2018年7月1日蒋大和加注：本博文的背景情况请参见这三篇博文：

2014/1/26博文：关键词是“飞越太平洋”！http://blog.sciencenet.cn/blog-609047-762391.html

2014/1/25博文：为什么建议北大清华召开中外记者招待会http://blog.sciencenet.cn/blog-609047-762085.html

2014/1/24博文：北大清华应当召开中外记者招待会澄清谣言http://blog.sciencenet.cn/blog-609047-761769.html

------------------------------------------------------ 下面是原文：

上班了。祝各位好友网友马年吉祥，健康快乐！ 

上世纪八九十年代，曾有“酸雨”研究热和跨国界输送程度的争论。因为能源结构，中国当时酸雨是“硫酸型”的，即多地降水观测分析水样中硫酸根和硝酸根当量比平均在8~10左右。但是日本酸雨是“硝酸型”的，其雨水观测分析结果表明，硫酸根和硝酸根当量比平均在2~3左右。这成为反驳日本学者称他们国家酸雨污染80-90%以上来自中国的论点的强有力依据：如果中国污染输送的影响很大，他们的酸雨为什么不也成为硫酸型？这是观测事实！然而中国和日本同在西风带，又只间隔了东海，中国污染物跨海输送的影响程度没有日本学者想象的大是什么原因呢？唯一的可能就是东海具有相当强的“清除”二氧化硫和硫酸盐的能力。 

酸雨前体物中能经历长距离输送的就是硫酸盐和硝酸盐，是二次性PM2.5。虽然现在中国空气污染的排放大大超过了当时，海洋能够达到的清除空气污染物的能力并没有减弱。讨论中国空气污染物飞越太平洋的文章，不应当仔细交待大洋清除能力的主要情况吗？否则怎能说明模拟结果具有科学性？ 

最近了解的情况： 

花时间查找、阅读、记录相关材料。虽然找到了一些支持依据，但不可能进行新的模拟工作来用数字否定“文章”的结论。但我认为已经可以说明：虽然“文章”采用的模型是顶级的，整体科学性强；但“文章”主要应用的是该模型的薄弱部分，该部分科学依据不足，而“文章”并未重视跨洋输送和跨陆地输送的区别会对模拟结果产生很大影响，结论因此不可信！ 

切入点是硫酸盐在海洋表面的干沉积过程，理由如下：

1、   “文章”的主要数字结论在于美国西部地区的硫酸盐污染浓度。中国排放和输送的空气污染物中，二氧化硫和硫酸盐最受到国际重视。但二氧化硫不是长寿命的，平均而言，排放后2天左右，都会或者被清除，或者转化为硫酸盐。因此主要问题在于硫酸盐。

2、  污染物在跨越太平洋过程中，可能经历湿沉降、重力沉降、干沉积、和物理和化学转化。同时污染物的平流输送和湍流扩散也将主要在海洋上空的“行星边界层~PBL”内发生。其中：

a)        风场、湍流、降水数据主要由气象部门提供，可靠性高，而且有气象卫星数据不断订正；因此有关输送扩散和湿沉降过程模拟比较可信；

b)       海洋上空的行星边界层结构可能和陆地上空有所不同，海洋水体内部有热交换和洋流，表面又可能时有较强烈起伏。边界层厚度、底面附近的“常应力层”及其附近的垂直湍流结构会影响污染物在水面附近的浓度，特别是“干沉积”速率；

c)        细颗粒物的重力沉降通常不重要，除非在输送过程中细颗粒物体积增大成为“粗颗粒物”；

d)       物理变化是硫酸盐在海洋上空可能吸收水汽、发生“凝并”、或和海盐相互影响，增大体积。因此可能增加“干沉积”效率，甚至发生重力沉降；

e)       假设可以不考虑从中国大陆向美国输送的硫酸盐还会因为化学转化而损失；

f)        降水和风暴都不是长期持续发生的过程。干沉积是空气污染物长距离输送中被从空气中“移除~Removal”的最重要过程。干沉积速率取决于地表性质、地面附近流动和湍流状态和污染物本身性质。通常气态污染物（如二氧化硫）比较细颗粒物（如硫酸盐）更容易被干沉积。因此酸雨前体物能够经历长距离输送主要就是指硫酸盐和硝酸盐的输送。但是，由地表形态决定的干沉积速率有很大不确定性，特别是水面，常记录很小的数值。干沉积速率主要由野外试验确定。陆域淡水水面的数据很少，海水水面（起伏、湿度和盐分作用）有可靠的干沉积速率数据？

3、  可见在硫酸盐飞越太平洋的输送过程中，应当重视：

a)        海洋上空行星边界层的特点，主要是厚度、近水面湍流结构和水汽交换状况；

b)       海洋上空环境下，湿度比较高而且有盐分，硫酸盐是否会发生物理变化，增长体积，因此加强其干沉积，甚至发生重力沉降；

c)        干沉积速率很难观测，在陆地上观测到水面上细颗粒物干沉积速率低，未必适用于大洋海水表面。

针对这三个会导致不确定性的问题，我只查找了GEOS-Chem中干沉积处理方式。

 

