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铜氧化物高温超导机理探讨系列(2) -----赝能隙区巨大的热霍尔效应究竟意味着什么?(续)

已有 868 次阅读 2020-3-24 19:07 |系统分类:科研笔记


铜氧化物高温超导机理探讨系列(2

-----赝能隙区巨大的热霍尔效应究竟意味着什么?(续)

 

    在上一篇博文中(赝能隙区巨大的热霍尔效应究竟意味着什么?,我对Louis Taillefer研究组在铜氧化物高温超导体赝能隙区发现的巨大的热霍尔效应的实验现象,物理起源及其对于高温超导机理研究的启发进行了探讨。本篇博文讨论这一问题的一些后续发展。

   在上一篇博文中,我提出(1)铜氧化物高温超导体中的热霍尔效应来源于局域自旋通过环状交换作用与外磁场的轨道耦合(2)铜氧化物高温超导体中热霍尔效应测量的实质是体系中手征自旋涨落的强度(3)实验观察到的热霍尔效应与电的霍尔效应的此消彼长是铜氧化物高温超导体中电子的局域性与电子巡游性随载流子浓度变化相互转化的证据。

    这些论证仍然停留在定性层面。这篇博文将对这一现象进行定量的分析。具体地,我们将回答如下两个问题。(1)自旋手征涨落图像给出的热霍尔效应的量级究竟有多大,是否足以解释实验中看到的“巨大”的信号?(2)热霍尔效应的符号为什么是负的?此外,最近Louis Taillefer研究组发现即使外磁场平行于铜氧面也可以看到巨大的负的热霍尔效应。这一结果如果得到确认,那么上述自旋手征涨落理论将完全失效。在本篇博文中,我们也将给出关于这一新的实验结果的看法。

    要定量地研究热霍尔效应,我们必须首先定义热流。对于一个可以写成

形式的局域哈密顿量,我们可以如下定义从格点i 到格点j 的热流


这样定义的热流满足流守恒方程。我们要考虑的哈密顿量是包含海森堡交换作用和环状交换作用的局域自旋模型,具有如下形式

其中Φ是穿过晶格上由格点(i,j,k)构成的最小三角形的面积的磁通量(见下图)。


为了简单起见,我们首先来看如果忽略环状交换项,而只考虑海森堡交换作用,体系的热流算符具有什么样的形式。这时,我们可以定义局域能量算符如下

其中δ代表正方晶格上的四个近邻矢量。经过简单的计算,热流算符的形式是

其中

是晶格上最小三角形(i,j,k)上的标量自旋手征度算符,公式中其它下标的含义参见

如果不加外磁场,这个热流算符的平均值显然为零,因为每个最小三角形上的标量自旋手征度的平均值都是零。如果加上外磁场,每个最小三角形上的标量自旋手征度的平均值将由于环状交换作用的原因变为非零(且空间均匀,具有相同手性,正比于磁场)。但是在体系内部远离边界的地方,通过P-T对称性,我们可以论证热流算符的平均值仍然为零。例如,三角形(i,j,l)和三角形(i,n,j)上的自旋手征度对键(i,j)上的热流的贡献相互抵消。

有意思的是,上述抵消在体系的边界处不再成立。因此,我们可以预期在外加磁场作用下,即使没有温度梯度,在体系的边界上也会有非零的热流。但是由于P-T对称性,上下边界的热流方向相反,实际上这是一个边界上的热的环流(如下图所示)。对于实验中的热霍尔效应并没有贡献。但是如果我们在上下边界之间施加一个温度差,那么上下边界的热流将不再抵消,这个时候将形成横向的热流,此即热霍尔效应的起源。仔细分析热流的方向,考虑到铜氧化物高温超导体中次近邻跃迁与最近邻跃迁系数符号相反,由此引起的热霍尔效应系数是负的。

上面我们只考虑了海森堡项对于热流算符的贡献,实际上我们还需要考虑环状交换作用的贡献以及海森堡项与环状交换作用交叉项的贡献。如果只考虑到外磁场线性阶的热霍尔效应,那么我们只需要添加海森堡项和环状交换作用项的交叉项对热流算符的贡献,其形式为

这个项看起来复杂,但是实际上表达的是不同的键上的矢量自旋手征度的关联。有趣的是,通过对称性的分析,这个项引起的热流与上述海森堡项引起的热流非零的条件是一样的。而且其造成的热霍尔效应的符号也是负的。


