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Angew. Chem. | 基于水溶性荧光金属铂分子笼的光捕获系统的构建及其在光催化反应中的应用

已有 841 次阅读 2019-5-24 15:14 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流

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光合作用是地球上能量的主要来源。大部分植物和细菌通过这一过程完成对太阳能的吸收、捕获、转移和储存。在这个过程中,来自阳光的能量被密集的叶绿素分子阵列捕获并汇集到反应中心,然后转化为化学能。为了开发清洁和可持续的能源,目前越来越多的科研团队致力于通过共振能量转移(FRET)模拟这一过程来开发人工光捕获系统。其中,超分子系统由于其结构易于调节和功能化而受到了广泛的关注。事实上叶绿素与蛋白质在自然系统中的能量传递也是基于超分子作用力来完成的。然而,这些系统大多只是模仿自然界中的FRET过程,利用输出能量进行光催化反应的研究鲜有报道。鉴于自然界中光合作用也是利用收集的能量进行化学反应,发展具有催化化学反应能力的人工光捕获系统来储存和释放其收集的光能是一个亟待解决的问题。


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为了系统地模拟光合作用,西安交通大学张明明教授及其团队以具有高荧光量子效率的金属铂配合物分子笼为供体,以曙红Y为受体,通过两种荧光分子的自组装在水溶液中制备了一种高效的光捕获系统,其能量转移的效率为45%。该系统被进一步用作光催化剂,在太阳光照射下催化析氢交叉偶联反应(氙灯作为太阳能光模拟器)。由于金属铂分子笼在紫外(UV)区域的强烈吸收,该光捕获系统不仅可以利用可见光,还可以通过FRET过程,利用铂分子笼作为天线传递紫外光来激发曙红Y产生可以催化反应的自由基,使其表现出比单独的曙红Y更好的光催化活性。实验研究表明,在相同的时间内,该系统的催化活性是单独曙红Y的两倍以上。该系统组装形成的超分子胶束还可以减轻曙红Y的光漂白效应,使其可以长时间保持较高的催化活性。该策略也可应用于其他光捕获系统,来提高染料光敏剂的光催化活性。本研究不仅提供了一种基于金属铂配合物分子笼为供体的高效光捕获体系,而且还利用其输出能量来催化析氢交叉偶联反应,从而实现了对叶绿体等光合作用载体结构和功能的系统模拟,推动人们对光合作用的进一步研究。


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这一成果发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是西安交通大学材料科学与工程学院的博士后张泽远


原文阅读:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904407 



Angewandte Chemie

开始接受长篇研究论文投稿!


Angewandte Chemie期刊宣布从2019年3月29日起开始正式接受研究论文(Research Articles)投稿。一直以来,Angewandte Chemie的基础研究结果发表形式仅限于通讯(Communications)类型的文章,有着严格的字数限制(2500字或者20000个字符)。现在新增加的研究论文(Research Articles)类型文章,篇幅扩展到5600字(40000个字符),摆脱了通讯类型文章对更加系统详尽工作的束缚。

 

作者现在只需登录Angewandte Chemie投稿系统,在文章类型选择(Article Type Selection)页面的下拉菜单中选择“Research Article”,即可开始研究论文的投稿。

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以下内容摘自Angewandte Chemie作者须知(Notice to Authors)原文:

 

Communications and Research Articles present the results of experimental or theoretical studies of general interest or great importance to the development of a specific area of research. A short cover letter justifying why the manuscript should appear in the journal should be submitted. A Communication should be no longer than 2,500 words (ca. 20,000 characters), including all references, footnotes, and Tables. Chemical formulae, Figures, and Schemes may also be added. Research Articles (length up to 5,600 words, ca. 40,000 characters) may contain an Experimental Section and/ or Computational Methods. However, the editorial office requests that only the most essential parts of your experimental procedures are included in the Experimental Section; the rest should be presented in the Supporting Information.



期刊介绍


Angewandte Chemie, a journal of the German Chemical Society, with its excellent Impact Factor of 12.102 (2017) is maintaining its leading position among the general chemistry journals. It appears weekly in a highly optimized, reader-friendly format; new articles appear online almost every day. Founded in 1887, it is today one of the prime chemistry journals in the world, with an Impact Factor higher than those of comparable journals.


投稿网址:

https://www.editorialmanager.com/anie/default.aspx 




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