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中山大学李光琴教授团队EEM | 二维双金属MOFs用于析氧反应

已有 754 次阅读 2019-5-20 16:14 |个人分类:热点研究|系统分类:论文交流


引 言


       氢能源是一种清洁、高效、可再生的理想能源,电解水制氢是实现工业化廉价制备氢气的重要手段之一。电解水过程包含析氢反应(HER)和析氧反应(OER)两个半反应,其中由于OER过程在动力学上的困难性成为了电解水制氢的瓶颈。目前商用的OER催化剂主要为RuO2、IrO2等贵金属,其高昂的价格和稀有的储量严重制约了OER的发展,寻找价格低廉和储量丰富的非贵金属基OER催化剂成为近年来研究的热点。金属有机框架(Metal-organic frameworks,MOFs)是近年来发展起来的一类具有周期性网络结构和多孔特征的晶态材料,被广泛应用于催化、吸附、环境、能源、光电材料等领域。以MOFs为前端材料开发应用于新型能源小分子氧气、氢气等的储存与转换的新材料,对促进新能源材料的发展具有重要意义。

        近日,中山大学李光琴教授团队,受邀在Energy & Environmental Materials上发表了题为“A 2D NiFe Bimetallic Metal-Organic Frameworks for Efficient Oxygen Evolution Electrocatalysis”的文章。该文章主要阐述了Fe掺杂的二维Ni-BDC在电催化OER中的应用。Fe的引入能有效的提高Ni-BDC在电催化过程中的电子转移效率,加速OER的动力学过程,提高了OER活性。在0.1 M KOH的电解液里面,最优的催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC在10 mA/cm2的过电位才0.31 V(同等条件下,超越商业化的贵金属RuO2),塔菲尔斜率为43.7 mV dec-1。不仅如此,催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC还表现出优异的循环稳定性。该研究工作为新型MOFs基催化剂在电催化结构、界面和电解液组成等方面的应用提供重要的研究思路。


图文简介


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图1.催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC的制备过程及其在OER种的应用。


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图2. 催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC的形貌与元素分析

(a) 催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC的扫描电镜图;

(b-f) 催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC的HAADF-STEM图以及相应的元素分布。


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图3. 催化剂NiFe-BDC的结构表征图

(a)催化剂NiFe-BDC的粉末衍射(XRD);

(b)催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC的光电子能谱(XPS)全谱;

(c)Ni 2p的XPS;

(d)Fe 2p的XPS。


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图4. 催化剂NiFe-BDC的电催化活性

(a)催化剂NiFe-BDC的LSV曲线;

(b)催化剂NiFe-BDC的塔菲尔斜率;

(c)催化剂NiFe-BDC的阻抗;

(d)催化剂Ni0.75Fe0.25-BDC与最近报道的催化性能比较;


总结与展望


二维MOFs由于表面具有大量不配位的金属位点,可以有效的加速质子传递,提高电催化剂的动力学过程。而有效的金属掺杂可以改变活性位点的电子结构,进一步优化了中间体的吸附过程,降低活化能。本文中正是利用了二维的Ni-BDC具有的不饱和金属位点,进一步引入非贵金属Fe的掺杂,提高了MOFs的电催化活性。

尽管OER反应已经取得了很大进展,但在一些基础问题方面依然缺乏足够的证据,需要借助多种电化学测试表征手段系统研究电极材料组成颗粒尺寸、物相等微观结构因素对起始电位、塔菲尔斜率、过电位、阻抗等电化学行为的影响规律,进一步探索影响电极材料和循环稳定性的关键因素。结合结构与成分表征技术研究MOFs基材料的表面形貌、微观结构、组分以及缺陷等随着电流密度的变化,探讨MOsF基材料在电解水过程中的机理及构效关系,总结规律,进而优化MOFs基复合材料的合成,以拓展其在电催化领域的应用。


关于EEM

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Energy & Environmental Materials 是郑州大学与Wiley于2018年合作出版的学术期刊,每年出版四期。EEM主要报道先进能源材料相关的高水平科研成果,在Wiley Online Library上免费获取全文,目前对所有作者免收版面费,欢迎踊跃投稿!


E-mail: eem@zzu.edu.cn

Web: https://onlinelibrary.wiley.com/journal/25750356 

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