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Adv. Mater. | 王春生教授等人通过富含氟化锂的中间相实现高度可逆的无枝晶锂金属负极

已有 1046 次阅读 2020-3-31 16:34 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流|关键词:学者

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1. 成果速览

金属锂是下一代锂离子电池中最具竞争力的负极材料。然而,其主要问题是锂枝晶的生长和分离,这不仅会引发安全问题,而且还会不断消耗电解质和锂,导致锂金属电池库仑效率(CE)低、循环寿命短。基于此,美国马里兰大学化学与生物分子工程系王春生/杨崇英团队通过对表面氟化的中间碳微球(NCMB-F)负极进行锂化,形成富含氟化锂(LiF)的固态电解质中间相(SEI),抑制了金属锂负极的枝晶生长。这种坚固的富含LiF SEILi金属表现出高的界面能,能够有效促进Li金属在Li表面的平面生长,同时防止其垂直渗透到富含LiFSEI中形成Li枝晶。在1.2 mAh cm-2放电容量下,25圈循环内,对于FEC-基电解液,Li电镀/剥离的CE可高于99.2%。将预锂化的NCMB-FLi@NCMB-F)负极与商用LiFePO4正极以1:1的正/负(P/N)容量比配对,所组装的LiFePO4||Li@NCMB-F可在2.4 mAh cm-2的高面积容量下充放电110次,容量衰减率为0.01%,可忽略不计。

2. 研究亮点

通过对商用碳微球(NCMB-F)表面进行氟化处理,在石墨表面建立了富含LiF SEI。以LiF包覆石墨为基体,有效改变了锂金属的生长方式,使其成为无枝晶的大晶粒,表面光滑,结构致密。因此,MCMB-F2电极在用作锂金属负极时,最大限度地减少了电解液的消耗和Li的损耗。

3. 研究背景

随着便携式电子设备和电动汽车的不断发展,对锂离子电池(LIBs)的高能量提出了更高要求。然而,目前的石墨负极和锂金属氧化物正极已逐渐接近它们的理论极限。为了进一步提高能量密度,LIBs中石墨负极的容量为372 mAh g-1,必须由具有最高比容量(3860 mAh g-1)和最低氧化还原电位(-3.04 V vs标准氢电极)的Li金属负极代替。当它与硫(Li-S电池)、氧气(Li-O2电池)或其他高能量嵌入型正极材料配对时,可以获得更高能量密度的锂金属电池(LMBs)。然而,LMBs的实际应用仍然面临着Li枝晶的挑战,它可以穿透隔膜,导致短路。此外,死锂的形成和固态电解质中间相(SEI)的重复修复消耗了大量的锂和电解质,导致了极低的库仑效率(CE)和电池循环的快速衰减。

到目前为止,许多抑制锂枝晶的策略主要依靠电解液优化、人造SEI或三维集流体。最有效的策略是控制Li沉积的成核和生长方式。Li金属的费米能级高于几乎所有有机液体电解质的最低未占据分子轨道(LUMO),不可避免地导致Li表面形成一层非均匀的有机/无机钝化SEI层,导致不均匀的Li成核。由于有机/无机SEI是不均匀的,并且与Li的界面能很低,所以在一个均匀的电场中,任何Li的凸起都会吸引更多的Li+流,加速Li枝晶的垂直生长而不是平面生长(图1a)。如LiFLiNO3Li2Sx的无机化合物比有机组分具有更高的界面能,可以选择它们在Li负极表面形成稳定的SEIs,以抑制枝晶的生长。其中LiFLi金属的界面能最高(73.28 meV Å-2),并显示了Li垂直生长模式的潜在变化。不幸的是,许多加强富含LiF SEI策略的努力都依赖于减少含氟电解质的成分,在长循环周期内形成足够的LiF钝化前,会导致多余的电解质消耗。另一条路线是通过使用精密的设备,在负极表明涂覆LiF层构造人工LiF-SEI,成本较高。形成均匀的LiF涂层具有很大的挑战性,特别是在厚多孔电极上,不均匀的LiF涂层在长时间循环中会导致电池失效。

