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Wiley能源催化领域最新进展

已有 528 次阅读 2020-6-3 12:44 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流

1. 界面调控增强催化性能

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具有丰富界面的异质结对于将多种功能集成到单体中至关重要。在此,天津大学胡文彬/邓意达/韩晓鹏团队澳大利亚伍伦贡大学侴术雷团队合作,通过连续离子注入的创新策略,合成了具有不同界面密度的NiSe2/CoSe2异质结构。所得具有致密非均相界面的杂化电催化剂在碱性电解质中表现出优异的电催化性能,优于其他基准和贵金属催化剂。先进的同步辐射技术、后结构表征和密度泛函理论(DFT)模拟表明,原子级界面的引入可以降低双金属Ni和Co活性位的氧化过电势(Ni2+比Co2+更容易活化)并诱导硒化物和表面原位生成氧化物/氢氧化物之间的电子相互作用,这在协同降低能垒和加速反应动力学以催化氧析出方面起着关键作用。因此,非均相界面结构通过增加金属原子的固有反应活性和增强内部硒化物与表面氧化物质之间的协同作用而促进了催化性能的提高。这项工作不仅补充了对基于金属硒化物电催化剂活性来源的理解,而且为先进杂化材料的进一步表面和界面工程提供了启示。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202000607 


2. 氧还原催化剂中形貌-催化活性关系

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具有可控组成、晶面纳米颗粒的设计和合成对现代催化剂设计至关重要。英国剑桥大学Andrew E. H. Wheatley课题组通过简单的一锅法制备了晶面FePt-Fe3O4哑铃形纳米颗粒,无需昂贵的添加剂或预成型晶种。产物由平均直径分别为13.6和14.9 nm的FePt和立方Fe3O4组成。电催化氧还原的归一化质量活性表明,这种新结构类型在碱性介质中的性能优于相关催化剂。这项工作表明了形貌控制和调整纳米颗粒表面晶面丰度以增强催化性能的分量。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202002633 


3. 电催化剂上羟基及pH依赖性影响

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Fe—N—C材料是潜在的非贵金属氧气还原反应(ORR)电催化剂,但其活性位点结构仍然难以捉摸。先前的几项研究表明,在Fe中心存在一个“神秘的”轴向配体,但仍不清楚。在这项研究中,清华大学深圳国际研究生院李佳/干林团队将“神秘的”轴向配体被确定为Fe中心的羟基配体,并根据不同的Fe—N4—C构型选择性地提高ORR活性,在此羟基配体的吸附自由能也有很大差异。在特定的Fe—N—C构型上选择性形成羟基配体可以解决先前的理论和实验结果之间关于ORR活性和Fe—N—C催化剂相关的活性构型之间矛盾。它还解释了pH依赖的ORR活性,此外还解释了Fe—N—C催化剂以前未报道的pH依赖性中毒动力学。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202000176 


4. 电子/质子纳米高速通道加速催化性能

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电化学催化剂,特别是资源丰富的非贵金属催化剂,其电子/质子电导率低,严重限制了它们满足三相边界(TPB)理论的能力,导致催化剂利用率极低,并且在能源设备中效率不足。在此,美国田纳西大学Feng-Yuan Zhang课题组提出了一种新型电极设计策略来构建电子/质子传输纳米高速通道,以确保整个电极满足TPB,从而显着促进增强氧气析出反应和催化剂利用率。研究发现,易获得/可调的介孔金纳米层(AuNLs)不仅使电极电导率增加了4000倍以上,而且还使质子能够通过Debye长度内的直介孔传输。具有AuNLs和超低催化剂负载量(≈0.1mg cm-2)的催化剂层设计将反应位点从1D增加到2D,从而使质量活性提高了18倍。此外,通过使用微型可视化技术和独特的共面电极电解槽,可以揭示电导率与反应位点之间的关系,从而发现用于水分解的电导率-确定区域和Debye-长度-确定区域。这些发现和策略提供了一种新颖的电极设计(催化剂层+功能层+离子交换膜),具有足够的电子/质子传输路径,可用于高效电化学能源转换装置。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201903871 


5. MoSe2纳米片增强HER

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等离子体功能化可以通过提供多种物质来提高MoSe2的析氢反应(HER)效率,但是人们对等离子体与催化剂之间的相互作用尚不甚了解。在这项工作中,香港城市大学Paul K. Chu课题组研究了离子能量和等离子体密度对MoSe2纳米片催化性能的影响。等离子体蚀刻后产生的通孔以及等离子体引起的损伤造成的多个空位提高了HER效率,例如使用20 W的功率,在等离子体处理后,10 mA cm-2处的过电位为148 mV,Tafel斜率为51.6 mV dec-1。通过等离子体模拟评估蚀刻和空位产生期间等离子体与催化剂之间的相互作用。还进行了有限元和第一性原理的密度泛函理论计算,结果与实验结果相吻合,表明改进的HER催化活性来自增强的电场和催化剂上更多的活性位点,以及带隙和吸附能的降低分别由蚀刻的通孔和空位引起。结果传达了有关等离子体效应的新基础知识,以及提高催化剂在水分解过程中效率的方法和对高性能HER催化剂设计的见识。

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原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202001470 

(本期作者:毛毛的维)



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