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铜氧化物高温超导机理探讨系列(1) -----赝能隙区巨大的热霍尔效应究竟意味着什么?

已有 722 次阅读 2019-10-23 02:17 |系统分类:科研笔记


     在上一篇博文中(铜氧化物高温超导研究究竟是一块硬骨头还是一块鸡肋?,我提出铜氧化物高温超导机理研究最重要的理论意义在于探索非费米液体的新物理。为此,我列举了铜氧化物高温超导体非费米液体行为的一系列实验证据。在本篇以及随后的系列博文中,我将针对上述博文中提到的实验现象一一展开讨论。

     本篇博文的议题是最近Louis Taillefer研究组发现的赝能隙区中巨大的热霍尔效应【1】。我将首先简单介绍实验现象,然后分析该现象对于高温超导机理研究所提出的挑战,之后提出我个人的看法。

     热霍尔效应是霍尔效应的热的类比,其表现是在与温度梯度垂直的方向上存在横向热流。这里电场类比的是温度梯度,电流类比的是热流。和霍尔效应一样,热霍尔效应的存在表明体系破坏了时间反演对称性和镜面反射对称性。另外,由于热流与温度梯度垂直,热霍尔效应是非耗散性的。

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                          图1: 热霍尔效应示意图(图片来自文献【1】)

     

     容易想象,金属中造成霍尔效应的载流子也自然可以造成热霍尔效应。而且这两个效应的大小应该满足Wiedemann-Franz定律,即,这里称为洛伦兹常数,是金属中联系热输运和电输运的比例系数。确实,实验发现在铜氧化物高温超导体的过掺杂区域,也就是赝能隙现象已经消失的区域,体系的霍尔系数和热霍尔系数很好地满足上述规律。这表明在赝能隙区域以外,铜氧化物高温超导体中电和热的输运来自同一种载流子。

     然而,Louis Taillefer研究组发现【1】,当掺杂空穴浓度x小于赝能隙发生的临界浓度xc时, Wiedemann-Franz定律不再成立。具体地,电霍尔响应在x<xc时随x的下降快速下降,而热霍尔响应在经历一个符号的反转后,随x的下降其绝对值不断上升,直至在x=0,也就是在反铁磁绝缘的母体材料时达到极大。

 

 

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 图2:不同掺杂浓度下铜氧化物高温超导体的霍尔电导和热霍尔导率的比较。左上:x>xc,右上:x≈xc,左下:重度欠掺杂,右下:热霍尔效应的掺杂演化一览(其中包含母体反铁磁绝缘材料)。(图片来自文献【1】)

   

    Taillefer等人的实验结果有如下几个值得注意的地方:

(1)  在霍尔效应受到强烈抑止的赝能隙区域观察到如此巨大的热霍尔效应表明某些电中性的自由度在体系的低能物理中扮演了重要的角色。

(2)  热霍尔效应在母体反铁磁绝缘体中达到最大。从热霍尔效应随掺杂演化的连续性来看,赝能隙体系表现出的热霍尔效应应该来源于母体反铁磁绝缘体中相同的自由度。

(3)  母体材料La2CuO4中热霍尔效应的大小随温度降低不断增大,没有显示出能隙打开的迹象,但是从中子散射实验我们知道母体材料La2CuO4的自旋波具有约26K和58K的自旋能隙。实际上,不同铜氧化物母体材料中随温度的依赖关系并不统一。在一些体系中它随温度下降单调上升(如La2CuO4),而在另一些体系中它随温度下降在首先经历一个极大值之后再下降。

(4)  热霍尔效应在不同的铜氧化物高温超导体系中普遍存在,一些铜氧化物母体材料中的热霍尔效应甚至可以比La2CuO4还要大一个量级,如Nd2CuO4。这些体系中的热霍尔效应都远大于已知的其它量子磁性体系中观察到的热霍尔效应,故被称为巨大的热霍尔效应(Giant thermal Hall effect)。

(5)  在所有的情况下,铜氧化物高温超导体中观察到的热霍尔效应在弱磁场下都与磁场成正比。这一点在后面的讨论中尤其重要。

(6)  在低温极限下,每个CuO2面贡献的热霍尔响应在强磁场条件下大致的量级为

(7)  与巨大的热霍尔效应形成鲜明对比的是,磁场诱导的热导率的变化非常小,小到与热霍尔导率同一个量级,甚至更小。从这一点,我们可以排除巨大的热霍尔效应来源于声子skew散射的可能性【1】。

