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IP02-利用Bergman环化反应制备具三维形貌的碳纳米膜

已有 2282 次阅读 2014-9-25 09:10 |系统分类:科研笔记

Bergman环化反应可用于制备聚芳烃的特点促使我们思考建立一种新的制备碳材料的方法,可否将烯二炔分子预先排列,然后通过Bergman环化聚合反应,辅之以成碳反应,得到类似石墨烯的二维碳材料。

烯二炔分子的设计需要满足两个条件:具有和基底结合的锚定基团以及具有石墨烯结构的重复单元。根据这个思路,这篇文章里设计合成了具有三乙氧基硅基锚定基团的不对称烯二炔化合物。通过分子自组装方法在介孔氧化硅(SBA-15)表面接上烯二炔分子。升高温度先让烯二炔化合物发生Bergman环化聚合反应,然后进一步提高温度发生碳化反应得到3D碳纳米膜。我们也曾尝试利用Scholl反应实现这个目标,最终发现化学碳化的效果不如高温碳化。


为了证明碳膜的确复制了介孔硅的结构,我们用氢氟酸去除了氧化硅骨架,通过透射电镜发现所得碳材料完整保留了SBA-15六角孔的结构。需要指出的一点是,该方法制备的碳材料和湿法灌注法制备的介孔碳材料(如CMK系列)完全不一样,尽管BET测出其比表面积并不比那些介孔碳高多少(为此,我也高度怀疑BET方法在表征多孔材料时的适用范围)。利用此方法,从理论上讲,人们可以在任何形貌的基底上覆盖一层碳纳米膜。鉴于很多物质的理化性质主要由表面决定,这种方法可以将很多材料改装为“碳”材料并基本不影响其原来的结构形貌特征。


由于此方法得到的介孔碳类似于很多长度相同的碳纳米管粘接在一起,我们起初将其定义为碳纳米管阵列。可惜,这个名称在投稿JACS时被无情鄙视,间接导致了据稿。随后,文章被Langmuir顺利接受(2010, 26, 11244),开辟了我们研究组在碳纳米材料领域中的新天地。循着这篇文章的思路,我们制备了碳纳米囊泡(J. Phys. Chem. C, 2011, 115, 15829)。随后以硅支持的碳纳米膜为载体得到了高反应活性的钯纳米粒子催化剂(Chem. Commun., 2011, 47, 10707)和高比电容的超级电容器电极材料(J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 3171)。



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1 施郁

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