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下地幔中Fe的价态和分配(JGR最新文章)

已有 3735 次阅读 2011-7-29 09:14 |个人分类:最新论文介绍|系统分类:论文交流| 钙钛矿, 价态, 后钙钛矿

下地幔中Fe的价态和分配(JGR最新文章)

 

(周春银 编译)

 

摘要:尽管Fe在上地幔和转换带中主要以二价铁Fe2+形式存在,但是下地幔中的主要矿物含Al(Mg,Fe)SO3钙钛矿(Pv)中却含有相当比例的三价铁(Fe3+)。研究已经证明Fe3+Pv的物理化学性质具有重要的影响。另一方面,铁的置换机制以及后钙钛矿(postperovskitePPv)中铁的价态目前仍不清楚。本研究中我们利用电子能量损失近边结构光谱仪(electron energy-loss near-edge structure spectroscopy)测量结果,我们确定了不同Al3+含量的PPv中铁的价态。结果显示PPv含有少量的Fe3+,并且其不受Al3+含量的影响。这说明在地幔岩地幔(pyrolitic mantle)中Pv-PPv相变之上Pv中的Fe3+与共存的金属铁Fe重新结合形成二价铁Fe2+。这些Fe2+会优先分配进入到(Mg,Fe)O铁方镁石(ferropericlaseFp)中,从而导致PPv相对Pv来说亏损铁。铁价态的重大变化以及PPv中铁的亏损对下地幔底部地震波和对流特征具有重要意义。Pv向贫铁PPv相变压力范围比在固定铁含量条件下窄很多。

 

Introduction部分对研究背景和结果进行了介绍,可作为相关基础知识了解,翻译如下:)

 

地幔岩下地幔主要由含Al(Mg,Fe)SO3钙钛矿(Pv)和少量的(Mg,Fe)O铁方镁石(ferropericlaseFp)和CaSiO3钙钛矿组成。现在已经非常清楚PvFe3+含量受Al3+含量控制(McCammon,1997; Lauterbach et al.,2000; Frost and Langenhorst,2002)。因此地幔岩地幔中含AlPv含有相当量的Fe3+,这是由Fe2+的歧化反应形成的:3 Fe2+→2 Fe3+ + Fe0(金属)(McCammon,1997,2005; Frost et al.,2004)。前人的研究也表明Pv中的Fe3+可以影响弹性常数(Andrault et al.,2001; Catalli et al.,2010)、电/热导率(Xu et al.,1998; Goncharov et al.,2008)和含水性(Litasov et al.,2003)。铁的价态也会影响PvFp之间Fe的分配(Wood and Rubie,1996; Frost and Langenhorst,2002)。在含Al体系中FePv的分配会增强,因为Fe3+主要会进入到Pv中。

 

另一方面,最近发现的下地幔底部主要成分后钙钛矿(postperovskitePPv)(Murakami et al.,2004; Oganov and Ono,2004; Hirose,2006)中Fe3+的含量仍有争议。最近Jackson et al.(2009)Mössbauer光谱仪测量报道了富Fe3+AlPPv与金属铁的共存现象。相反,Lin et al.(2008)在相似的Mössbauer研究中无AlPPv中的铁为Fe2+,与前人电子能量损失近边结构(ELNES)测量(Sinmyo et al.,2008a)结果一致。目前有关含AlPPvFe3+/ƩFe比例的研究也非常有限(Sinmyo et al.,2006; Zhang and Oganov,2006)。

 

理论(Caracas and Cohen,2008)和实验(Catalli et al.,2009; Andrault et al.,2010)研究均表明,在MgSiO3-FeSiO3体系中PvPPv可以在较宽的压力范围内共存,在可能的铁含量条件下(10 mol% FeSiO3)相当于>300 km厚的区域。因此有人认为D"层是一个混相区,并且D"不连续面处剪切波的突变是化学成因(Catalli et al.,2009; Andrault et al.,2010)。但是含AlPPvFe3+/ƩFe比例可能控制着PPvFp之间的Fe分配,这将会影响Pv+PPv两相共存区的压力范围或者Pv-PPv相变的相平衡条件。

 

在本研究中,我们利用激光加热金刚石压砧(LHDAC)技术在高温高压条件下合成了含AlPvPPv。回收样品PvPPv中的Fe3+/ƩFe比例在透射电镜(TEM)下利用ELNES光谱仪测量确定。结果显示在深部下地幔条件下PvFe3+/ƩFe比例随Al3+含量的升高而增大,这与前人在相对低压条件下的多面砧(multianvil)实验结果(McCammon,1997; Lauterbach et al.,2000; Frost and Langenhorst,2002)是一致的。另一方面,PPv中的铁主要是Fe2+形式,即使当Al3+含量很高时。这说明铁的价态在Pv-PPv相变中变化极大。这对于下地幔底部的Fe分配、相变和弹性/对流特征具有重要意义。Pv向贫铁PPv相变压力范围比在等化学相变条件下窄很多。

 

下地幔底部构想图(Hirose,2006)

 

(参考文献见原文,PDF文档下载请点击下面的附件另存为)

2011-JGR-The valence state and partitioning of iron in the Earth's lowermo.pdf



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1 吴吉良

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