4. 研究内容

通过对预氟化的石墨进行锂化,在石墨表面构建了富含LiF的均匀SEI。氟化石墨是一种著名的锂一次电池正极材料,经锂化后可在石墨表面不可逆地形成LiF。通过将GF与熔融的Li相结合,形成均匀-涂覆的LiF,甚至可以使锂金属负极在空气中稳定。本工作通过控制氟化温度和时间,对商用碳球(MCMB)表面进行氟化处理,其中MCMB石墨的最外层高度氟化,而其内部仍保持石墨结构不变。在MCMB-F的锂化过程中,表面氟化石墨的体积变化可忽略不计,保证了富含LiF SEI的完整性和稳定性(图1b)。以LiF包覆的石墨为基体,有效改变了锂金属的生长方式,使其成为无枝晶的大晶粒,表面光滑,结构致密。因此,MCMB-F2负极在用作锂金属负极时,最大限度地减少了电解液的消耗和Li的损耗。25次循环内的高锂电镀/剥离CE达到99.2%。这种无枝晶锂金属负极具有很高的可逆性。

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1.  abCu负极(a)和氟化碳微球(MCMB-F)负极表面(b)的Li电化学沉积过程示意图。MCMB-F的氟化壳层形成富含LiFSEI,使Li生长的方向不是垂直的,而是平面的。


通过能量色散X-射线能谱(EDS)证实了MCMB-F的成功氟化,揭示了FMCMB-F2表面的均匀分布(图2a)。傅里叶变换红外光谱(FTIR)也证实了C-F键的形成(图2b)。作为参照,商用氟化石墨聚合物(CF1.1)的FTIR光谱在1220 cm处出现一个明显的峰,对应于共价C-F键。MCMB-F2MCMB-F31220 cm处均表现出明显的吸收带,对应于C-F键的拉伸振动。X-射线衍射(XRD)图谱揭示了石墨表面有限的氟化(图2c)。以商用CF1.1XRD图谱为参照,其在12.8°处有一个额外的宽(001)峰,反映出典型的高度氟化石墨体系。同样,所有的MCMB-F样品都表现出相同的宽(001)衍射峰,并且随着氟化程度的增强(从MCMB-F1MCMB-F3),衍射峰强度随之加强。在26.5°处的尖锐(002)衍射峰表明,MCMB-F颗粒的芯层仍保持完整的石墨结构。这种核壳结构是锂金属沉积的理想基底,因为在C-F的初始锂化过程中,结构应力和体积变化应力最小。

表面氟化也改变了MCMB-F的表面结构和形貌。如图2de中的扫描电子显微镜(SEM)图像所示,MCMB-F2在表层表现出扩展的层状形貌。这是因为在氟化过程中F2的不断攻击,通过形成GF,使表面的石墨层扩展。扩展的层状形貌使MCMB-F2的比表面积更高,为2.1 mg2,大于MCMB0.9 m2g2)。与理想石墨结构的MCMB相比,MCMB-F增加的ID/IG(从MCMB0.296MCMB-F31.071)值和MCMB-FG带展宽表明,氟化反应在其表面产生了大量缺陷(图2f)。为了测定这三种MCMB-F材料中的F含量,采用热重分析法(TGA)估算了这三种MCMB-F材料的总F含量(图2g)。C-F共价键在350-650 °C之间断裂,而650 °C以上的质量损失很可能与碳结构的破坏有关。MCMB-F1MCMB-F2MCMB-F3的摩尔含量分别为4.7%10.0%17.1%。上述证据证明,MCMB-F的表面层是高度氟化的,而其芯层保持了理想的石墨结构(图2h)。

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2.  表面氟化的MCMB材料表征。aMCMB-F2FEDS映射图像。bMCMBMCMB-FCF1.1FTIR光谱。cMCMBMCMB-FCF1.1XRD图谱。deMCMBd)和MCMB-F2e)的SEM图像。fMCMBMCMB-F的拉曼光谱。gTGA曲线和hMCMB-F的示意图。