海森堡项的贡献只有在外磁场改变了体系的基态后其平均值才非零。它反映了海森堡模型在标量自旋手征算符作用下的激发特性。而海森堡和环状交换的交叉项因为本身已经显式地正比于外磁场,因此到磁场的线性阶,计算这项贡献时我们只需要在未受外磁场影响的基态中计算其平均值即可。因此这项反映了海森堡模型基态的性质。这两项分别类似于计算超导体电磁响应时的顺磁电流项和抗磁电流项。


总结上面的讨论,在上述手征自旋涨落模型中,到磁场的线性阶,热霍尔效应的贡献可以分为两项,一是反映标量自旋手征涨落的海森堡项,它取决于海森堡模型的标量自旋手征激发行为,二是反映矢量自旋手征涨落的交叉项,它取决于海森堡模型基态中的矢量手征关联度。两者对于热霍尔效应的贡献都是负的。


对这两项贡献的大小的具体分析可以在文献【1】中查阅。这里只说结论。按照La2CuO4中的实际参数,矢量自旋涨落对于热霍尔效应的贡献大约可以解释实验中看到的热霍尔效应的55%,而标量自旋手征涨落的贡献小很多,只有3%左右(注意文献【1】中的有数字笔误)。因此上述手征自旋涨落理论给出的量级是正确的,实验中声称的“巨大”的热霍尔效应的“巨大”在理论上是可以解释的。


剩余的40%贡献可能来自于其它的环状交换耦合,例如四自旋环状交换耦合,它在铜氧化物高温超导体中也相当大。这方面的工作正在进行中。


总之,上述自旋手征理论可以从符号和大小两个方面合理地解释Louis Taillefer研究组先前的实验结果(文献【2】)。但是就在本月初,该实验组在arXiv上发布了他们的最新实验结果(文献【3】)。该结果表明即使外磁场平行于铜氧面,也可以观察到大小接近,符号相同的“热霍尔效应”。这个结果如果被证实,我们的理论将完全失效,因为平行于铜氧面的磁场只能通过Zeeman项与体系中的自旋耦合,而在这一理论中只有Zeeman项是无法形成热霍尔效应的。文献【3】猜测观测到的“热霍尔效应”可能来自于声子的贡献,而声子机制在文献【2】中已经通过对纵向热导率随磁场的变化的研究排除了。所以文献【2】和文献【3】的结论是自相矛盾的。


文献【2】之所以排除声子机制,是因为作者发现在铜氧化物中磁场导致的热霍尔导率几乎与磁场导致的纵向热导率的变化量大致相同(甚至可以更大)。而如果热霍尔效应来自声子的skew散射的话,磁场导致的热霍尔导率将远小于磁场导致的纵向热导率的变化量(小约两个量级)。在最近的实验中,当磁场平行于铜氧面时,实验所观察到的“热霍尔导率”大约只有磁场导致的纵向热导率的变化量的4%。这与磁场垂直于铜氧面时的情况相差巨大。因此在这两种不同磁场指向下观察到的横向热输运是否来自于同一个物理机制的热霍尔效应呢?


我个人的理解是,磁场平行于铜氧面时实验观察到的横向热输运并不一定代表热霍尔效应,而可能只是一种简单的各向异性效应。打个比方,如果一个导体的电导率张量是各向异性的话,只要电场的方向与电导率张量的主轴方向不一致,我们也可以看到一个横向电流。当外磁场平行于铜氧面时,与磁场垂直的面内的热导率张量是各向异性的(其一个主轴在铜氧面内,另一个主轴垂直于铜氧面),这时想让温度梯度绝对平行于主轴是非常困难的。相反,当磁场垂直于铜氧面时,由于铜氧面内的热导率张量是各向同性的(假设四方对称性成立),我们并不需要严格控制温度梯度的方向。这个时候只要测到横向热流,就可以声称测到了热霍尔效应。


热霍尔效应造成的横向热输运和热导率张量各向异性造成的横向热输运很容易在实验上区分。前者总是偏向温度梯度的一边,例如总是偏左或者总是偏右(取决于磁场的方向)。而在第二种情况下,只要将温度梯度的方向在面内转动90度,原来偏左的热流将会变成偏右的热流。相关的实验已在计划中,让我们拭目以待吧。



【1】Tao Li, arXiv:1911.03979

【2】G. Grissonnanche et al, arXiv:1901.03104(2019), Nature.

【3】G. Grissonnanche et al, arXiv:2003.00111(2020).














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2 王安良 武伟伟

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