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锂电池领域最新进展集锦

已有 642 次阅读 2020-1-13 19:39 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流


​01. 
电化学/机械性能兼容的微观结构富镍层状阴极材料应用于全固态锂电池

目前,传统锂离子电池作为动力输出设备的发展面临严峻挑战,这是由于使用易燃有机液体电解液会引起严重的安全问题。因此,开发高安全性且高能量密度的全固态锂离子电池成为未来发展的趋势。此外,富镍层状氧化物由于其可逆容量高、环境友好、价格低廉等优势被认为是下一代锂离子电池最具潜力的正极材料之一。然而,它存在热稳定性差、充放电过程中结构易发生相变、安全性低等缺点,阻碍了其大规模生产。富镍层状阴极材料的衰减机理引起了大家的广泛关注。韩国汉阳大学Yoon-Seok Jung/Yang-Kook Sun团队研究了商业级的Li[Ni0.80Co0.16Al0.04]O2(NCA80)和浓度梯度型的Li[Ni0.75Co0.10Mn0.15]O2(FCG75)在充放电过程中电化学行为与热力学的关系。研究结果表明,富镍阴极材料微观结构的热力学变化对电化学性能有决定性作用。在30℃条件下测试,FCG75构筑的全固态锂电池展现出194 mA h g-1的初始容量,在0.5C倍率下经过200次循环仍有近80%的容量。作为对比,NCA80构筑的全固态锂电池仅有156 mA h g-1的初始容量在0.5C倍率下经过200次循环只有47%的保持率;NCA80电极在充放电过程中微观结构的损坏导致了严重的容量衰减。通过电化学测试、原位/非原位XRD技术、和横截面电镜测试等综合分析,FCG75电极的微观结构变化屈向于电化学行为。

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02. 通过Sb包覆的合金阳极衍生良好的固态电解质界面层显著提升锂的存储性能

由于便携式电子设备和电动汽车的指数型增长,人们对高能量密度和高安全性锂离子电池的需求更加强烈。合金电极材料MM’(M= Li, Na, K; M ' = Sn, Si, Sb,Ge, P)提供了比商业石墨更高的理论容量,它们作为锂离子电池阳极存在非常大的体积变化。在充放电过程中,重复膨胀/收缩导致合金材料粉化,从而使颗粒从集流体表面脱落,引发更严重的容量退化。为了克服这个问题,过去的工作往往运用纳米技术控制合金阳极的大小、组成及形貌,然而,纳米结构的合金材料在长时间的循环后仍然会发生严重的容量退化。武汉大学柯福生团队阿贡国家实验室徐桂良/Khalil Amine团队运用选择性催化电解液分解策略调控合金基阳极材料表面的固态电解质膜(SEI)生长,从而在电解液和阳极表面间构筑了一层界面膜。锑(Sb)被均匀的包覆在锗(Ge)和硅(Si)电极表面,原位粉末X射线衍射、在线电化学质谱、X射线光电子能谱和密度泛函理论研究表明,Sb层在放电初期被锂化为Li3Sb,选择性地吸附和分解氟代碳酸乙烯酯,形成较薄的富LiF的SEI膜,抑制碳酸乙烯酯溶剂(EC)和碳酸二乙酯(DEC)的分解。因此,通过催化电解液分解形成一个稳定的SEI,可以显著提高多孔Ge和Si电极的初始库仑效率和循环稳定性。


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03. 控制富锰基电极中金属原子的溶解获得优异性能的锂离子电池