首先在扣式半电池中,以锂金属为对电极,1 M(氟磺酰)酰亚胺/二氟(草酸)硼酸锂(LiFSI/LiDFOB摩尔比为8:2)在氟碳酸亚乙酯为电解液(记为1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC),对CuMCMB-F基底上的Li电镀/剥离CE进行了研究(图3)。线性扫描伏安曲线和电化学阻抗谱表明,电解质具有较高的氧化稳定电位4.6 V和高离子电导率6.979 mS cm-1LiDFOB盐具有不可缺少的作用,因为在1.0 M LiFSI-FEC电解液中,在0.5 mA cm-2MCMB-F2电极上的Li电镀/剥离CE只有98.5%,而在1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC中,在MCMB-F2电极上Li电镀/剥离的CE可提高到99.2%(图3a)。LiDFOB的降解产物包括草酸和CO2能够作为封盖剂,对LiF颗粒表面进行改性,控制LiF颗粒的大小和形状,防止其团聚。在电化学评估之前,对MCMB-F进行预锂化(从约2.4到约0.1V vs Li/Li+),以形成富含LiFSEI层。实际应用中,所有的MCMB-F样品也可以通过短路处理进行预锂化,然后再进行Li电镀/剥离试验。

3a显示了CuMCMBMCMB-F2Li电镀/剥离CE,面积电镀容量为1.2 mAh cm-2。通过同一周期内从基底上脱出和沉积的Li的容量比(通过每个过程的总充放电容量),计算了Li电镀/剥离的CEMCMB-F2的放电/充电CE仅在15次循环中就达到99.0%25次循环内提高到99.2%,稳定维持了200次循环,没有任何CE衰减。石墨基底上99.2%Li电镀/剥离CE是所有碳基基底中最高的CE之一。即使面积容量增加到2.44.8 mAh cm-2,在高电流密度1 mA cm-2MCMB-F250次循环内仍可获得高达99.1%CE值(2.4 mAh cm-2)。而仅在30次循环内就可获得98.5%4.8 mAh cm-2)。相比较而言,Cu箔和纯MCMB在相同电解液中的Li电镀/剥离的CEs值较低。此外,MCMB-F2电极比商用CF1.1具有更高的Li电镀/剥离CE和更稳定的循环稳定性(在4.0 MLiTFSI/LiNO3-DME/DOL1.0M LiFSI/LiDFOB-FEC电解质)。因此,通过对表面氟化的石墨进行锂化,所形成的富含LiF SEI对抑制枝晶和改善CE具有独特的效果。虽然电解液分解形成的SEI也含有LiF,但不足以改变Li沉积的生长方式,最终导致电解质的连续消耗和死锂的产生。值得注意的是,SEI中的LiF含量应该在此进行优化,过多或过少的LiF含量可能对实现高CE不利。对于F含量过剩的MCMB-F3,约98.1%的平均CE明显低于MCMB-F2的。但如果F含量过低,则MCMB-F1中形成的LiF SEI层不足以抑制Li枝晶生长。

图形3B展现了MCMB-F2Li金属电镀/剥离的相应电压曲线,包括典型的锂离子嵌入石墨的平台,然后在MCMB-F2表面进行Li电镀/剥离(电位为0.03 V)。总面积容量1.2 mAh cm-2,约0.4 mAh cm-2335 mAh g-1)归因于石墨的嵌入,而约0.8 mAh cm-2是由Li的电镀过程引起的。Li电镀和剥离曲线之间的电压滞后为过电位。如图3c中相应的极化曲线所示,在第一个循环周期中,MCMB-F2表现出较高的过电位90 mV,在第10个循环周期下降到53 mV,其余周期保持较低的值。相比较而言,MCMB在第一个周期中表现出37 mV的低过电位,但它在第10个周期中迅速增加到58 mV,在第50个周期达到105 mV的高值,并且一直保持很高直到电池失效。不同电流密度(0.1-5 mA cm-2)下MCMB-F2电极的过电位如图3d所示。随着电流密度从0.25 mA cm-233 mV增加到1 mA cm-279 mV,过电势变得更大,并在2 mA cm-2时达到141 mV,而其CE即使在高电流密度5 mA cm-2下仍保持稳定,与所有先前报道的CE相当或更高。由于MCMB-F2电极对Li金属电镀/剥离具有优异的稳定性和较高的CE值,因此采用MCMB-F2作为Li电镀/剥离基底进行了进一步研究。

