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催化剂的突破:比纳米级更小

已有 2017 次阅读 2021-9-7 21:36 |个人分类:新观察|系统分类:海外观察

催化剂的突破:比纳米级更小

诸平

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Credit: Pixabay/CC0 Public Domain

据美国耶鲁大学(Yale University202196日提供的消息,该校的研究人员与美国亚利桑那州立大学(Arizona State University)和布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory)的研究人员合作,制备出比纳米级更小的催化剂(A breakthrough in catalysts: Smaller than nanoscale)。

20年来,在纳米尺度上操纵材料开发各种应用(包括水处理)的高效催化剂一直是该领域的金标准。但一项新的研究将其缩小到单个原子,这是材料缩小的理论极限。研究结果显示,不仅在效率方面有了很大的提高,而且具有纳米材料无法实现的令人惊讶的新特性。这项研究由化学与环境工程教授Jaehong Kim的实验室领导,与亚利桑那州立大学(Arizona State University)和布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory)的合作项目。这篇文章于2021830日在《自然通讯》(Nature Communications)杂志网站发表——Chiheng ChuDahong HuangSrishti GuptaSeunghyun WeonJunfeng NiuEli Stavitski, Christopher MuhichJae-Hong Kim. Neighboring Pd single atoms surpass isolated single atoms for selective hydrodehalogenation catalysis. Nature Communications,  2021, Volume 12, Article number: 5179. DOI: 10.1038/s41467-021-25526-2. Published: 30 August 2021. https://doi.org/10.1038/s41467-021-25526-2

对于用于分解污染物的水处理催化剂来说,越小越好。那是因为它增加了表面积(surface area),增加了动力学。尽管纳米材料很小,但其表面下仍有未被使用的原子团簇。

在这项研究中,研究人员在碳化硅衬底上合成了单个钯原子(single atom of palladium)。这种新的催化体系显著改善了水中有害氯代污染物的降解动力学。该系统的低成本也是其成功的关键。钯和其他具有有价值的催化剂性质的材料的价格昂贵,阻碍了开发具有成本效益的水处理系统。

Jaehong Kim说:“如果你把昂贵的钯催化剂分解到单原子极限,突然之间,它变得如此便宜,这就打开了新的机会,特别是在成本敏感的水处理等应用领域。”

钯原子的一个特别有价值的特性是它在分解物质时的选择性。

这是至关重要的,因为如果一种催化剂分解了比它需要的更多的无毒物质,它就会浪费能量。但钯在单原子水平上以近乎100%的选择性分解碳卤键(CX),而分子的其余部分保持完整。如此高的选择性对于钯纳米颗粒是不可能的,而钯纳米颗粒是目前的行业标准。

Jaehong Kim说,与标准纳米材料催化剂相比,这项研究标志着“在水处理领域取得了相当重要的进展。这不仅增加了动力学,大大降低了成本,还意味着我们可以首次对水处理进行选择性污染物破坏。”

在这一突破的基础上,研究人员正致力于将这种材料集成到一个氢化反应器(hydrogenation reactor)和电化学电池(electrochemical cell)中,以制造一个模块化的水处理系统,针对各种污染物,特别关注人为卤化物(anthropogenic halogenated)、有毒有机物(toxic organics),包括全氟烷基磺酸盐(PFAS)化学物质。上述介绍,仅供参考。欲了解更多信息,敬请注意浏览原文或者相关报道

Abstract

Single atom catalysts have been found to exhibit superior selectivity over nanoparticulate catalysts for catalytic reactions such as hydrogenation due to their single-site nature. However, improved selectively is often accompanied by loss of activity and slow kinetics. Here we demonstrate that neighboring Pd single atom catalysts retain the high selectivity merit of sparsely isolated single atom catalysts, while the cooperative interactions between neighboring atoms greatly enhance the activity for hydrogenation of carbon-halogen bonds. Experimental results and computational calculations suggest that neighboring Pd atoms work in synergy to lower the energy of key meta-stable reactions steps, i.e., initial water desorption and final hydrogenated product desorption. The placement of neighboring Pd atoms also contribute to nearly exclusive hydrogenation of carbon-chlorine bond without altering any other bonds in organohalogens. The promising hydrogenation performance achieved by neighboring single atoms sheds light on a new approach for manipulating the activity and selectivity of single atom catalysts that are increasingly studied in multiple applications.



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