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中子优化高效催化剂,以更绿色的方式合成生物燃料

已有 641 次阅读 2019-12-17 16:45 |个人分类:新科技|系统分类:博客资讯| 生物燃料, 催化剂, 中子

中子优化高效催化剂,以更绿色的方式合成生物燃料

诸平

据美国能源部橡树岭国家实验室(Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory)杰里米·拉姆西(Jeremy Rumsey20191216日提供的消息,该实验室的研究人员利用中子优化高效催化剂,以更绿色的方式合成生物燃料。优化的沸石催化剂(NbAlS-1)的插图见图1所示,该催化剂能够进行高效的化学反应以生成丁烯,丁烯是一种可再生的能源,而无需花费大量的能量进行转化。

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Fig. 1 Illustration of the optimized zeolite catalyst (NbAlS-1), which enables a highly efficient chemical reaction to create butene, a renewable source of energy, without expending high amounts of energy for the conversion. Credit: ORNL/Jill Hemman

由曼彻斯特大学(University of Manchester)领导的研究人员设计了一种催化剂,可将生物质以极高的效率转化为燃料,并为制造先进的可再生材料提供了新的可能性。

美国能源部橡树岭国家实验室的中子散射实验,在确定沸石催化剂的化学和行为动力学中发挥了关键作用。沸石是商业催化中常用的多孔载体材料,为最大程度地扩展催化剂的表面积提供了可能。

经过优化的催化剂被称为NbAlS-1,可将生物质衍生的原料转化为轻质烯烃,轻质烯烃是一类石油化工产品,例如乙烯,丙烯和丁烯,用于制造塑料和液体燃料等。新型催化剂的收率令人印象深刻,超过99%,但与以前的催化剂相比,所需的能源明显减少。该小组的研究结果于20191216日(当地时间)发表在《自然材料》(Nature Materials)杂志上——Longfei LinAlena M. ShevelevaIvan da SilvaChristopher M. A. ParlettZhimou TangYueming LiuMengtian FanXue HanJoseph H. CarterFloriana TunaEric J. L. McInnesYongqiang ChengLuke L. DaemenSvemir RudićAnibal J. Ramirez-CuestaChiu C. Tang, Sihai Yang. Quantitative production of butenes from biomass-derived γ-valerolactone catalysed by hetero-atomic MFI zeolite. Nature Materials, 2019,  DOI: 10.1038/s41563-019-0562-6 , https://nature.com/articles/s41563-019-0562-6.

曼彻斯特大学该论文的第一作者林龙飞(Longfei Lin音译)说:“工业严重依赖于使用来自原油的轻质烯烃(light olefins,但是它们的生产会对环境产生负面影响。”“以前由纯化的氧化化合物来生产丁烯,其使用催化剂需要大量能量,甚至需要极高的温度。这种新的催化剂可以在更温和的条件下,以明显更少的能量直接转化粗制的氧化产物,并且对环境更加友好。”

生物质是可以转化并用于燃料和原料的有机物质。它通常来自剩余的农业废料,例如木材,杂草和稻草等农作物秸秆,这些废料被分解并加入催化剂,即可将其转化为丁烯。丁烯是化学和石油工业用来生产塑料、聚合物和用石油生产的液体富含能量的气体燃料。

通常,化学反应需要大量能量才能破坏由碳,氧和氢等元素形成的强键。某些键可能需要将它们加热到1000 ℃,再加热然后才会断开化学键。

为了实现更环保的设计,研究小组通过掺杂用铌和铝代替沸石的硅原子制备出的催化剂。该取代产生在化学上产生不平衡态,该状态促进键分离并从根本上减少了对高度热处理的需求。

美国橡树林国家实验室的研究人员程永强(Yongqiang Cheng音译)说:“在催化剂表面发生的化学反应可能非常复杂。如果不小心控制压力、温度和浓度等物质,最终只会产生很少的丁烯。”“要获得高产量,就必须优化流程,但是,在优化流程之前必须了解流程的工作原理。”

中子由于具有深厚的渗透性和对轻元素(如氢)的敏锐性,非常适合研究此类化学反应。橡树林国家实验室散裂中子源的VISION光谱仪(VISION spectrometer at ORNL's Spallation Neutron Source)使研究人员能够根据键的振动特征准确地确定存在哪些化学键以及它们的行为方式。这些信息使他们能够重建优化催化剂性能所需的化学序列。

曼彻斯特大学的通讯作者杨思海(Sihai Yang音译)说:“设计这样一种高性能的催化剂(例如我们已经开发的催化剂)存在很多试验和错误。” “我们对催化剂的工作原理了解得越多,就越能指导下一代材料的设计过程。”

英国金刚石光源(UK's Diamond Light Source的同步加速器,X射线衍射测量用于确定催化剂的原子结构,卢瑟福·阿普尔顿实验室的ISIS中子和μ介子源(Rutherford Appleton Laboratory's ISIS Neutron and Muon Source)进行了互补中子散射测量。更多信息请注意浏览原文或者相关报道。

Scientists convert plastics into useful chemicals using sunlight

Abstract

The efficient production of light olefins from renewable biomass is a vital and challenging target to achieve future sustainable chemical processes. Here we report a hetero-atomic MFI-type zeolite (NbAlS-1), over which aqueous solutions of γ-valerolactone (GVL), obtained from biomass-derived carbohydrates, can be quantitatively converted into butenes with a yield of >99% at ambient pressure under continuous flow conditions. NbAlS-1 incorporates simultaneously niobium(V) and aluminium(III) centres into the framework and thus has a desirable distribution of Lewis and Brønsted acid sites with optimal strength. Synchrotron X-ray diffraction and absorption spectroscopy show that there is cooperativity between Nb(V) and the Brønsted acid sites on the confined adsorption of GVL, whereas the catalytic mechanism for the conversion of the confined GVL into butenes is revealed by in situ inelastic neutron scattering, coupled with modelling. This study offers a prospect for the sustainable production of butene as a platform chemical for the manufacture of renewable materials.



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