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3.  MCMBMCMB-F电极在半电池中的电化学性能。aCuMCMBMCMB-F2基底上的Li电镀/剥离(0.51.2mA cm-2)。bMCMB-F2在不同循环周期下的Li电镀/剥离曲线(在0.51.2 mA cm-20.4 mA cm-2容量来自Li的嵌入,0.8 mA cm-2容量来自Li的脱出。)。c)(b)的相应极化曲线。d)不同电流密度(0.1-5 mA cm-2)下,MCMB-F2的极化曲线(1.2 mAh cm-2)。


MCMB-F2基底上Li电镀/剥离高的CE主要是由于Li生长方式的改变和枝晶的抑制。通过对MCMBMCMB-F基底在1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC中循环100次后的SEM图像比较,揭示了这一现象(图4)。放电至0.6(图4ae)、1.2(图4bf)和2.4 mAh cm-2(图4cdgh)后,在MCMBMCMB-F2电极上观察到了沉积Li金属的形貌变化。对于MCMB,在Li电镀初期(0.6 mAh cm-2,图4a),观察到了针状的Li枝晶。Li枝晶从MCMB电极的裂纹中分离出来,显示出高的长径比,分支较少,在MCMB电极表面呈弥漫性堆积。当容量增加到1.2 mAh cm-2时(图4b),枝晶不断变长、变厚。直到容量增加到2.4 mAh cm-2(图4c),MCMB电极的几乎整个表面都被Li枝晶覆盖,枝晶之间有巨大的间隙,呈现出疏松的多孔结构。这些Li枝晶在每个循环中都会显着地增加沉积的Li金属比表面积,不断消耗电解质形成钝化层,从而导致低的CE。更严重的是,在剥离不均匀的过程中,这些枝晶很容易脱落,形成的锂金属,导致短路,循环稳定性差。与之形成鲜明对比的是,MCMB-F2电极上的Li金属(图4e-g)表现出完全不同的行为,从石墨表面均匀分布的云状大锂块开始,随着电镀容量的增加,这些锂金属块水平生长,直到它们合并成多晶状致密的锂金属块体,覆盖在MCMB-F2电极的整个表面。LiFLi金属的高界面能保证了Li金属沿着LiLiF SEI界面上的平稳生长模式,因此MCMB-F2电极上的Li金属倾向于水平生长,表现出光滑的表面和无枝晶的致密结构。SEM图像的横截面证实了MCMB表面上金属锂的多孔性(图4d),但在MCMB-F2上密实填充(图4h)。因此,由于循环过程中的比表面积较低,MCMB-F2负极最大程度地将电解液的消耗和容量损失降到最低。此外,光滑的表面也降低了刺穿隔膜的风险,从而提高了LMBs的安全性。

为了理解富含LiF SEILi电镀/剥离中的作用,通过XPS分析了表面化学。如图所示4i-lMCMBMCMB-F2粉末都显示典型的C 1s峰。在新鲜MCMB(图4i)和MCMB-F2材料(图4k)的XPS分析中,约284.8 eV处的峰是由sp2引起的,285.5 eV处的峰是由羟基构型中的C原子直接与氧键合所致,286.4eV处的峰是由环氧基(C-O-C)引起的。除了这些峰外,MCMB-F2粉末还出现了两个新的C 1s峰,但在MCMB中没有观察到。MCMB-F2289.8 eV的新峰对应于C-F键,291.6 eV峰是由C-F2所致。其中的C-F2在新的缺陷或石墨片的边缘很容易形成键。新鲜MCMB-F2688.1 eV处的F 1s光谱表明,氟原子与碳原子共价结合,但由于F1s中的C-F键强度比C-F强,因此仅检测到C-F键。相比之下,MCMB粉末没有F 1s光谱。对于循环后的MCMBMCMB-F电极,都呈现出典型的C 1s光谱,包括以约284.8eV为中心的碳氢化合物、约286.3eV处的含C-O物种、约288.4 eV的羰基物种以及约290.6 eVLi2CO3物种。

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4.  a-h100次循环后,在MCMBMCMB-F2电极上沉积Li金属的SEM形貌。MCMBa-d)和MCMB-F2e-h)放电至0.6 mAh cm-2ae)、1.2 mAh cm-2bf)和2.4 mAh cm-2cdgh)的图像。放电容量为2.4 mAh cm-2MCMBd)和MCMB-F2h)电极的横截面。上述电极的质量负载约为2.66 mg cm-2i-p)循环前MCMBi-j)和MCMB-F2k-I)粉末的XPS光谱,以及放电至2.4 mAh cm-2后,在MCMBm-n)和MCMB-F2o-p)基底上沉积的Li金属。


