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作为一种清洁的CO2转化技术,电化学CO2还原(ECR)倍受关注。目前,ECR的主流的产品有CO,甲酸、碳氢化合物、醇类和燃料等。得益于CO在费托合成、水煤气变换等工业过程的重要应用,ECR生成CO的过程被广泛研究。在ECR技术的工业化进程中,开发高效的电催化剂是影响和决定其发展的关键。碳基材料具有来源丰富、比表面积高、孔隙率大、维数尺度多和活性位点可调等优点,是理想的ECR电催化剂之一。其中,金属镍-氮-碳(Ni-N-C)材料由于其活性位点丰富、选择性高等特点,在ECR生成CO的过程中展现出巨大的优势和应用潜力。
大连理工大学邱介山教授和于畅教授课题组总结了近年来多尺度镍-氮-碳催化剂在电还原CO2生成CO中的研究进展,在《新型炭材料》发表最新综述“Recent advances in multilevel nickel-nitrogen-carbon catalysts for CO2 electroreduction to CO”。该文首先介绍了ECR反应的基本原理和主要性能参数。详细介绍了Ni-N-C催化剂碳骨架/基底的种类,主要包括小尺度碳质材料碳量子点、一维(1D)碳质材料、二维(2D)碳质材料和纳米多孔碳质材料。讨论了Ni-N-C催化剂在电还原CO2生成CO应用过程中存在的问题。展望了Ni-N-C催化剂在ECR体系中的挑战与应用前景。
目前,CO是ECR工艺极具发展前景的产品。就其反应路径而言,主要由三个关键步骤组成:二氧化碳分子的吸附;*COOH和*CO中间体的形成;CO分子的解吸。其中,在生成*COOH的过程中根据质子与电子的参与反应情况,可以将反应过程分为CPET(Coupled Proton-Electron Transfer)和PDET(Proton-Decoupled Electron Transfer)两种机理。
图1. ECR过程中CO2转化为CO的机理示意图
碳质材料由于具有sp3、sp2、sp多种杂化方式,因此赋予了其形态各异的结构和特征,并产生了庞大的碳质材料家族。基于此,丰富多样的Ni-N-C电催化剂相应得到了快速的发展,其碳基主体可以按照尺度划分为小尺度碳量子点、一维碳纳米管、二维石墨烯以及由金属有机框架化合物衍生的纳米多孔碳质材料。其中,Ni-N-C可以嵌入并复合到碳基主体骨架中,碳基主体骨架也可以作为基底直接作为Ni-N-C活性物质的载体构筑复合型Ni-N-C催化材料。
图2. ECR生成CO过程中的多尺度Ni-N-C材料
总的来说,Ni-N-C材料由于其成本低廉、选择性高、效率高等特点,在ECR反应,特别是在CO的生产中展现出了优异的反应活性。为了全面推进Ni-N-C催化剂在ECR生产CO中的大规模使用,需要精细调控活性Ni-N-C物种的数量,揭示影响Ni-N-C催化活性的关键因素,以及通过高效精准的表征技术探索/诠释Ni-N-C催化剂的构效关系。此外,除了Ni-N-C电催化剂外,ECR系统的电解液、电极构型、阳极反应和整个装置都需要进一步优化,最终全面推进ECR技术的发展进程。
文章信息 New Carbon Materials
ZHANG Ya-fang, YU Chang, TAN Xin-yi, CUI Song, LI Wen-bin, QIU Jie-shan. Recent advances in multilevel nickel-nitrogen-carbon catalysts for CO2 electroreduction to CO. New Carbon Materials, 2021, 36(1): 19-33.
原文链接:http://xxtcl.sxicc.ac.cn/cn/article/doi/10.1016/S1872-5805(21)60011-2
期刊网站:http://xxtcl.sxicc.ac.cn/
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通讯作者简介:
邱介山,北京化工大学化工学院教授、博士生导师,国家杰出青年基金获得者、教育部长江学者特聘教授、辽宁省高校“能源材料化工”创新团队带头人、国家“有突出贡献中青年专家”及国家“百千万人才工程”人选、全国化工优秀科技工作者、全国百篇优秀博士论文指导教师。主要从事煤化工、材料化工、能源化工、多相催化等方面的教学和科学研究。在国内外学术刊物发表论文700余篇,其中600余篇论文发表在Nature Mater., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Energy Mater., Energy & Environ. Sci., PNAS, Nature Commun., Nano Energy, ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Joule, Matter, Nano Today等国际学术刊物上。发表论文被SCI收录700余篇;论文被SCI总引30400余次(其中, SCI他人引用29000余次,单篇被引用100次以上论文72篇), H因子86 (Web of Sci.),ESI高引论文累计50余篇;申请及授权发明专利140余件。荣获教育部自然科学一等奖、辽宁省自然科学一等奖、中国颗粒学会自然科学一等奖等奖励和表彰20余次。入选爱思唯尔“2019年中国高被引学者”榜单(化学工程);2018-2020年连续入选全球高引科学家名单;入选英国皇家化学会2019 Top1%高被引中国作者(能源与可持续类)。现任中国微米纳米技术学会副理事长并当选首批会士、中国科协先进材料学会联合体主席团副主席、《化工学报》副主编、Chemical Engineering Science、Science China Materials等20余种学术刊物的编委/顾问编委。曾任国际学术刊物Carbon副主编、FlatChem共同创刊主编、ACS Sustainable Chemistry & Engineering 副主编。
于畅,大连理工大学化工学院教授、博士生导师、国家优秀青年基金获得者、教育部青年长江学者。主要从事功能碳材料的制备及应用研究。在Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Mater.等发表SCI论文80余篇,申请/授权专利16件。任J. Energy Chem.的Section Editor、Chinese Journal of Chemical Engineering青年编委。入选辽宁省百千万人才工程及“兴辽英才计划”青年拔尖人才计划;入选大连市高层次人才创新支持计划,获大连市杰出青年科技人才项目、侯德榜化工科学技术青年奖和“化工与材料京博博士论文奖-铜奖指导教师”等荣誉和表彰。作为主要完成人,获辽宁省自然科学一等奖等省部级科技奖励3项。
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