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家用煮沸方式去除饮用水中典型消毒副产物氯乙醛的研究

已有 760 次阅读 2021-6-27 14:28 |系统分类:论文交流

家庭煮沸方式去除饮用水中典型消毒副产物氯乙醛的研究

作者:李博强、陈白杨

 

消毒是饮用水处理中必不可少的工艺环节,能有效灭活水中致病微生物,但消毒剂的投加往往会与有机物反应生成毒性更强的消毒副产物(DBPs),增加人类的健康风险。至今,国内外文献报道中的DBPs已超过700种,卤乙醛(HALs)是含量仅次于三卤甲烷(THMs)和卤乙酸(HAAs)的DBPs,但HALs对人体的单位浓度危害远高于THMsHAAs,我国在生活饮用水标准(GB 5749-2006)中明确规定三氯乙醛(TCAL)的浓度不超过0.01 mg/L。因此,控制HALs的生成对提高饮用水安全保障具有重要意义。

目前,控制DBPs生成的方法大多集中于消除DBPs的前体物或改变消毒方式。但DBPs不同于水源中其它类型的污染物,DBPs常在饮用水处理厂或配水管网的末端生成,会直接输送至用户端。因此,家庭水处理设施作为保障饮用水安全的最后一道防线,逐渐被人们了解和使用,在众多家庭水处理设施中加热或煮沸装置因其具有便捷、经济的优点,成为目前全球使用最广泛的净水装置之一。

基于此,本文采用家庭煮沸装置对氯代乙醛(Cl-HALs)的去除进行研究,考察了水量、冷却方式、Cl-HALs初始浓度和煮沸时间对Cl-HALs去除的影响,阐明了水中含氯和不含氯时Cl-HALs的去除机理和归趋情况,以期提高人们对家庭式煮沸设施的了解,便于今后的推广使用,进而保障人们的饮水安全。

 

一、煮沸过程中无余氯对Cl-HALs的去除

本文首先研究了煮沸过程中无余氯存在时Cl-HALs的去除效果。如图1所示,煮沸时使用较少的水量和延长沸腾后的煮沸时间更有利于对Cl-HALs的去除,若将沸腾后的煮沸时间延长至5 min,可去除70%以上的Cl-HALs及其相应水质风险。同时,水中Cl-HALs的浓度越低煮沸的去除率也越高,说明高浓度配水样品不会低估煮沸技术的去除作用。相比之下,冷却方式对Cl-HALs的去除影响不大,这可能是因为挥发作用是导致煮沸去除Cl-HALs的主要原因,因此延长冷却(水解)时间并不会显著提高Cl-HALs的去除率。

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1 a)水量、bCl-HALs初始浓度、c)沸腾后加热时间和d)冷却方式对Cl-HALs去除的影响

 

二、煮沸过程中含余氯对Cl-HALs的去除

余氯是目前水厂中使用最广泛的消毒剂。为抑制管网输水过程中微生物的生长,管网末梢必须存在一定量的余氯,因此居民在煮沸过程中通常伴有余氯的存在。如图2a所示,水中存在余氯会显著提高煮沸对Cl-HALs的去除效果,当余氯的浓度大于1 mg/L时,Cl-HALs的去除率已达到80%以上。为更好的切合实际应用,我们还研究了Cl-HALs在自来水中的煮沸去除情况(图2b),发现实际水体和实验室配水的结果相差不大,并通过淬灭实验证明了煮沸过程中余氯对Cl-HALs的明显去除作用(图2c)。

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2 a)余氯投加量、b)不同水基质和c)抗坏血酸对Cl-HALs去除的影响

 

三、Cl-HALs的降解产物和反应机理

在煮沸过程中,水温是不断上升的,温度的快速变化很难反应Cl-HALs的降解趋势,因此我们在指定温度下对Cl-HALs的加氯去除反应进行研究,并通过产物鉴定阐明了余氯对Cl-HALs的作用机理。如图3所示,一氯乙醛(MCAL)的去除速率随着温度的升高而增加,当水浴温度达到80 ℃时,仅需5 min即可完全去除。二氯乙醛(DCAL)和TCAL在不同温度下的降解趋势与MCAL类似(图4和图5),即温度的上升有利于余氯的降解作用。值得注意的是,三种Cl-HALs的降解均符合拟一级动力学模型(R2 0.90),且拟一级动力学常数k呈现MCAL > DCAL > TCAL的趋势,一定程度上指出了淬灭实验中淬灭剂对MCAL的抑制作用不如DCALTCAL显著的原因。

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3 MCAL在不同温度下a25 ℃b40 ℃c60 ℃d80 ℃的降解趋势和产物生成情况

 

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4 DCAL在不同温度下a25 ℃b40 ℃c60 ℃d80 ℃的降解趋势和产物生成情况

 

此外,在Cl-HALs的降解过程中,我们还检测了产物的生成。从图3、图4和图5可以看出,低卤代的Cl-HALs因余氯的取代作用逐渐转化成高卤代的Cl-HALs,且生成和降解过程同步进行,即MCAL转化为DCAL的同时,DCAL也在向TCAL转化,最终TCALC-C键断裂转化成三氯甲烷(TCM)和甲酸(FA)。由于TCM易挥发,因此在高温和余氯足够的情况下,只需较短的时间就能挥发,因此水中将不存在任何形式的氯代DBPs。从毒性的角度出发,FA的危害性远小于氯代DBPs,因此余氯存在情况下Cl-HALs的煮沸过程是一个降毒过程。

 

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5 TCAL在不同温度下的a)降解趋势和b)产物生成情况

 

总而言之,本文选用目前家庭端最常使用的煮沸装置,分别从水中含余氯和不含余氯两种情况对煮沸过程中Cl-HALs的去除进行研究。仅从去除Cl-HALs的角度考虑,无余氯煮沸去除效果较弱,其原理时挥发效应而不是化学反应;而有余氯时能显著快速去除Cl-HALs,主要经历氯加成反应,总体呈现污染物毒性下降趋势。若家庭中存在去除余氯的净水器装置,建议延长出水的煮沸时间,加强这类DBPs的去除。

 

 

该文于20216月发表在Chemosphere,论文题目为“Removing chlorinated haloacetaldehydes from drinking water by household heating devices with and without chlorine: Efficiency, influencing factors, and mechanisms”。对此文有兴趣的朋友们可于网址https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.131202下载,更多技术细节可联系哈尔滨工业大学(深圳)陈白杨老师(poplar_chen@hotmail.com)。欢迎各位同仁探讨和交流!




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