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能源催化领域最新进展集锦 | 反钙钛矿金属间纳米颗粒用于ORR、CO2可控转化、异质界面构建三功能催化剂

已有 952 次阅读 2019-12-2 20:42 |个人分类:热点研究|系统分类:科普集锦


​01  

反钙钛矿金属间纳米颗粒用于ORR


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氧还原反应(ORR)是许多能源转换系统的基础,但其缓慢的动力学仍是一项重要挑战。近日,北京大学邹如强团队报道了采用MOF衍生策略,通过调整氮含量,成功制备具有高ORR性能的反钙钛矿Co3InC0.7N0.3纳米材料。该催化剂通过引入In、C、N来激活Co,最终在酸性和碱性介质中都表现出显著的ORR催化活性和耐久性,电流密度为1mA cm-2时,起始电位和半波电位分别为0.957V和0.854V,优于目前报道的所有非贵金属反钙钛矿和大多数钙钛矿材料。理论计算揭示了(200)面中的Co位点发生4e-解离途径,同时氮掺杂可以降低d带中心,破坏O*的吸附稳定性,增强OH*的脱附和加氢作用,从而提高ORR性能。反钙钛矿材料具有精确调整组成和催化性能的潜力,更多优异的催化活性有待探索。


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查看全文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201911943



02  

非金属金团簇上的CO2可控转化


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由精确数目的金属原子组成的金属团簇由于在总体结构和电子结构上的突破而引起了极大兴趣,这些团簇可用于探索如何通过一个原子的改变就可以调整催化性能。与集体激发的金属催化剂不同,在原子上精确的金属团簇可分为三种状态:金属、过渡态和非金属。随着电子结构从金属向非金属态的转变,含非金属的团簇可能有着与金属催化剂相似甚至更好的催化性能。近日,南京大学祝艳团队报道了在三种非金属的金簇(Aun)包括Au9、Au11和Au36实现可控的CO2加氢转化,对应产物分别为甲醇、乙醇和甲酸,表现为依赖原子数的催化性能,且催化活性是金纳米颗粒的10-70倍。理论计算表明,在三种团簇中,CO2和H2反应的分子水平机制是由它们之间不同的结合能力和电子结构所决定的。金属团簇为新型金属催化剂的设计提供了参考。


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查看全文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913635



03  

异质界面构建ORR, OER, HER三功能催化剂


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水分解和金属-空气电池可用于可再生能源的转换和储存,为满足其实际应用,需要设计高效、低成本且稳定的电催化剂用于氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)、析氢反应(HER)等。近日,西北大学郭晓辉团队中国科学技术大学屈云腾团队合作提出了一种简便的固态合成策略,构建W2N/WC异质结构的界面工程。在800℃高温下,由双氰胺分解的挥发性CNx物种被WO3捕获,同时发生氮化和碳化,从而形成W2N/WC异质结构催化剂。合成的催化剂对ORR、OER和HER均表现出高效稳定的电催化性能,其中ORR半波电位达0.81V,OER和HER的过电位分别仅为320mV和148.5mV。同时,基于W2N/WC催化剂的锌空气电池具有172mW cm-2的高功率密度。这项研究为构建高效、低成本的电催化剂开辟了一条新的途径。


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查看全文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905679



04  

超薄二维纳米片促进高效水分解


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近年来,金属有机框架(MOF)材料在催化反应中展现出独特的性能,其中,通过高温热解将MOF转化为金属及其化合物/碳杂化纳米复合材料,为电化学水分解催化剂的设计提供了另一种策略。然而热解过程中的高温会破坏MOF的配位环境,使其电解性能难以被充分利用。近日,复旦大学吴仁兵团队提出一种简单的室温渗硼策略,将Ni-ZIF转化为具有丰富晶相-非晶相界面的超薄Ni-ZIF/Ni-B纳米片。理论计算表明,这种结构使得更多活性位点暴露,并加速电荷转移。实验结果显示,负载在泡沫镍(NF)上的Ni-ZIF/Ni-B纳米片分别仅需67mV和234mV的过电位,即可在碱性条件下以10 mA cm-2的催化电流密度发生HER和OER过程。此外,该催化剂可使碱性电解水在1.54V的超低电池电压下以10 mA cm-2的电流密度发生。这项工作为MOF衍生复合材料用于电催化领域提供了一种思路。


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查看全文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201902714



05  

低熔点液态金属合成金属泡沫



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金属泡沫由于其多孔结构被广泛应用于多相催化中,其合成方法主要是通过金属熔体产生气泡或使用发泡剂,然而该过程通常需要很高的温度。近日,澳大利亚新南威尔士大学Kourosh Kalantar-Zadeh团队提出利用低熔点液态金属,在温和的水环境中一步生成金属泡沫。研究人员用环境友好的碳酸氢钠作为发泡剂,处理铋、铟、锡合金(Field’s metal,熔点62℃),由酸性水浴条件引发,发生发泡、熔融、烧结反应。整个发泡过程发生在200℃以上的局部温度,产生亚微米到微米大小的开孔泡沫。实验结果显示,基于该金属泡沫的催化剂显示出良好的CO2电化学转换性能,这种金属泡沫还可作为过滤器对人工菌液进行电化学消毒。


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查看全文http:://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201907879



(本期作者:马春容)




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