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Wiley能源催化领域最新进展 | 杂-单原子电催化剂、双功能电催化剂、自组装金属聚合物、层状双氢氧化物纳米片

已有 927 次阅读 2020-9-30 15:47 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流| Wiley, 威立, 能源催化, 集锦

1.N2-Zn-B2结构增强ORR性能



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Zn基单原子催化剂虽然具有优异的稳定性,其中完全占据的Zn2+ 3d10 4s2电子构型对费托反应没有活性,但催化活性较差。在此,上海大学张久俊/赵玉峰团队报道了一种通过构建B,N共配位的Zn-B/N-C催化剂来操纵s-带的新方法。实验和理论都证实,独特的N2-Zn-B2构型至关重要,其中Zn+(3d104s1)可以容纳足够的离域电子,从而为关键反应中间体产生合适的结合强度,并促进催化表面和ORR反应物之间的电荷转移。而在其他过渡金属对应物(例如M-B/N-C,M = Mn,Fe,Co,Ni和Cu)中未发现这种排斥作用。因此,所获得的催化剂在碱性和酸性介质中均表现出令人印象深刻的ORR活性以及出色的长期稳定性。这项工作提出了进一步设计电催化剂的新概念。

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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009991 


02.杂-单原子电催化剂实现高效ORR


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开发基于地球丰富的非贵材料的氧气还原反应(ORR)电催化剂对于燃料电池和金属-空气电池的可持续大规模应用至关重要。在此,澳大利亚格里菲斯大学赵惠军/Huajie Yin团队介绍了一种杂-单原子(h-SA)ORR电催化剂,其分散的Fe和Ni原子共同锚定在微米级氮-掺杂石墨碳的载体(具有多级孔结构)上。扩展X-射线吸收精细结构光谱证实,Fe-和Ni-SAs通过Fe-N4和Ni-N4配位键固定在碳载体上。所得的Fe/Ni h-SA电催化剂表现出出色的ORR活性,优于仅含Fe-或Ni-SAs的SA,也优于基准Pt/C电催化剂。实验结果表明,由于共存的Fe-N4和Ni-N4位点所引起的协同作用,以及多孔结构-碳载体促进的卓越传质能力,从而获得了出色的ORR性能。


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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202004670 


03.自组装金属聚合物实现高效OER


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尽管传统自-组装体系结构在先进能源化学的功能应用中是一个重要的研究领域,但在很大程度上仍未得到有效开发。三重和六重-对称的吡啶与钴(II)盐之间的自-组装,均会产生新的形貌和结构特征,而无关自-组装片段的性质。在本文中,广州大学王平山课题组、美国凯斯西储大学戴黎明课题组、中南大学雷永鹏课题组等合作,通过一锅合成法,在CH3OH/CHCl3(v/v = 5:1)的环境中制备了此类金属聚合物。研究首次发现,含Co聚合物可以很好地分散在去离子水中,以形成由高度互连3D网络组成的凝胶-状自-组装体,并表现出增强的电导率。正如预期的那样,经过优化的Co-基聚合物结构在10 mA cm-2时表现出320 mV的低过电位,并且可经过2000次氧气析出反应(OER)循环,表现出具有很高的稳定性,且超过了商业化RuO2/C、单-位点Co催化剂、聚合物,以及金属-有机框架-基OER催化剂。X-射线吸收光谱和密度泛函理论计算表明,tpy-Co2+(3N-Co或tpy-Co2+)构型是高活性位点。重要的是,这项工作证明了自-组装金属聚合物作为电催化剂进行能源转换的功能应用。


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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202000593 


04.碱刻蚀层状双氢氧化物纳米片,增强光催化合成氨


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层状双氢氧化物(LDH)纳米片在广泛的光反应中显示出良好的活性,其通常归因于纳米片中大量的表面氧空位或配位不饱和金属阳离子,它们充当活性位点以进行反应物吸附和活化。最近,LDH纳米片已被证明对于使用水作为还原剂将N2光催化还原为NH3非常有效。在此,中国科学院理化技术研究所张铁锐课题组证明了,用NaOH水溶液对ZnCr-LDH、ZnAl-LDH和NiAl-LDH纳米片进行简单的预处理可以大大提高纳米片中氧空位的浓度和低配位金属中心,从而显着增强了它们的光催化活性——在紫外线-可见光下将N2还原为NH3(无需添加牺牲剂或助催化剂)。此处介绍的简便碱蚀刻策略预计将在高性能LDH光催化剂的未来开发中被广泛采用,该催化剂可用于氨生产和其他具有挑战性的化学转化(例如CO2还原和水分解)。

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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202002199 


05.Ni纳米粒子与Ni3C纳米片耦合,可实现高效分解水


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探索高效、资源丰富的双功能电催化剂以进行电解水是一项极为艰巨的任务。在此,武汉理工大学木士春/唐浩林团队通过密度泛函理论(DFT)预测表明,Ni与Ni3C的偶联不仅可以促进氧气析出反应(OER)动力学,而且可以优化氢气吸附和水吸附能。在实验上,作者设计了一种简便的策略——在碳布(CC)上原位制备Ni3C纳米片,并同时与Ni纳米粒子偶联,从而形成了集成的异质结构催化剂(Ni–Ni3C/CC)。受益于出色的内在活性和丰富的活性位点,Ni–Ni3C/CC电极对OER和氢气析出反应(HER)均表现出出色的双功能电催化活性,且优于所有已证明Ni3C-基电催化剂在碱性电解质中的性能。具体而言,Ni–Ni3C/CC催化剂在1 M KOH中,在电流密度为20 mA cm-2时,对OER表现出只有299 mV的低过电位;而在10 mA cm-2的电流密度中,对HER表现为98 mV的过电位。此外,双功能Ni–Ni3C/CC催化剂可以以优异的活性和接近100%的法拉第效率推动水电解。这项工作强调了基于理论预测来设计和构建具有高活性的先进碳化镍-基催化剂的简便方法。

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原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202001642 



(本期作者:毛毛的维)




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