境问题,还将成为非常理想的能源补充形式。


1994年诺贝尔化学奖得主、有机化学家George Andrew Olah教授提出了“人工碳循环”的概念:借助替代能源将CO2直接转化为液体燃料,可使得整个碳循环更加有效。


然而,由于二氧化碳分子惰性,很难将其转化为含有两个碳原子及以上的化合物,此前国际上的同类研究,都需要通过多个步骤、利用多个催化剂,才能实现从二氧化碳到汽油的转变。尤其将CO2直接合成高碳烃类化合物的研究较少,且主要围绕改性的铁基费托催化剂,但效率不高且稳定性不好。


【简介】鉴于此,上海高研院孙予罕团队在CO2高效活化转化领域做了大量研究,近期获得了重大突破。团队利用双功能催化剂策略,实现CO2到液态燃料的高选择性转化,文章发表在Nature Chemistry上。

Figure 1:多种催化剂表面的催化性能以及双功能催化剂In2O3/HZSM-5形貌



Figure 2:CO2加氢制碳氢化合物的分子级机理



Figure 3:不同双组分(In2O3/HZSM-5 mass ratio = 2:1)整合方式对催化剂性能的影响


课题组使用的催化剂组份为还原In2O3以及HZSM-5分子筛组成的双功能催化剂,汽油组份碳氢化合物选择性高达78.6%,而甲烷选择性仅为1%。课题组认为,In2O3表面的氧空位活化CO2和分子氢,形成甲醇,随后在分子筛孔道内发生C-C偶联,生成高辛烷值的汽油组份的碳氢化合物,而催化剂双组份的邻近程度(proximity)在抑制逆水汽变化过程,是产生高选择性重要原因。

【应用】该催化体系在实现CO2高效转化为含氧中间体的同时,还能有效抑制副产物生成。此外,研发团队已完成了催化剂制备放大并得到高机械强度的工业尺寸颗粒催化剂,初步的工业化条件测试表明,球体催化剂性能优越,在工业条件下该催化剂体系具备了示范应用的条件。


延伸阅读:

化学家早些时候已经可以在实验室中实现氧化铟(In2O3)催化CO2直接氢化得到甲醇。去年,瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH)Javier Pérez-Ramírez教授团队使用氧化锆(ZrO2)负载的氧化铟(In2O3)催化剂在类似于工业生产的条件下催化CO2直接氢化制得了甲醇。在近乎工业生产的条件下,这种催化体系将CO2直接氢化制甲醇具有高活性、100%的甲醇选择性以及高稳定性(可连续使用1,000 h),性能胜于无选择性且容易失活的Cu/ZnO/Al2O3非均相催化体系。


论文链接:

http://www.nature.com/nchem/journal/vaop/ncurrent/full/nchem.2794.html

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201600943/abstract




http://blog.sciencenet.cn/blog-3252429-1060842.html

上一篇:化学家如何为服装设计带来别样灵感?
下一篇:SCI收录化学学科期刊影响因子抢先看,快来查查你关注的期刊吧

0

该博文允许注册用户评论 请点击登录 评论 (0 个评论)

数据加载中...

Archiver|手机版|科学网 ( 京ICP备14006957 )

GMT+8, 2019-11-12 11:13

Powered by ScienceNet.cn

Copyright © 2007- 中国科学报社

返回顶部