自从1900年Moses Gomberg发现三苯甲基自由基以来，开壳层有机分子的研究取得了长足的进展。然而，研究者们更早也更多关注的是小分子自由基。传统上研究较少的低聚物和聚合物开壳层材料在大面积溶液加工和柔性器件构筑上更具优势，更重要的是聚合物具有更大的π共轭结构，因而具有更多新颖和丰富的光电磁性质。特别是，近期人们观察到一些共轭聚合物可以具有稳定的开壳层基态，因此近年来这个领域受到了越来越多的关注，并取得了长足的进展。如何科学地构建、严谨地验证开壳层基态并充分应用其光电磁特性对该领域的快速发展具有关键意义。北京大学材料科学与工程学院雷霆研究员从共轭分子开壳层理论、测试表征方法、分子设计和器件应用四个维度系统评述了开壳层低聚物和聚合物的研究进展。

文章首先介绍了开壳层共轭分子发展的基本情况，重点介绍了近年来发展的一些双自由基和多自由基的概念和相关理论。文章强调了测试表征方法对开壳低聚物和聚合物发展的重要性，系统梳理了量子化学计算和实验表征方法。文章详细讨论了基于醌式结构的开壳层低聚物和聚合物、基于醌式-芳香互变结构的开壳层聚合物和其他一些含有多自由基的聚合物体系，旨在揭示化学结构与构成开壳层基态的联系。最后，文章介绍了开壳层低聚物和聚合物材料的潜在应用，总结了近年来开壳层低聚物和聚合物在场效应晶体管、光探测器、热电器件和自旋电子器件方面的最新研究进展和其中有别于闭壳层材料的独特光电磁特性。作者认为开壳层低聚物和聚合物有趣的化学结构和光电磁性质能够引起越来越多有机电子学和自旋电子学领域研究人员的关注，并将激发更多独特的性质和实际应用。

该工作发表在Chinese Journal of Polymer Science上。

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原文信息：

Open-Shell Oligomers and Polymers: Theory, Characterization Methods, Molecular Design, and Applications

Wang, X. Q.; Song, C.; Lei, T.

Chinese J. Polym. Sci., 2024, 42, 417–436.  DOI: 10.1007/s10118-024-3087-7

原文链接：https://www.cjps.org/thesisDetails#10.1007/s10118-024-3087-7&lang=en