(8)  由于自旋能隙的存在,低温极限下热霍尔效应的数值可以远大于自旋波对于纵向热导率的贡献。因此如果我们假设热霍尔效应来自磁性自由度,且自旋波是自旋体系低能下最重要的自由度的话,那么这种磁热输运现象在低温极限下应该是非耗散型的,结合上述第六条,很有可能来自于磁性自由度构成的边界态。

 

    随掺杂空穴浓度的上述演化行为表明赝能隙区的热霍尔效应起源于母体反铁磁绝缘体中的局域自旋自由度。这对铜氧化物高温超导机理的理解提出了一个重要的挑战。这是因为,我们普遍认为铜氧化物高温超导体的母体材料可以非常精确地用一个正方晶格上的自旋1/2反铁磁海森堡模型描述。但是此前对于正方晶格上的自旋1/2反铁磁海森堡模型的研究却没有提供关于体系中存在巨大的热霍尔效应的任何线索(甚至提供的是反面的线索,即所谓的no-go theorem【9】)。难道这个我们公认的铜氧化物高温超导理论研究的出发点存在重大的问题?

       此前对于正方晶格上自旋1/2反铁磁海森堡模型的研究之所以没有提供有关热霍尔效应的任何线索,是因为热霍尔效应的存在要求同时破坏时间反演和空间反射对称性。因此即使我们将外加磁场造成的Zeeman耦合以及局域自旋自发对称破缺造成的交错有序磁矩考虑进去,我们在对称性上仍然不能满足出现热霍尔效应的要求。一些人为此进一步考虑了交换各向异性的影响,比如引入形式为的DM交换作用(这是一种对海森堡交换作用的相对论修正,当自旋交换路径破坏反射对称性时才能存在。比如在La2CuO4中,由于CuO2面的翘曲造成的对称性降低可以导致大小约为近邻海森堡交换作用1%的这种交换各向异性)。但是,仔细的对称性分析表明【2,3】,La2CuO4中的DM相互作用由于其特有的形式,其对热霍尔效应的贡献是完全抵消的。另外,实验发现在一些没有CuO2面翘曲的母体材料中(如Nd2CuO4【1】),热霍尔效应甚至更大。这两点基本排除了热霍尔效应来源于DM相互作用的可能。

      磁场与自旋的Zeeman耦合只破坏时间反演对称,没有破坏空间反射对称性,因此单纯的Zeeman耦合无法解释海森堡模型在外加磁场中的热霍尔效应。但是磁场除了通过Zeeman项与自旋耦合之外,还可以通过多自旋环状交换过程与自旋体系产生轨道耦合。这个耦合将同时破坏时间反演和空间反射对称性,因此原则上可以导致热霍尔效应。这个耦合的实质是,尽管自旋是电中性的,但是自旋交换的过程涉及到电子在空间中的跃迁。当这种跃迁构成面积非零的回路时,该回路上的多自旋集体交换过程将可以感受到回路中磁通量导致的量子相位。下图是三个自旋的环状交换作用的手征部分与外磁场耦合的示意。分析表明,这个时候通过三角形回路的磁通量将以 的形式与自旋手征度线性耦合,这里 是电子在近邻格点间的跃迁项,U是Hubbard排斥项。自旋手征度同时破坏了时间反演和空间反射对称性。类似地,我们可以构造涉及更多自旋的环状交换作用,其手征部分也与相应的磁通量存在线性耦合,且该耦合同时破坏时间反演和空间反射对称性。

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 图3:  三个格点i,j,k之间的三自旋环状交换示意图。(a)逆时针环状交换及其跃迁振幅,(b)顺时针环状交换及其跃迁振幅。环状交换作用中与上述跃迁振幅的虚部成正比的部分正比于

 

      既然多自旋环状交换作用可以满足产生热霍尔效应的对称性条件,为什么人们仍然对铜氧化物高温超导体中观察到的热霍尔效应感到困惑呢?其关键的原因在于,正方晶格上最近邻海森堡反铁磁模型的基态具有主导的共线反铁磁关联,而这种共线的反铁磁关联与自旋体系的手征性响应(如热霍尔效应)不相容。前人的研究发现,不论是在准经典的自旋波理论框架下,还是在自旋液体的玻色或费米共振价键平均场理论框架下,多自旋环状交换作用在弱磁场下的效果都因为体系基态中主导的共线反铁磁关联而抵消【2,3,4,6,9】。而实验观察到的却是热霍尔效应在弱磁场下随磁场成正比,这表明体系的基态结构与自旋的手征响应是相容的。

