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Solar RRL | Cs+与Ac-共掺策略制备高效稳定钙钛矿电池 精选

已有 1799 次阅读 2019-9-4 18:48 |个人分类:热点研究|系统分类:博客资讯

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最近几年来,甲脒(FA)甲胺(MA)阳离子共混型钙钛矿因其优异的光电性能而被广泛研究。然而,其较差的结构稳定性和湿度稳定性严重阻碍了其在光伏领域的应用和发展。因此,如何解决甲脒甲胺阳离子共混型钙钛矿材料的稳定性对于钙钛矿研究至关重要。


目前,陕西师范大学的刘生忠教授、刘治科教授报道了Cs+与Ac共掺策略实现高效稳定FA0.85MA0.15PbI3钙钛矿太阳电池的工作,文章发表在Wiley期刊 Solar RRL上。通过在钙钛矿前驱体溶液中引入CsAc,采用Cs+与Ac共掺杂策略,钝化了钙钛矿晶界,增加了晶粒尺寸,减少了缺陷态密度。最终使钙钛矿器件效率达到21.95%,并大幅度地提高了器件的稳定性。


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1. 掺杂CsAc钙钛矿薄膜的XRDUV-Vis以及FTIR光谱测试。

通过XRD测试(图1)发现随着CsAc掺杂浓度的提高,钙钛矿薄膜的结晶质量会逐渐提高。当掺杂浓度为1.2 mol%时,钙钛矿薄膜的(110)峰的衍射强度最大,半峰宽最小,说明了该浓度掺杂可以大大提高钙钛矿薄膜的质量;同时,随着掺杂浓度的提高,钙钛矿(110)峰逐渐向大角度偏移,证明具有较小半径的Cs+Ac离子掺杂进入了钙钛矿晶格。通过对钙钛矿薄膜进行UV-Vis测试发现,经CsAc掺杂钙钛矿薄膜在低波长区域吸收增强,这有助于电池器件Jsc的提高。通过对钙钛矿薄膜进行FTIR光谱测试发现,Ac不仅可以与Pb2+之间形成较强的相互作用,而且与FA+/MA+之间具有强的氢键作用。这有助于提高钙钛矿薄膜和器件的结构稳定性。


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图2. 不同浓度CsAc掺杂下钙钛矿薄膜的SEM图和粒径统计。

通过SEM表征(图2)发现随着CsAc掺杂浓度的提高,钙钛矿晶粒逐渐增大,且当浓度为1.2 mol%时晶粒尺寸达到最大,平均粒径达到1.39微米,这与XRD测试结果相一致。钙钛矿晶粒尺寸的增大有效地减少了晶界,有助于钙钛矿薄膜缺陷态的减少。


通过对钙钛矿薄膜进行PL和TRPL测试(图3)发现CsAc显著地降低钙钛矿薄膜的非辐射性复合,增加了载流子的寿命,降低了电荷的复合机率。通过进一步对钙钛矿薄膜缺陷态密度的测试发现,经CsAc掺杂后,钙钛矿薄膜的缺陷态密度由1.23× 1015降低到0.42× 1015 cm-3,这主要归因于晶粒尺寸的增大和Cs+离子对器件的钝化效果。


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图3. 钙钛矿薄膜性能表征。

随后作者制备了正置结构的钙钛矿电池(图4),测试发现随着CsAc掺杂浓度的增加,电池效率逐渐提高。当掺杂浓度为1.2 mol%时,器件效率达到21.95%,比参比器件的效率提高了12.5%,这与之前XRD和SEM表征结果相一致。通过对器件EQE和持续光照下稳定输出功率的表征验证了I-V测试结果的真实性。通过对器件复合机制和阻抗的测试和分析发现,经CsAc掺杂后,器件遵循缺陷复合较低的Shockley-Read-Hall(SRH)复合机制,同时复合电阻大大提高。证明器件内部复合减少,这有助于提高器件的效率和稳定性。


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图4. 电池器件性能表征。


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5. 电池器件湿度稳定性和光照稳定性测试。

最终研究人员对电池器件稳定性进行了测试(图5)。在相对湿度为25%环境下,对比器件在35天后效率降至初始效率的60%。而经CsAc掺杂后的器件在55天后仍维持在初始效率的95%以上;在相对湿度为25%的环境中对器件持续光照,对比器件在老化40小时后效率已衰减到初始效率的10%以下。而经CsAc掺杂后的器件,老化100小时后效率仍维持在初始效率的50%以上。这充分证明了掺杂CsAc对于器件湿度和光照稳定性具有极大的帮助。


总之,作者提出了提高FA0.85MA0.15PbI3钙钛矿太阳电池效率和改善器件稳定性的有效措施。通过Cs+和Ac部分替代钙钛矿中的FA+/MA+和I来改变其结构特性,使钙钛矿薄膜结晶性增强,晶粒尺寸增大,缺陷减少从而提高了钙钛矿薄膜的湿度稳定性。最终获得了21.95%的器件效率;同时,器件的湿度稳定性和光照稳定性也得到了极大的改善。这对改善高效钙钛矿太阳电池的稳定性和稳定其它组分的钙钛矿器件都具有很好的借鉴作用。


课题组介绍


陕西师范大学刘生忠教授和刘治科教授领导的团队最近在钙钛矿器件的研究方面取得了一系列研究成果,包括:2019年该团队在FA基钙钛矿太阳电池中首次引入F离子掺杂,通过F离子与FA+离子形成很强的氢键所用,实现了钙钛矿材料湿度稳定性的大幅度提高 (Adv. Funct. Mater., 2019, 1807850;Solar RRL, 2019, 3, 1900072) ; 在无机CsPbI2Br钙钛矿中引入醋酸根Ac离子,提高了无机钙钛矿薄膜的费米面,实现了器件开路电压的大幅度提高,最终使CsPbI2Br电池的效率达到15.56%(Advanced Energy Materials2019, DOI: 10.1002/aenm.201902279)。2018年团队将前驱体工程应用于全无机CsPbI2Br钙钛矿太阳电池,获得了14.78%效率的刚性无机钙钛矿电池和11.4%效率的柔性无机钙钛矿电池 (Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1803269;Adv. Sci. 2018, 1801117); 采用低温溶液剥离法制备了二维TiS2材料,并将其作为电子传输层用于平面钙钛矿太阳电池 (J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 9132-9138)。


原文阅读

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.201900220 



期刊介绍


Solar RRL


Solar RRL aims to publish top-quality Rapid Research Letters, Full Papers, Review Articles, and Progress Reports related to all aspects of solar energy conversion. This includes, but is not restricted to, photovoltaics and solar cells (established and new systems), the development, characterization and optimization of materials and devices, photovoltaic modules and systems, their installation and deployment, photocatalysis, solar fuels, photothermal and photoelectrochemical solar energy conversion, energy distribution and grid issues, as well as other aspects.


期刊链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/journal/2367198x 



http://blog.sciencenet.cn/blog-822310-1196655.html

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1 黄永义

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