找到美国哈佛大学GEOS-Chem模型的门户网站：http://acmg.seas.harvard.edu/geos/index.html。有GEOS-Chem详细介绍，包括概况和人员结构；模型的科学基础、研究重点、成绩、新闻。。。；指导委员会会议记录和2003年以来隔年一次的会议；模型平台、发展史、模拟年份、参照性模拟…怎样获得源程序；菜单、百科、常见问题…可用资源；以及各种工具等。信息公开、模型结构公开、人员结构公开、模型发展和修改记录公开等。这是GEOS-Chem的明显优点：展示了世界顶级模型的整体科学性、优势和风范，吸引了众多国际顶级大学研究人员和研究机关的合作和参与。

 

在该网页上下载了有关GEOS-Chem科学基础、基本结构和发展历史的介绍，历次指导委员会会议记录，程序的历次修改记录。有关干沉积、硫酸盐和海盐气溶胶的概况、历次修改记录等。

 

从一位重要维护人员的网页上找到了硫酸盐模块源程序sulfate_mod.f （9273行）和干沉积模块源程序drydep_mod.f（5135行）：http://git.oschina.net/lxzylllsl/geos-chem/tree/master/GeosTomas。上面都附有说明文字和历次修改记录。两个源程序最新的修改记录分别是2012年2月16日和2012年7月31日。

 

目前GEOS-Chem处理硫酸盐干沉积的情况： 

 

1、 和硫酸盐相关的沉降处理包括普通硫酸盐（SO4）、云中的潮湿硫酸盐（SO4aq ~ aqueous）、海盐中含的硫酸盐（SO4s ~ sea salt）三类。

海盐硫酸盐有特色：GEOS-Chem考虑海洋是排放二氧化硫和硫酸盐的重要自然源。在海洋上空的硫化学中会生成硫酸盐。并且在湿度高时会吸湿增长体积，因此增大干沉积速率，甚至涉及重力沉降。

但没有看到普通硫酸盐是否介入海洋上面物理化学过程的说明。

2、  对于海盐（以及存在于海盐中的硫酸盐），应用Zhang等人（2001）推荐的和粒度相关的形式计算干沉降速率，考虑和相对湿度有关的粒度增大过程，甚至可能涉及重力沉降。

3、  对于其他气溶胶，包括普通硫酸盐，采用的干沉积速率计算方法相同，都是Wesely（1989）推荐，并由Wang等人（1998）解释的标准的系列阻尼程式（Standard resistance-in-series scheme）。

以上观察可见，GEOS-Chem对于陆地污染源排放或形成的硫酸盐是按照普通气溶胶处理的，很可能低估了在海水表面的干沉积过程。

 

这些发现或猜想不能算作举证，只是提供思路。。。。。。

 

一段时间以来，针对汞污染和放射性物质污染问题，细颗粒物的长距离传输问题受到了进一步重视，主要针对细沙尘、炭黑、有机颗粒物、硫酸盐和海盐。湿沉降是它们最有效的清除过程。对于干沉积，海盐最容易被水化，增大体积和沉积。虽然水化程度不那么高，而且观察试验不足，硫酸盐看来应当仅次于海盐。研究硫酸盐的跨洋输送，因此应当小心翼翼！

 

参考文献：

Zhang, L., S. Gong, J. Padro, and L. Barrie, 2001. A size-segregated particle dry deposition scheme for an atmospheric aerosol module, Atmospheric Environment 35, 549-560

Walcek, C.J., R.A. Brost, J.S. Chang, and M.L.Wesely 1986. SO2, sulfate, and HNO3 deposition velocities computed using regional landuse and meteorological data, Atmos. Environ., 20, 949-964

Wang, Y., D.J. Jacob, and J.A. Logan, 1998. Global simulation of tropospheric O3-NOx-hydrocarbon chemistry, 1. Model formulation, J. Geophys. Res., 103, D9, 10,713- 10,726

Wesely, M.L., 1989. Parameterization of surface resistances to gaseous dry deposition in regional-scale numerical models, Atmos. Environ., 23, 1293-1304.

 

附加参考文献：

Textor, C. et al, 2006. Analysis and quantification of the diversities of aerosol life cycles within AeroCom, Atmos. Chem. Phys., 6, 1777–1813

Croft, B., J. R. Pierce, and R. V. Martin, 2013. Interpreting aerosol lifetimes using the GEOS-Chem model and constraints from radionuclide measurements, Atmos. Chem. Phys. Discuss., 13, 32391–32421

Chen, L., H.-H. Wang, J.-F. Liu, W. Zhang, D. Hu, C. Chen, and X.-J. Wang, 2013. Intercontinental transport and deposition patterns of atmospheric mercury from anthropogenic emissions, Atmos. Chem. Phys. Discuss., 13, 25185–25218

相关专题：空气污染和PM2.5
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