MCMB-F2电极在约289.5 eV处出现一个额外小峰,由于MCMB-F2粉末中存在GF,因此归属于与CF-CFn0 <n <2)物种。与新鲜的MCMB-F2粉末相比,循环后MCMB-F2电极的C-F键消失,并且F 1s光谱中在685.2 eV处的强LiF峰表明CF还原为LiF。相比之下,循环后的MCMB电极展现出比PVDF更弱的LiF峰,而循环后的MCMB-F2LiF的积分面积大于PVDF的,表明其SEI比循环后的MCMB包含更高的LiF含量。循环后的MCMBMCMB-F2CF1.1的高分辨率透射电子显微镜图像显示,循环后的的MCMB-F2CF1.1电极具有比MCMB更均匀的SEI,其中嵌入MCMB-F2SEI中的LiF是非晶态的。放电至2.4 mAh cm-2(图4m-p),MCMBMCMB-F2电极上的Li金属都呈现典型的C1 s光谱,包括以约285.1 eV为中心的C-C/C-H键、约286.9 eV处含有的C-O物种以及约290.2 eV处的-(CO)3)-/Li2CO3物种。至于F 1sMCMB-F2上沉积Li金属的LiF峰明显强于F-相关物种。相比之下,MCMB电极上Li金属的LiF峰弱于与F相关的剩余电解质物种。EDS图谱表明,MCMB-F2电极上沉积的Li金属具有比MCMB更均匀的F元素分布。放电至2.4 mAh cm-2后,飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)表征了沉积的Li金属。在MCMB-F2基底上,这种富含LiFSEI厚度约为9 nm。因此,在1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC中,沉积的Li金属在MCMF-F2上的SEI比在MCMB上含有更高的LiF含量,这与循环后的MCMBMCMB-F2电极一致,表明SEIMCMB-F2具有很高的坚固性。

因为LiFSI盐和FEC溶剂都是众所周知通过还原形成富含LiFSEI层,而LiTFSI盐的还原会形成无LiFSEI。为了区分表面氟化的MCMB与电解液反应生成LiF的有利特性,进一步比较了MCMBMCMB-F2基底上Li电镀剥离的电化学性能(4 M LiTFSIDME/DOL1/1,体积比),LiNO3作为添加剂(3%质量),记为4.0 M LiTFSI/LiNO3-DME-DOL)。4.0 M LiTFSI/LiNO3-DME-DOL中,MCMB-F2上的Li电镀/剥离CE在最初的30次循环中达到98.0%,在100次循环后进一步提高到98.5%,在150次循环中没有CE衰减。相比较而言,MCMB基底上的Li电镀/剥离CE只维持约50次循环,随后由于Li枝晶的渗透而导致CE快速下降和电池失效。沉积Li金属(2.4 mAh cm-2)的SEM图像表明,MCMB-F2上的Li金属是无枝晶的,具有致密结构,而MCMB上的Li密度较低,呈针状Li枝晶。XPS结果表明,在Li沉积的MCMB-F2上的SEIMCMB具有更高的LiF含量。因此,MCMB-F2电极在无氟电解液(4.0 M LiTFSI/LiNO3-DME/DOL)中仍能能够形成均匀的富含LiFSEI,确保MCMB-F2电极比MCMB电极具有更高的Li电镀/剥离CE,从而更好抑制Li枝晶。这种人工LiF SEI的形成大大减少了由于最初几次循环中的不可逆容量损失而造成的Li损失,使得在几个循环范围内Li电镀/剥离的CE增加。1.0 MLiFSI/LiDFOB-FEC还原形成的富含LiF SEI在长循环过程中自愈合LiF SEI,进一步提高了Li电镀/剥离性能。很明显,1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC中,在MCMB-F2上形成的SEILiF含量高于4.0 M LiTFSI/LiNO3-DME/DOL形成的LiF含量,显著增强了MCMB-F21.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC中的Li镀层/剥离CE,沉积的Li金属结构更加致密。