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锂离子电池已成为先进便携式电子设备的存储方式;现在,锂离子电池的使用已经扩展到电动汽车和大规模能源储存系统。特别地,发展高效率的大规模能源储存系统,可显著增加太阳能及风能可再生资源的利用率。为了发展高性价比且高能量密度的锂离子电池,富锰基电极因其超高比容量、低成本和高安全性,受到了世界各国科学家和企业的关注,其凭借Mn3+/Mn5+氧化还原反应释放出约355 mAh g-1的容量,但平均电位相对较低(<3.0 V)。在之前的报道中,由于锂的短程扩散特性不允许在无序的含锰岩盐中进行快速扩散,以及尖晶石结构中存在严重的结构畸变,锰基电极材料很难同时获得高能量密度和高功率密度的特性。韩国浦项科技大学Byoungwoo Kang团队通过控制复合材料中尖晶石相和层状相间的原子溶解性获得了高能量密度和高功率密度的富锰材料。所得到的富锰材料具有最高的能量密度(约1100wh kg-1)和优异的倍率性能(高达10C),通过改善可逆阴离子氧化还原反应和尖晶石结构中的结构畸变,促进锂离子在其内部进行快速的扩散。



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04. 空隙结构容纳高含量硅阳极体积变化的策略应用于锂离子电池

公众对电动汽车的极大兴趣推动了高能量密度动力锂离子电池的发展,然而目前的动力电池仍无法与内燃机相媲美。动力电池本身的质量也会导致能量的损耗,因此,电池组的设计也要考虑自身的质量。在设计全电池时,如果仅考虑两个电极的质量时,负极的质量比容量是一个重要的因素。硅具有超高的理论比容量(4200mAh g-1)和较低的脱锂电位,其成为锂离子电池碳基负极升级换代的富有潜力的选择之一。但硅负极的缺点也更加突出,自身的电导率较低;在充放电过程中,锂离子的嵌入会导致其体积发生严重膨胀(300%),造成内部结构坍塌,电池循环性能大大降低。

韩国国立蔚山科学技术院Cho Jaephil团队通过空隙结构设计适应硅负极的体积变化,这种独特的空隙结构可有效的抑制体积膨胀,从而保持硅颗粒间的完整性和接触性,保持良好的电接触,大大提高电池循环性能。基于此设计的硅负极展现出优异的电化学性能,超高的比容量(914 mAh g-1),显著的重量能量密度(220 Wh kg-1)和体积能量密度(623 Wh L-1);在全电池体系中,其性能远超纳米硅/碳复合负极。


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05. 具有氧化还原活性的二维金属有机骨架材料应用于超高容量锂存储

在过去三十年中,锂离子电池由于良好的电化学性能广泛应用于各种储能设备中;然而,用过渡金属复合阴极和石墨阳极构建的商用锂离子电池已经达到了性能极限。过渡金属阴极较低的容量(< 200 mA h g-1),已无法满足人们对高能量密度储能体系的需求。因此,发展高容量阴极材料是提高锂离子电池性能的有效途径。与过渡金属化合物相比,有机电极材料具有环境友好、制备效率高、后期处理简单、生产生本低、比容量高等优良的特征。然而,溶解在非水电解质和小分子的低电导率严重阻碍了它们作为电极材料在锂电池中的应用。由于不溶于有机电解质和可扩展的框架,金属有机骨架(MOF)越来越受到人们的重视。得益于有机桥接配体的多样金属离子或簇,MOF的电化学性能可以有效地调整;另外,MOF通道使离子运输和电解质渗透变得容易。这些优点使得MOF很有前途用于锂电池的电极材料。天津大学陈龙团队用温和且绿色的方法制备了二维铜苯并甲酰奎亚胺类金属有机骨架材料(2DCu-THQ MOF);由于该MOF的有机骨架依靠铜链接,而铜是自然资源中一种丰富的金属元素,故这种材料性价比高且环境友好。另外,它的高孔隙率和半导体特性有利于电荷运输和能源储存。令人高兴的是,2DCu-THQ MO具有超高的可逆容量(>350 mAh g-1)、高的能量密度(775Wh kg-1)和优异的稳定循环性。经过光谱研究表明,超高的容量来源于一种锂在金属离子和配体中的氧化还原过程。


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(本期作者:Mark)




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1 郭战胜

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