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新文推荐:单壁碳纳米管管径的调控

已有 7714 次阅读 2009-5-15 14:11 |个人分类:科研涂鸦|系统分类:科研笔记|关键词:碳纳米管,催化,SWNT| 碳纳米管, SWNT, 催化

刚刚浏览美国化学会最新的online文章,发现我们实验室调控单壁碳纳米管管径的文章已经可以在线阅读了(链接:http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jp903129h)。虽然我本人并非第一作者,但是也在其中参与了很多工作,于是,忍不住在这里推荐一把:)

下面介绍一下本文的一些背景:

碳纳米管,特别是单壁碳纳米管(SWNT)的管径控制,自从他们被发现的那天起,就成为一个很受关注的题目。长期以来,SWNT的生产,实际上有些看运气,比如方法A生产出来的大多是1nm左右的,方法B生产出来的可能大多是1.4nm左右的,但是什么控制了SWNT的管径,以及如何有意识的通过生产条件的变化来变化SWNT管径,长期以来一直没有得到解决。

首先解决这一问题的是俄克拉何马大学的Daniel Resasco教授,他将hydrotreating里面使用的Co-Mo催化剂用来催化生长SWNT,通过Mo的锚定作用,能够成功的控制Co颗粒的大小,从而控制SWNT的管径。同时,他通过对反应条件的调解,一定程度上实现了SWNT管径的调节,比如通过变化反应温度,主要产物从(6,5)型SWNT变成(7,6)型SWNT(Alvarez, W. E.; Pompeo, F.; Herrera, J. E.; Balzano, L.; Resasco, D. E. Chem. Mater. 2002, 14, 1853)。斯坦福大学的戴宏杰教授,使用Fe-Rh催化剂,也实现了类似的效果,原理也与Co-Mo催化剂类似(Li, X. L.; Tu, X. M.; Zaric, S.; Welsher, K.; Seo, W. S.; Zhao, W.; Dai, H. J. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 15770)。

但是上述SWNT的问题在于难以提纯。SWNT生长所需的催化剂通常是Fe、Co、Ni,都是很容易去除的,但是Resasco和戴宏杰为了调控管径,引入了Mo和Rh这样的重金属,但是这些金属在产品中很难除去,于是,如何使用Fe/Co/Ni单金属以及他们的合金作催化剂,而又能调节SWNT的管径,就成为一个问题。

这中间,日本Kyushu大学的Ago等同志们,在Fe/MgO催化剂上生长SWNT,在改变反应温度的时候,发现产品中拉曼光谱的呼吸峰有变化,大家知道,拉曼呼吸峰很大程度上对应着SWNT的管径,但是,作者自己对此也不是很确定,文章的结论也比较模糊(Ago, H.; Imamura, S.; Okazaki, T.; Saito, T.; Yumura, M.; Tsuji, M. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 10035)。但是最近我的大学同学张强,通过详细的高清TEM实验,证明这一呼吸峰的变化实际上不是单壁碳纳米管管径的增大,而是从单壁碳纳米管变成了双壁和三壁碳纳米管(Zhang, Q.; Zhao, M.Q.; Huang, J.Q.; Qian, W.Z.; Wei F. Chin. J. Catal. 2008, 29, 1138.)。

我们的思路,主要是在催化剂设计上面做文章。大多数SWNT生产所用的催化剂,都是把金属放在一个氧化物载体(比如氧化硅、氧化铝、氧化镁等)的表面上,而我们通过水热合成得到的Co-MCM-41催化剂,则是把金属Co放在了氧化硅载体里面,Co通过化学作用,进入氧化硅的骨架,取代了部分硅原子。这样金属的运动很大程度上受到了氧化硅骨架限制,在高温反应条件下金属的聚团得到了很好的抑制。载体对金属运动的限制,加上MCM-41特有的孔道结构的联合作用,使得调控SWNT的管径成为可能。文章的具体内容我就不在这里多说了,感兴趣的朋友可以直接看原文:)

本文写成后首先投往美国化学会会志(JACS),两名审稿人一直认为,本文叙述清楚,解释合理,数据有力的支持了作者的观点,从学术上讲没有什么问题,只是潜在的读者群可能仅限于物理化学家,所以不适合JACS作为普适性化学期刊的要求,建议改投物理化学方面的期刊Journal of Physical Chemistry。Journal of Physical Chemistry的编辑看过JACS两位审稿人的审稿意见之后,决定直接接收本文。

http://blog.sciencenet.cn/blog-2361-232031.html

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