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浙大侯阳:碳@双金属硒化物OER高效电催化剂

已有 1300 次阅读 2019-9-16 15:06 |系统分类:论文交流| Co-OOH, OER, 协同催化, 双金属硒化物, 氮掺杂碳

NitrogenDoped CarbonEncased Bimetallic Selenide for HighPerformance Water Electrolysis
Junhui Cao, KexinWang, Jiayi Chen, Chaojun Lei, Bin Yang, Zhongjian Li, Lecheng Lei, Yang Hou, KostyaOstrikov
Nano-Micro Lett. (2019) 11: 67https://doi.org/10.1007/s40820-019-0299-4

本文亮点 ▍

1 本工作系统构建了具有较强协同催化效应的氮掺杂碳包覆双金属硒化物。

2 氮掺杂碳包覆双金属硒化物在碱性介质中展现出良好的电催化析氧(OER)活性和稳定性。

3 优良的电催化OER活性归因于高活性Co-OOH物种的生成和镍元素的存在促进了电子转移。

内容简介 ▍

近年来,双元金属或多元金属硒化物材料已经成为一种有前景的OER电催化剂,但是,目前双元过渡金属硒化物材料存在着导电率低,稳定性差等缺陷阻碍了双元金属硒化物材料在电催化水裂解制氢和氧领域的实际发展和应用。

浙江大学侯阳研究员课题组通过新颖的气相水热法结合后续的硒化处理制备出一种电化学剥离石墨烯基底支撑的氮掺杂纳米碳包覆的钴镍双金属硒化物—EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料,并将其应用于高性能电催化水裂解OER反应。

EG/(Co, Ni)Se2-NC复合催化材料,在10 mA/cm的电流密度下,仅表现出258 mV的过电势,其性能远优于商业贵金属Ir/C催化剂(343 mV),并在与其他对照组对比实验中,EG/(Co, Ni)Se2-NC复合催化材料展现出最低的塔菲尔斜率(73.3 mV/dec)和最高的双电层电容值(53.8 mF/cm)。

原位电化学拉曼光谱结果表示,在电催化OER反应过程中所生成的Co-OOH物种作为真正的催化活性中心,结合X射线光电子能谱分析结果表明,在OER反应过程中镍元素的存在起到了改性硒化钴电子结构的作用。

本工作所展示的双元过渡金属硒化物和氮掺杂碳改性策略的结合为设计和制备新型高效电催化水裂解OER催化剂开辟了新的途径,为电化学能量转换装置的应用提供了新的思路。

图文导读 ▍
EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化剂的制备示意流程

通过电化学剥离方法制备出剥离的石墨烯基底,并在其表面上电沉积双金属Co,Ni-LDH,随后采用新颖气相水热合成方法,在双金属Co,Ni-LDH表面生成超薄Co,Ni-ZIF-67,进一步与硒粉混合,在500oC高温煅烧条件下,发生硒化反应生成EG/(Co, Ni)Se2-NC复合催化材料。通过对气相水热反应过程中的模拟可知,随着加热时间的增长,反应容器内2-甲基咪唑蒸气的浓度逐渐升高,与Co,Ni-LDH中的Co原子发生配位反应,在表面即生成Co,Ni-ZIF-67。

图1 (a)EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化剂的合成方案; (b)2-甲基咪唑蒸发扩散过程的模拟。

EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化OER性能的评价

在1.0 M KOH电解质溶液中,所制备的EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料具有良好的电催化OER性能,在电流密度10mA/cm2时,其过电势为258mV,塔菲尔斜率为73.3 mV/dec,双电层电容为53.8 mF/cm,均优于EG/(Co, Ni)Se2、EG/CoSe-NC、EG/Ni3Se2对照样品,及其商业贵金属Ir/C电催化剂,并展现出优良的电催化稳定性。

图2 (a)电催化剂的极化曲线图; (b)过电势柱状图(电流密度10 mA/cm2); (c)Tafel曲线图; (d)电化学阻抗谱图; (e)稳定性测试; (f)双电层电容值图。

EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化机理的研究

通过原位电化学拉曼光谱分析,直接观察到Co-OOH中间物种的生成,结合X射线光电子能谱分析,结果表明在电化学OER反应后,Ni2+的含量明显增加,优良的电催化OER活性归因于高活性的Co-OOH中间物种的形成和引入镍原子改良的电子结构。

图3 EG/(Co, Ni)Se2-NC的(a)拉曼光谱, (b)原位电化学拉曼光谱,电位范围为1.2至1.6V, (c)OER试验后Co 2p的高分辨率XPS光谱, (d)OER试验后Ni 2p的高分辨率XPS光谱。

作者简介

侯阳

浙江大学化学工程与生物工程学院

国家优秀青年科学基金获得者

浙江省杰出青年基金获得者

主要研究领域研究内容主要包括太阳能驱动光电化学水裂解制氢气和氧气、环境污染物控制及资源化、能量存储与转换(锂电池和超级电容器)器件。

主要研究成果

迄今为止,已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Nano Lett., Nano Today等国际权威期刊上发表学术论文100余篇。论文总被引用超过7,500余次,H因子为45。

个人主页: https://person.zju.edu.cn/yhou

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