       一些理论学家据此提出,铜氧化物高温超导体母体的模型或其基态也许与此前大量研究所取得的共识有所不同。例如,文献【2】的作者提出母体材料的基态也许是每个元胞中存在大小为的演生规范通量的玻色共振价键自旋液体态,尽管此前大量研究表明在玻色共振价键理论框架下正方晶格上最近邻海森堡反铁磁模型的最佳,而且也是极端精确的描述是一个没有演生规范通量的玻色共振价键态【10】。文献【3】和【5】的作者则猜测在体系的基态中自旋相反的费米子各自存在一个符号相反的内秉手征性,在没有外加磁场的时候体系对外表现出的净的手征性为零。当施加外磁场时,Zeeman耦合将使自旋相反的这两种费米子的数目不再相等,从而导致体系表现出一个正比于外磁场的净的手征性。这种自旋相关的内秉手征性的假设将破坏体系的自旋旋转对称性,很难想象与铜氧化物高温超导体的实际情况有关。还有理论认为,体系的基态仍然是此前理解的共线反铁磁Neel态,只是在自旋环状交换耦合的作用下,体系在一定的磁场强度下会从拓扑平庸的Neel态相变到一个拓扑非平庸的手征Neel态,从而造成非零的热霍尔效应【4】。但是弱磁场下线性磁场依赖的热霍尔效应在这个图像下仍然没有得到解释。

        我认为,铜氧化物高温超导体母体中的共线反铁磁关联是三十年来高温超导研究所取得的最重要的共识之一,不容轻易抛弃。与磁场成正比的热霍尔效应一定是在这一磁性关联的背景上发生的。在最近的理论工作中【6】,我提出共线反铁磁关联只是在准经典近似(如自旋波理论)或平均场水平上(自旋液体的共振价键理论)与自旋手征关联不相容。实际上,正方晶格上最近邻海森堡反铁磁模型的基态虽然具有主导的共线反铁磁关联,但同时也存在强烈的自旋手征性量子涨落。在没有外加磁场时,这种量子涨落对外表现出的平均效果为零。但是通过自旋环状交换作用,外加磁场却可以改变自旋手征量子涨落的分布,从而使体系表现出非零的自旋手征性,并进一步导致与磁场成正比的热霍尔效应。在这个图像下,磁场与自旋的Zeeman耦合对于热霍尔效应并不起本质作用。前人之所以没有能在与共线反铁磁关联相容的背景下给出热霍尔效应的合理解释是因为这些理论仍然停留在准经典近似或自旋液体理论的平均场近似下。

       非零的自旋手征性只是从对称性上满足了热霍尔效应产生的条件,但是它是否足以保证非零的热霍尔导率呢?答案是否定的,例如对于文献【4】中提到的模型,拓扑平庸的Neel态也可以具有一个与磁场成正比的自旋手征度。问题的关键在于Neel态中费米型自旋子将感受一个巨大的SDW能隙。在弱磁场下,拓扑平庸的SDW能隙将抑止环状交换导致的自旋手征性改变体系的拓扑性质,使其不可能产生实验中观察到的热霍尔响应。实际上这一看法还可以从如下论证中得到印证。在掺杂之后,费米型的自旋子将逐渐转化为巡游的准粒子,而实验明确告诉我们,赝能隙区域的热霍尔效应并非来自准粒子体系。

      与费米型自旋液体理论中的自旋子主要描述自旋连续谱激发不同,玻色型自旋液体理论中的自旋子可以非常自然地描述自旋的集体运动,后者不受SDW能隙的影响。因此在玻色自旋子体系中引入与磁场成正比的自旋手征度可以很容易地诱导出手征边界态,从而造成热霍尔效应。在长程有序的母体材料中,玻色型自旋子将转化为自旋波,这些自旋波在非零自旋手征度的背景中也会产生手征边界态,从而导致热霍尔效应。随着温度的上升,边界态的稳定性将逐步受到破坏(注意体系自旋能隙的大小大约为几十K),从而导致热霍尔效应的减小。我认为这是目前对于实验中观察到的巨大的热霍尔效应最合理的解释。而有限掺杂后的热霍尔效应可以看作是顺磁态的玻色自旋子或paramagnon在手征自旋关联背景下的响应。

    下面分析影响铜氧化物高温超导体中热霍尔效应大小的可能因素。首先,多自旋环状交换作用虽然是一个高阶微扰效应,但是其在铜氧化物高温超导体中数值并不小。例如在La2CuO4中,通过拟合中子散射实验的结果我们可以知道四自旋环状交换作用的大小约为30-40meV,这大约是近邻海森堡交换作用的1/3,而三自旋交换环状交换作用的大小也大约是同一个量级(其符号决定于的正负)。其次,基态手征自旋涨落的强度可以因为自旋交换作用的各向异性或者与自旋其它磁性离子构成的静态磁性背景的作用(例如Nd2CuO4中的Nd离子的磁矩构成反铁磁背景)而受到抑止,从而导致热霍尔效应的抑止。按照这一理解,DM相互作用对于热霍尔效应的影响甚至可能是负面的。

