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激光光谱学教学笔记之非线性光谱学 精选

已有 11784 次阅读 2018-5-10 22:56 |个人分类:大众物理学|系统分类:科普集锦

 


 

光的吸收至少涉及到两个能级,两个能级的能量差等于入射光的频率,就会发生吸收(当然还要满足各种选择定则)。吸收会改变这两个能级上的粒子数,这个粒子数的差别越小,吸收也就越小。当激光功率很小的时候,光的吸收是线性的,吸收系数不依赖于光强;随着激光功率的增大,吸收变为非线性的,吸收系数逐渐减小。

我们知道,吸收峰的位置对应于两个能级的能量差,而吸收峰的宽度不仅有本征宽度(自发辐射寿命)的贡献,还有诸如多普勒展宽等非本征的贡献。在吸收峰附近,改变激光的频率,测量激光的吸收情况,就可以测量吸收谱线。

改变激光的强度,当然会改变谱线的形状,激光频率处的谱线(其实就是能级的占据数)就会出现一个坑。但是只用一束激光,并不能看到这个变化,因为这个坑随着激光的频率跑。用一束强激光在吸收谱线上产生一个坑,用另一束弱光在这个频率附近扫描,就可以看到这个变了形的吸收谱线。这两束激光当然要在空间上有重叠才行,这其实就是一种泵浦-探测实验。

只用一束激光,也可以明显地看到吸收的非线性效应。在样品盒的另一端放置一个反射镜,使得激光往返地通过样品。对于多普勒效应展宽的吸收峰,照过去的激光通常只能看得起某一种速度的原子(比如说$+v$),但是返回来的时候,这种原子对激光的速度就变号了(成为$-v$),所以就不再“青眼有加”了。只有那些速度为零的原子,才会被激光看上两次(去也是你,回来还是你)。在扫描激光频率的时候,吸收峰的正中间就会出现一个坑(“兰姆凹坑”),其宽度对应于跃迁能级的本征宽度,可以远远小于多普勒效应导致的表观宽度。

如果两个吸收峰靠得很近,峰位的差别虽然大于本征宽度,但是小于多普勒展宽的宽度,那么普通的吸收测量就只能看到一个峰,而兰姆凹坑技术却可以揭示它们的差别。如果这两个吸收峰共享一个上能级(或者下能级),还会出现额外的兰姆凹坑(也就是“交叉信号”)——$+v$原子对让某个吸收峰蓝移,$-v$原子让另一个吸收峰红移,所以,在这两个峰中间的位置,也会出现一个坑(或者峰)。

上面的介绍只考虑了激光的频率,如果再考虑到激光的偏振,还可以做更多的事情,因为光学跃迁的选择定则包括偏振,对不同偏振的光,一些能量接近的能级可以有完全不同的响应。泵浦光不仅会影响探测光的吸收情况,还会影响其偏振状态。

 

强激光不仅能改变与其频率相同的两个能级间的粒子分布情况,还可以影响能量差不等于其频率的两个能级。典型的情况就是双光子跃迁。简单地说,两个能级的能量差是激光频率的两倍,粒子就有可能吸收两个光子、从下能级跳到上能级。需要注意的是,单光子过程和双光子过程的选择定则有巨大的差别:前者是量子力学中的“一阶微扰过程”,后者则是“二阶微扰过程”。这里的围绕就是光的电场对原子(由带正电的原子实和带负电的电子构成)的扰动,一阶微扰涉及的跃迁矩阵元正比于$\langle f| x | i \rangle$ ,而二阶微扰则正比于$\langle f| x^2 |i \rangle$。因为$x$是奇函数,而$x^2$是偶函数,所以,单光子跃迁涉及的初态$| i \rangle$和终态$ |f \rangle$ 必须具有不同的奇偶性,跃迁矩阵元才有可能不为零;双光子跃迁的初态和终态必须具有相同的奇偶性,才有可能发生跃迁。

有趣的是,对于双光子跃迁过程,如果采用类似于兰姆凹坑的测量构型,因为原子跃迁需要的两个光子可以分别来自于过去的光和回来的光,多普勒效应导致的频移就可以抵消了。只要激光频率合适(正好是跃迁能量的一半),样品中所有的原子都可以对这个双光子过程做贡献,从而显著地增大信号。

这种方法当然也可以推广到需要考虑激光偏振的情况,以及多光子的情况,就不详细说了。只是再简单地谈一谈非线性光谱对激光光束的要求。既然是要利用非线性,单位面积上的激光光强自然越大越好,但是这并不意味着要把激光聚焦到尽可能小的光斑上,因为最终为信号做贡献的原子并不仅仅位于一个平面上,激光行进路径上的所有原子都会做贡献。激光聚焦的光斑太小的话,激光就会发散得很快,有效的体积就会减小。以波长为$\lambda$的高斯光束为例,如果束腰是$\omega _0$,那么在束腰左右长度为$L=\omega ^2_0/\lambda$(瑞利长度)附近的光强都跟束腰附近类似(相差不到一个数量级)。所以,必须要做好权衡。

天之道,其犹张弓与!高者抑之,下者举之,有余者损之,不足者与之,天之道损有余而补不足。人道则不然,损不足,奉有余。孰能有余以奉天下?其唯有道者。 

 




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