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Wiley能源催化领域最新进展

已有 590 次阅读 2020-7-2 22:04 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流

1. 双功能异质结过渡金属磷化物高效分解水

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降低绿色氢气的生产成本对于发展氢气经济至关重要。因此,开发具有成本效益的水电解电催化剂备受关注。在各种候选材料中,由于过渡金属磷化物(TMP)的多种相态和可调节的电子结构,已成为氢气析出反应(HER)和氧气析出反应(OER)的稳健双功能电催化剂。近来,异质结催化剂对HER/OER表现出显着增强的活性。这种增强可以归因于增加的可接触活性位点数量、加速的质量/电荷传输以及优化的中间体吸附,这是由异质结构的协同作用引起的。在此,德国马丁·路德大学Ralf B. Wehrspohn课题组全面概述了基于双功能TMP异质结构的最新进展,以深入了解其制备方法和相应的反应机理。首先概述了HER/OER的一般基本要点以及增强催化活性的异质结构的协同效应。接下来,详细讨论了设计和构建具有增强全水分解活性的基于双功能TMP异质结构的创新策略及其相关机制。最后,从实际应用和机理研究的角度,对基于双功能TMP异质结构进一步发展存在的机遇和挑战进行了展望。

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文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202003261 


2. 金属-氮-掺杂碳材料作为高效催化剂

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单-原子催化剂(SACs)具有高的反应活性、高的选择性、高的稳定性和最大程度的原子利用率等显着优势,而作为一类典型SACs的新兴金属-氮-掺杂碳(M-N-C)材料(分散的金属原子与掺杂在碳纳米材料中的氮原子配位)具有很好的发展前景,有望取代传统基于金属或金属氧化物的催化剂。在此,澳大利亚昆士兰科技大学孙子其/Ting Liao团队总结了在理论和实验研究中基于M-N-C材料的最新进展,并提供了通过电子结构调节设计新型催化剂的一般原则。首先,综述了基于M-N-C材料在各种可持续燃料生产和生物启发反应中应用存在的优势和挑战,包括氧气还原反应(ORR)、氧气析出反应(OER)、氢气析出反应(HER)、二氧化碳还原反应(CO2RR)、氮气还原反应(NRR)和纳米酶反应。然后,提出了通过设计金属离子中心的性质、活性中心的配位环境、碳载体及其协同作用来提高催化性能的策略。最后,概述了下一代高性能基于M-N-C催化剂的合理设计发展前景。期望本文将提供有关可持续和环境技术的高性能催化剂创新的见解。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202001069 


3. 核-壳纳米结构的梯度浓度设计实现高效酸性氧还原电催化

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在原子尺度上操纵电催化剂的表面结构对于同时实现用于质子交换膜燃料电池的氧气还原反应(ORR)的活性和稳定性双重标准至关重要。在此,澳大利亚格里菲斯大学姚向东/Yi Jia团队报道了一种在酸性条件下持续的ORR电催化剂,其具有Pt壳的“有缺陷的铠装”结构和修饰在石墨烯表面的Pt-Ni核纳米粒子(Pt-Ni@PtD/G)。通过使用简单且可控的电置换反应生成了Pt-Ni组分从表面到内部的梯度分布,然后采用部分脱合金方法,浸出表面的微量镍原子以生成有缺陷的Pt骨架壳。Pt-Ni@PtD/G催化剂在酸性(0.1 M HClO4)电解液中对ORR表现出优异的性能。由于局部凹入Pt表面位点的电子结构通过Pt-Ni核和有缺陷Pt壳之间的协同作用进行调节,其质量活性比Pt/C催化剂高出三倍。更重要的是,在20 000次循环后,电化学活性表面积仍保持96%,这归因于Pt原子壳层作为保护性的“铠甲”,以防止长期运行期间内部Ni原子的进一步溶解。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202003493 


4. 低成本、高活性且耐用的钽酸盐-石墨烯电催化剂

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氧气还原反应(ORR)是可再生能源转换和存储设备中最重要的反应之一。这些设备的全面部署取决于高活性、稳定和低成本催化剂的开发。在此,加拿大国立科学研究院Ana C. Tavares/孙书会团队意大利国家研究委员会-先进能源技术研究所(ITAE-CNR)Antonino S. Aricò团队南开大学王卫超团队等合作,报道了一种新的杂化材料,该杂化材料由生长在N-掺杂还原氧化石墨烯上的Na2Ta8O21-x/Ta2O5/Ta3N5纳米晶组成。与石墨烯上的单个Na2Ta8O21-x相比,该催化剂在酸性介质中的ORR活性显着提高了约4个数量级,而在碱性介质中的显着提高了约2个数量级。此外,它在酸性和碱性介质中均具有出色的稳定性。它也比商用Pt/C具有更好的甲醇耐受性,而Pt/C与甲醇燃料电池有关。高的ORR活性不仅来自三个Ta相之间的协同效应,还来自还原氧化石墨烯纳米片的氮掺杂。文章证明了ORR活性和氮含量之间的相关性。通过结合特定的实验和密度泛函理论计算,获得了对这三个基于Ta相之间协同效应机理的深刻见解,其促进了ORR动力学。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202000075 


5. 二茂铁-硫化钴纳米结构可实现出色的OER性能

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在本文中,韩国科学技术院(KAIST)Il-Kwon Oh课题组通过使用简单的一步溶剂热法,直接在碳纳米管(CNT)或碳纤维(CF)网络上生长了二茂铁(Fc)结合的硫化钴(CoxSy)纳米结构,以用于电化学氧气析出反应(OER)。Fc-CoxSy纳米结构与导电CNT之间的强协同作用产生了优异的电催化活性,在10mA cm-2的过电位约为304mV,在1 M KOH电解质中的Tafel斜率低至54.2mV dec-1。此外,直接在经过酸预处理的碳纤维(ACF)上生长了掺有Fc的CoxSy(FCoS)纳米结构,并且制成的电极可提供出色的OER性能,在10 mA cm-2时具有约315 mV低的过电势。如此出色的OER催化活性可归因于3D Fc-CoxSy纳米结构,该结构由高浓度的垂直纳米片组成,且纳米粒子分布均匀,能够提供大量的活性表面积和边缘位点。此外,ACF基底与Fc-CoxSy纳米结构之间的紧密接触界面可有效地促进OER中的电子转移速率。这项研究通过使用茂金属将其他过渡金属掺入金属硫化物/氧化物纳米结构中,为合理设计能源存储和转换材料提供了见解。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202001665 


(本期作者:毛毛的维)



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1 蒋金和

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