      赝能隙区观察到的普适而巨大的热霍尔效应无疑是一个重要而有趣的现象,但是它的发现对于我们理解高温超导的机理是否能提供独特的线索呢?我认为答案是肯定的。首先,热霍尔效应与赝能隙现象的同生同灭,以及它随着掺杂浓度的连续演化行为,告诉我们反铁磁母体材料中的局域磁矩自由度及其反铁磁关联与赝能隙的发生有着直接的关系。其次,赝能隙区巨大的热霍尔效应以及与之伴随的电霍尔效应的抑止告诉我们,在赝能隙区中电子巡游行为和局域自旋行为的此消彼长是体系掺杂演化基本特征。再次,按照我们的理论,造成赝能隙体系巨大热霍尔效应的根本原因是体系基态中存在强烈的自旋手征性涨落,而且这种涨落以自旋集体运动的方式一直存在于赝能隙体系的低能物理中。热霍尔效应可以看成是检测铜氧化物高温超导体中这种重要运动模式(在自旋液体理论语言中,这种涨落也被称为规范涨落)的一种独特的手段。

 

附记1:最近实验在SrTiO3薄膜样品上观察到了与La2CuO4母体材料同样量级的热霍尔效应【7】。人们猜测,在这个非磁性体系中,声子是导致热霍尔效应的根源。通常材料中的声子由于库伦屏蔽几乎无法与磁场耦合,但是SrTiO3体系接近铁电临界,其某些声子模式是带电的从而可以感受洛伦兹力。但是上周的一篇理论工作表明【8】,这种本征的声子效应比观察到的热霍尔效应小至少四个量级,这篇理论工作同时猜测可能是磁性杂质或未知原因的Berry曲率造成的声子skew散射导致了观测到的热霍尔效应。不过,文献【1】通过对热导率与热霍尔效应在磁场中的变化,论证铜氧化物高温超导体中skew散射对声子热输运的影响基本可以忽略不计,另外也很难看出这样的外在机制为何会导致热霍尔效应与赝能隙现象同生同灭。

     

附记2:在上一篇博文中,我错误地将霍尔电阻率的倒数写成了霍尔电导率。这是一个经常会出现错误认识。霍尔电阻率的倒数和霍尔电导率的物理内涵非常不同,在传统金属理论中,霍尔电阻率的倒数完全决定于载流子浓度,而霍尔电导率同时还决定于载流子的散射率。在此为可能造成的困扰致歉。

 

附记3:下一篇博文我们将讨论铜氧化物高温超导体赝能隙终止点的临界行为。博文推出的时间目前还无法确定。本篇博文本计划国庆期间推出,由于各种原因一直耽误至今,在此致歉。

 

附记4:感谢在本周KITS举行的关于铜氧化物高温超导体热霍尔效应的讨论中各位到场朋友提出的大量有价值的问题以及KITS的组织工作。

 

 

【1】G. Grissonnanche et al, arXiv:1901.03104(2019) Nature (2019)and SNS2019 conference.

【2】R. Samajdar, S. Chatterjee, S. Sachdev, and M. S. Scheurer, arXiv: 1812.08792 (2018).

3J. H. Han, J. -H. Park, and P. A. Lee, arXiv: 1903.01125 (2019).

4S. Chatterjee, H. Guo, S. Sachdev, R. Samajdar, M. S. Scheurer, N. Seiberg and C. Xu, arXiv:1903.01992 (2019).

5Z. X. Li and D. H. Lee, arXiv:1905.04248 (2019).

6Tao Li, arXiv:1906.01712(2019).

7X. Li, B. Fauque, Z. Zhu and K. Behnia, arXiv:1909.06552(2019).

8J. Y. Chen, S. Kivelson and X.Q. Sun, arXiv:1910.00018(2019).

9H. Katsura, N. Nagaosa, and P. A. Lee, Phys. Rev. Lett. 104, 066403 (2010) and

 R. Matsumoto, R. Shindou, and S. Murakami, Phys. Rev.B 89, 054420 (2014).

10S. D. Liang, B. Doucot and P. W. Anderson, Phys. Rev.Lett. 61 365(1988).

 

 




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