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图5.  a,b)MCMB-F2||LiFePO4、MCMB||LiFePO4和Cu||LiFePO4全电池的电化学性能,面积容量为2.4 mAh cm-2(Li金属为0,负极与正极的容量比[N/P]为0,因为NCMB的容量非常小(载量小))。c,d)Li@MCMB-F2||LiFePO4全电池的电化学性能,LiFePO4面积容量为2.4 mAh cm-2,Li@MCMB-F2的预锂容量也为2.4 mAh cm-2,因此N/P为1。


三种不含LiMCMB-F2NCMBCu负极与高载量的LiFePO4正极(2.4 mAh cm-2)相匹配,形成三个不含Li的全电池。所有的负极都被预先循环了5个周期,然后重新组装成全电池。图5ab展现了电流密度为0.5 mA cm-2的无Li负极的全电池性能。因为LiFePO4的面积容量2.4 mAh cm-2,当负极不含Li金属时,正极与负极的容量比(N/P)为0(由于负载较低,忽略了MCMB的容量)。LiFePO4正极在50 μL稀电解质和过量的Li负极中达到100%CELiFePO4是唯一的锂源,在三个无锂的全电池中,全电池的循环稳定性是由负极CE控制的。MCMB-F2-(N/P 0)||LiFePO4的充放电曲线(图5a)和MCMB-(N/P 0)||LiFePO4全电池显示它们的插层反应占据约1/3(约0.8 mAh cm-2)总容量。图5b中的循环性能表明,MCMB-(N/P 0)||LiFePO4经过50次循环,只剩下31%0.75 mAh cm-2)初始容量(2.4 mAh cm-2)。更糟糕的是,Cu-(N/P 0)||LiFePO4全电池在30次循环周期内衰减到原来容量的31%。与之形成鲜明对比的是,MCMB-F2-(N/P 0)||LiFePO4MCMB-(N/P 0)||LiFePO4Cu-(N/P 0)||LiFePO4具有更好的循环稳定性,经过50次循环后,剩余容量为1.4 mAh cm-258%初始容量),无Li负极的平均CEACE)约为99%,与在半电池中测量MCMB-F2CE值相同(图2a),并且远高于MCMB-(N/P 0)||LiFePO497.7%)和Cu-(N/P 0)||LiFePO497.7%)的值。如图5c-d所示,Li@MCMB-F2-(N/P 1)||LiFePO4110次循环后显示稳定的全电池性能,容量衰减可忽略不计,负极的ACE值约为99.1%。对于Li@MCMB-(N/P 1)||LiFePO4Li@Cu-(N/P 1)||LiFePO4,其循环周期分别为44次(Li过量的ACE约为97.7%)和26次循环周期(Li过量的ACE约为96.2%),随后容量快速衰减。在此基础上,证明了富LiFSEI层在MCMB-F2体系中的成功应用。

5. 总结与展望

由于Li的界面能较高,LiF是抑制Li枝晶最有效的SEI成分。在第一次锂化过程中,作者没有在基体上对LiF进行物理包覆,而是对MCMB表面进行预氟化,并在MCMB上原位形成均匀富含LiFSEI。富含LiFSEI可以通过氟化降解1.0 M LiFSI/LiDFOB-FEC电解质进行自愈合,从而确保长寿命。得益于LiF的本征电子绝缘性和高表面能,MCMB-F2电极在放电容量为1.2 mAh cm-2NMCBLi插层容量占30%Li电镀占70%)时,仅25次循环就可获得99.2%的高CE。并且,在高的放电容量2.4 mAh cm-2下,经50次循环,可达到99.1%。在整个Li电镀过程中,无Li枝晶的生长模式不仅有助于提高CE,而且提高了系统的安全性。将2.4 mAh cm-2LiFePO42.4 mAh cm-2的预锂化Li@MCMB-F2配对,组装成一个全电池,该全电池稳定循环了110个周期,容量衰减率最小(0.01%)。除MCMB外,纯Cu基底也采用同样的方法进行氟化,氟化铜基底比纯Cu显著提高了Li电镀/剥离的CE。氟化工艺是一种通用的方法,具有广泛的应用前景。MCMB-F负极的设计为构建高Li金属CE和无Li枝晶生长的LMBs提供了一条有效途径。


点击链接查看原文更多信息:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906427 


(本期作者:毛毛的维)


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